纳米前沿最新集锦20180709
sanye 纳米人 2018-07-08

1. JACS: MOF中无序主客体结构与晶体结构表征

一般而言,在晶体结构表征中为得到较高质量的衍射信息常需要降低温度,但Seungkyu Lee等人在两种新型的MOFMOF-1004MOF-1005中发现相对于在290 K下的测试所得的数据,100 K下所得到的衍射数据质量反而更差,甚至在两种被广泛研究的MOF-177UiO-67中也存在这种现象。研究发现,这是由于低温下MOF中无序的主客体相互作用导致的,升温后可以使得部分客体分子脱除,从而使得结构变得更加有序。

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Seungkyu Lee, Omar M. Yaghi*, et al. Impact of Disordered Guest–Framework Interactions on the Crystallography of Metal–Organic Frameworks

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.8b05271

 

2. JACSMBene

Lucas T. Alameda等人通过室温下NaOH处理MoAlBMAB)去除其中的Al可以得到单层MBene,该化合物与类石墨烯结构的MXene碳化物的结构相似。伴随Al的去除,其中的堆积位错也会逐渐增加,他们还得到了四中未报到过的MAB,分别为Mo2AlB2, Mo3Al2B3, Mo4Al3B4, and Mo6Al5B6。其中Mo2AlB2可以更高效地转化得到MBene.

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Lucas T. Alameda, Nasim Alem*, Raymond E. Schaak*, et al. Topochemical Deintercalation of Al from MoAlB: Stepwise Etching Pathway, Layered Intergrowth Structures, and Two-Dimensional MBene

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.8b04705

 

3. JACS:PdAg合金催化CO2还原制甲酸

Kohsuke Mori等人发现具有较低Pd/Ag比的PdAg合金在2.0 MPa 100 ℃下可以高选择性地催化CO2加氢生成甲酸,其活性相较于纯Pd提升了约10倍。研究发现表面的Pd原子受底层原子的影响,电子结构发生了变化,加速了H进攻HCO3-中间体这一决速步的反应速率。

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Kohsuke Mori*, Hiromi Yamashita*, et al. Surface Engineering of a Supported PdAg Catalyst for Hydrogenation of CO2 to Formic Acid: Elucidating the Active Pd Atoms in Alloy Nanoparticles

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.8b04852

 

4. JACS:配体交换制备Au@Pd催化ORR

Xiaoxi Huang等人通过配体交换的方法使Pd盐离子可控地取代Au纳米颗粒表面OAm离子,可以得到从亚单层到多层Pd原子厚度可调的Au@Pd。其中PdO的氧化还原电位与Pd层的厚度密切相关,通过控制其厚度可以使得所得Au@Pd催化剂在催化ORR反应中相比于Pd的活性电位提高240 mV,过电势仅为50 mV

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Xiaoxi Huang, Christina W. Li*, et al. Systematic Control of Redox Properties and Oxygen Reduction Reactivity through Colloidal Ligand-Exchange Deposition of Pd on Au

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.8b04967

 

5. JACS: Pt/HxMoO3-y可见光催化加氢脱氧

Yasutaka Kuwahara等人以Pt/HxMoO3-y作为催化剂,可以在室温可见光下实现亚砜类分子S=O和吡啶N=O类分子的加氢脱氧。研究认为,反应中的活性位点为由氢气解离溢流到载体表面后在可变价性载体上形成的氧空穴位点。

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Yasutaka Kuwahara, Hiromi Yamashita*, et al. Mild Deoxygenation of Sulfoxides over Plasmonic Molybdenum Oxide Hybrid with Dramatic Activity Enhancement under Visible Light

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.8b04711

 

6. JACS:混合价态Cu催化CO2还原制乙烯

Si Young Lee等人在以阳极氧化CuCu(OH)2作为催化剂催化CO2电还原反应中发现催化剂的预处理条件与反应的选择性和稳定性密切相关。在较大负电位下处理后的催化剂中的Cu价态呈混合状态,并且表面含有少量Cu(OH)2,所得的催化剂在CO2RR反应中乙烯的法拉第效率可达40%,并且可以稳定超过40 h。而在温和条件下还原后的催化剂则呈相分离状态,使得催化生成乙烯的效率和稳定性都大大降低。

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Si Young Lee, Yun Jeong Hwang*, et al. Mixed Copper States in Anodized Cu Electrocatalyst for Stable and Selective Ethylene Production from CO2 Reduction

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.8b02173

 

7. Angew: 缺陷C3N4电催化N2还原

Chade Lv等人在无金属元素辅助条件下,以缺陷C3N4作为催化剂,在催化N2电还原反应中生成NH3速率可达8.09 μg/h/mg,法拉第效率11.59%DFT理论计算认为其中的催化剂中的N缺陷位点可以使得N2end-on形式吸附并被活化, N-N键长大幅增加,从而使得N2可以高效地被还原生成NH3.

