于吉红院士课题组2018年重要成果集锦!
苏苏 纳米人 2019-01-04

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2018年底,在中国化学会第三十届理事会第一次会议上,于吉红院士被选为10位副理事长之一,这是中国化学会历史上领导班子(理事长、副理事长)中的首位女化学家。


于吉红院士课题组主要致力于功能无机多孔晶体材料的定向设计合成,近年来,课题组代表性研究成果包括:

1)提出了限定禁区设计特定孔道结构分子筛的新理论方法;

2)开发了基于“晶体基因”高通量预测与筛选新型分子筛催化材料的计算机方法;

3)发现并提出了判断分子筛结构可行性的局域原子间距规则;

4) 提出了基于模板导向、杂原子取代以及数据挖掘为指导的定向合成的新途径,成功合成出JU(吉林大学)系列50余种在不对称催化和大分子催化等方面具有重要应用前景的手性孔道和超大孔道等新型多孔晶体材料。

 

下面,我们简要介绍于吉红教授课题组2018年部分重要成果,供大家交流学习(仅限于通讯作者文章,以online时间为准)

 

1. 自由基路线合成高度有序介孔材料新方法丨JACS


传统的有序介孔氧化硅材料需要在酸性或碱性下合成,既不绿色环保也不适合大规模工业生产。因此寻找绿色、高效的方法合成高度有序的介孔氧化硅材料仍然是一个巨大的挑战。

 

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2018年3月,于吉红院士课题组提出了一种利用自由基路线在无酸体系合成高度有序介孔氧化硅SBA-15的新方法。在高度有序中孔二氧化硅材料SBA-15的水热合成中,通常需要强酸来催化二氧化硅物质的水解和缩合。该工作利用紫外光照射产生的·OH自由基促进原硅酸四乙酯(TEOS)的水解以及硅物种与表面活性剂的自组装过程,在完全无酸的绿色反应条件下得到了高度有序的介孔二氧化硅SBA-15。

 

研究发现,适当光密度的紫外光对TEOS-P123-H2O反应体系进行照射,有利于高度有序具有高比表面积的SBA-15的形成。进一步研究发现,当在反应体系中加入Fenton试剂,可以合成铁负载效率高达50%的有序介孔Fe-SBA-15,解决了在酸反应体系中过渡金属难以负载的问题。通过向反应体系中加入痕量的自由基引发剂Na2S2O8,也可以得到高度有序的SBA-15。该研究开创了利用自由基路线合成高度有序的介孔氧化硅材料的新思路,并为其大规模工业生产提供了应用前景。

 

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参考文献:

FengG, Wang J, Boronat M, et al. Radical-Facilitated Green Synthesis of Highly Ordered Mesoporous Silica Materials[J]. Journal of the American ChemicalSociety, 2018.

DOI:10.1021/jacs.8b00093

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b00093

 

2.多功能三嗪骨架多孔有机聚合物的设计合成丨Polymer Chemistry


POPs(多孔有机聚合物)材料可以体现小分子结构单元的性质,广泛应用于吸附分离、储能、催化、传感、能源以及生物医药等领域。研究表明,多种功能基团的引入可以构筑具有多种功能的POPs。

 

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2018年4月,于吉红、梁志强团队利用三氟乙酸作为溶剂和催化剂,在室温条件下合成了一种具有Tröger's base结构的共价三嗪框架(CTFs)材料。与传统的高温离子热合成方法不同,该材料中的官能团没有因为温度过高而遭到破坏,骨架中的Tröger's base和三嗪结构得以完整保留。由于骨架中多N基团的存在,该材料不仅具有对CO2良好的吸附分离能力和HCl蒸汽的裸眼检测能力,而且在苯甲醛与丙二腈的Knovenagel缩合反应中显示出良好的碱催化活性。这种方法为多功能三嗪骨架多孔有机聚合物的设计合成提供了新思路。

 

参考文献:

CuiY, Liu Y, Liu J, et al. Multifunctional porous Tröger's base polymers with tetraphenylethene units: CO2 adsorption, luminescence and sensing properties[J]. Polymer Chemistry, 2017.