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Chade Lv, Gang Chen*, Guihua Yu*, et al. Defect Engineering Metal-Free Polymeric Carbon Nitride Electrocatalyst for Effective Nitrogen Fixation under Ambient Conditions

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201806386

 

8. Angew:碗型MOF囊泡

常见的MOF中配位方式决定了其具有结构刚性,Ting He等人采用竞争配位的模式,使得MOF中的部分配位键被破坏,在刚性结构中引入了部分“柔性”位点,从而得到了碗型的囊泡状MOF。该材料在水溶液和气相条件下都可以高效地去除其中的碘离子。

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Ting He, Xun Wang*, et al Metal-Organic Framework-Based Microcapsules

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201804792

 

9. Angew:柔性多孔COF质子传导膜

Himadri Sekhar Sasmal等人制备了自支撑的且具有较高机械性能的COF基多孔柔性质子传导膜,该膜的质子传导速率可达7.8×10-2 S/cm,是目前报道的所有有机多孔材料中最高的传导速率。将其应用于燃料电池中,其功率密度可达24 mW/cm2.

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Himadri Sekhar Sasmal, Sreekumar Kurungot*, Rahul Banerjee*, et al. Superprotonic Conductivity in Flexible Porous Covalent Organic Framework Membranes

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201804753

 

10. Angew: 低配位Pd位点催化CO2电还原

CO2电还原中纯Pd往往需要较高的过电势,Wenjin Zhu等人以仅有5个原子层厚度尺边长为5.1 nmPd六方纳米片作为催化剂在催化CO2电还原中,-0.5 V电位下催化生成CO的效率可达94%,并且可以稳定工作超过8h。研究认为其中边缘位点低配为的Pd大幅提升了电催化性能。

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Wenjin Zhu, Lei Zhang, Jinlong Gong*, et al. Low-Coordinated Edge Sites on Ultrathin Palladium Nanosheets Boost Carbon Dioxide Electroreduction Performance

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201806432

 

11. Angew:钙钛矿空穴传输层

Qian-Qing Ge等人制备了新型的空穴传输层,OMe-TATPyr,以芘环作为内核,外接4个苯基噻吩。该材料可以大量制备,且成本仅为50 US$/g。得益于其中超共轭体系,2D层状材料的π-π堆积以及其中的S与钙钛矿Pd的配位,在0.09 cm2的太阳能电池上使用这种空穴传输层所测得的PCE均值可达20.0%

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Qian-Qing Ge, Jiang-Yang Shao*, Jin-Song Hu*, Yu-Wu Zhong*, et al. A Two-Dimensional Hole-Transporting Material for High-Performance Perovskite Solar Cells with 20% Average Efficiency

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201806392

 

12. Angew:细胞内检测谷胱甘肽化蛋白

细胞内的谷胱甘肽GSH以及谷胱甘肽化的蛋白PSSG的变化与多种疾病有关。Xin Mao等人以载有染料分子的介孔SiO2在外部包裹GSH抗原后可以选择性地与细胞内的PSSG结合并释放荧光分子,可以实现应激条件下细胞内荧光信号的跟踪,高选择性地检测PSSG

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Xin Mao, Peiyan Yuan,*Shao Q. Yao,* et al. Nanoquencher-Based Selective Imaging of Protein Glutathionylation in Live Mammalian Cells

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201806710

 

13. Angew: 中空NiFe-LDH多面体载硫

Jintao Zhang等人制备了NiFe-LDH中空多面体,得益于其中丰富的S结合位点,以及较大的中空容量,大幅提高S的载量,同时可以有效地防止Li-S电池充放电过程中电极体积变化和多硫化物的穿梭,使得Li-S电池可以循环超过1000次而未见明显衰减。

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Jintao Zhang, Shuyan Gao*, Xiong Wen (David) Lou*, et al. Ni-Fe Layered Double Hydroxide Hollow Polyhedrons as A Superior Sulfur Host for Li-S Batteries

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201805972

 

14. Angew:N掺杂C负载单原子Co催化脱氢/储氢

Yunhu Han, Ziyun Wang等人以N掺杂的C负载的单原子Co(ISAS-Co/OPNC)作为催化剂, 在不使用H受体条件下催化N杂化类底物脱氢(生成H2)反应中表现出较高的活性,同时在逆反应中,以HCOOHH2作为H源,又可以催化高效加氢。

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Yunhu Han, Ziyun Wang, Dingsheng Wang*, Yadong Li*, et al. Ordered Porous N-Doping Carbon Matrix with Atomically Dispersed Co Sites as an Efficient Catalyst for Dehydrogenation/Transfer Hydrogenation of N-Heterocycles

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201805467

 

15. Angew: Au/Fe2O3催化CO氧化

Xuejiao Wei, Bin Shao等人发现,在Fe2O3上负载的Au纳米颗粒,平均尺寸分别为2.2 nm3.5 nm的两种催化剂中,前者Au的结构为高度不饱和配位的层状Au原子层,而后者中Au晶化结构明显,其与载体接触的边缘位点类似于Au(111)或(100)面原子排列。在催化CO氧化反应中前者具有较高的活性而后者则活性较低。

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Xuejiao Wei, Bin Shao, Yan Zhou*, Geometrical Structure of the Au-Fe2O3 Interfacial Perimeter for CO Oxidation

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201805975

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