DOI:10.1039/C7PY00856B

https://doi.org/10.1039/C7PY00856B

 

3.迈向纳米孔分子筛设计合成的新时代丨ACS Nano综述


由于其独特的纳米孔骨架结构,沸石分子筛材料作为催化剂、吸附剂、离子交换剂等被广泛应用于多种工业领域。开发具有新颖结构与特定功能的分子筛材料一直是分子筛领域最重要的任务之一。传统的分子筛研发主要采用低效的试错法。近年来,人们开发出许多用于分子筛材料设计合成的计算与实验方法,代表了功能导向纳米孔材料研发的新方向。

 

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2018年5月,于吉红院士课题组重点讨论了结构导向剂的设计法设计目标分子筛结构的枚举法、以及分解—重组层状结构单元的设计合成法,这些方法帮助人们在过去的五年间合成出数十种新颖的分子筛结构。此外,该综述中还探讨了未来实现功能导向分子筛研发的若干关键问题,并提出了解决思路。

 

参考文献:

LiY, Cao H, Yu J. Toward a New Era of Designed Synthesis of Nanoporous Zeolitic Materials[J]. ACS Nano, 2018.

DOI:10.1021/acsnano.8b02625

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.8b02625

 

4.纳米孔材料限域的新型纳米催化剂丨AM综述


分子筛和金属有机框架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)等纳米孔材料,具有规则的孔道结构和优异的稳定性,常作为金属催化剂的载体,利用其孔道限域合成超小的金属纳米粒子,制备高性能的金属纳米催化剂。同时,有序的纳米孔道结构也限制了反应底物与产物等分子的尺寸,提供了优异的催化选择性;此外,金属纳米粒子的聚集也受到了抑制,极大提升了催化剂的热稳定性和反应稳定性。近年来,以纳米孔材料作为载体,人们成功地制备了超小的金属纳米粒子(< 5 nm),甚至金属单原子催化剂,引起了国际上的广泛关注。

 

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2018年10月,于吉红院士团队总结了纳米孔材料封装金属纳米粒子以及单原子催化剂的合成策略,探讨了其在不同催化反应中的应用。同时,针对金属催化剂的原子尺度的最新表征手段,也在文章中进行了详细的介绍。此外,还着重探讨了当前这类催化剂亟需解决的问题和未来发展的机遇,为之后科研工作者的研究提供理论与实验基础。

 

参考文献:

WangN, Sun Q, Yu J. Ultrasmall Metal Nanoparticles Confined within Crystalline Nanoporous Materials: A Fascinating Class of Nanocatalysts[J]. Advanced Materials, 2018.

DOI:10.1002/adma.201803966

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201803966

 

除此之外,2018年于吉红院士课题组在功能无机多孔晶体材料的定向设计合成及其应用研究领域,还取得了一系列成果,包括:

1)过渡金属元素的引入,增强ERI磷酸铝分子筛对CO2的吸附与分离。

2)柱芳烃稳定的CuS超分子体系用于肝癌的靶向化疗与热治疗。

3)基于AIE功能化介孔二氧化硅的荧光传感器用于爆炸物和抗生素的检测。

4)利用钛硅分子筛的晶化状态调节催化反应性能。

5)多级孔SAPO-34分子筛的定向合成。

……

 

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参考文献:

ACSAppl. Mater. Interfaces, 2018, DOI: 10.1021/acsami.8b11235

ACSAppl. Mater. Interfaces, 2018, DOI: 10.1021/acsami.8b09330

Inorg.Chem. Front., 2018, DOI: 10.1039/C8QI00622A

J.Mater. Chem. A, 2018, DOI: 10.1039/C8TA01960F

Chem.Commun., 2018, DOI: 10.1039/c8cc00326b   

 

2018年底,在中国化学会第三十届理事会第一次会议上,于吉红院士被选为10位副理事长之一,这是中国化学会历史上领导班子(理事长、副理事长)中的首位女化学家。


最后,用于吉红老师常说的一句话来做个总结:

 

“千磨万仞,水滴石穿。各行各业都有自己的辛苦,要想有所收获必须付出足够的努力。”

 

课题组简介:

 

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于吉红,吉林大学教授,博士生导师。无机化学家,中国科学院院士、发展中国家科学院院士,英国皇家化学会会士,国际分子筛协会理事会理事,英国皇家化学会《Chemical Science》杂志副主编。

 

主要研究方向为分子筛纳米孔材料的定向合成及其在能源,环境及新兴领域的应用,具体包括:

1、理论研究:结构预测、性质筛选、数据挖掘;

2、合成:新分子筛的合成,新合成路线的开发,机理研究;

3、应用:催化、分离、主客体组装(发光、生物医学等)。

 

课题组网站:

http://melab.jlu.edu.cn/index.htm

 

本文内容参考整理自于吉红院士课题组网站,由于学识有限,如有错误,敬请指正!

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