硅太阳能Nature,Grätzel最新Nat. Commun.、石墨烯异质结Nat. Phys.丨顶刊日报20190709
纳米人 纳米人 2019-07-09
1. Nature:并四苯中的单线态激子裂变增加硅的敏化

硅主导了当代太阳能电池技术。但是当吸收光子时,硅(像其他半导体一样)会浪费超过其带隙的能量。通过使用单线态激子裂变使硅太阳能电池敏化,可以减少这些热化损失并实现对光的更好的灵敏度,其中从具有单线自旋特性的更高能量的光激发态产生具有三重自旋特性(三重态激子)的两个激发态(单线激子)。已知分子半导体并四苯中的单线态激子裂变产生三能级激子,其在能带上与硅带隙相匹配。当三重态激子转移到硅时,它们会产生额外的电子-空穴对,有望将电池效率从单结限制提高29%到高达35%。

 

麻省理工学院Marc A. Baldo团队将硅太阳能电池表面的氧化铪保护层的厚度减小到仅仅8埃,使用电场效应钝化来实现在并四苯中形成的三重态激子的有效能量转移。并四苯的裂变和向硅转移的能量的最大总产率约为133%,这确定了单线态激子裂变的潜力,以提高硅太阳能电池的效率并降低它们产生的能量成本。


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Einzinger, M. et al. Sensitization of siliconby singlet exciton fission in tetracene. Nature 571, 90-94, 2019

Doi:10.1038/s41586-019-1339-4 (2019).

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1339-4

 

2. Nature Phys.:双层石墨烯中复合费米子的配对状态

垂直堆叠的石墨烯双层的异质结构由薄的隧道势垒隔开,提供高度可调的体系以探索强相互作用的电子态。这是因为可以通过改变阻挡层厚度来灵敏地调节层间库仑相互作用。最近对双层石墨烯的研究表明,在量子霍尔效应区域中,强层间耦合可以在两层上引起电子-空穴配对,从而形成层间激子的超流相。

 

哥伦比亚大学C. R. Dean团队报道了在类似条件下出现的一系列分数量子霍尔效应(FQHE)状态。研究发现,可观察到的FQHE状态序列与理论上提出的双组分复合费米子(CF)模型之间存在极好的一致性,其中CF准粒子结构由夹层和层内相互作用产生。最值得注意的是,在分数填充中观察到另外一系列不可压缩状态,这些状态不适合单组分或双组分CF模型。将这些状态解释为CF之间的残余配对相互作用,表示石墨烯双层结构特有的新型相关基态,而传统的CF模型没有描述。


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Pairingstates of composite fermions in double-layer graphene,Nature Physics (2019)

https://www.nature.com/articles/s41567-019-0547-z

 
3. Joule:LLZO石榴石型固态电解质的锂金属生长动力学

近来认为基于Li7La3Zr2O12(LLZO)的石榴石材料是作为锂金属固态电池的合适电解质。但是,锂金属通过多晶石榴石型电解质的渗透限制了电池充电期间的电流密度。德国Thorben KrauskopfJürgen Janek课题组引入了一种电化学操作方法来检测锂通过固体电解质的渗透,该方法非常适合深入了解锂金属渗透的早期阶段,之前只有通过非常精细的中子测量才能获得。研究者结合原位和非原位电子显微技术,研究了在正极负载下锂金属负极在石榴石固态电解质上的形态不稳定性,表明锂沉积在固体电解质上时发生了高速晶须生长,固态电解质呈现出“动态短路”机制,并证明了微动力学方面与锂渗透之间的相互关系。


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Thorben Krauskopf, Rabea Dippel, HannahHartmann, Klaus Peppler, Boris Mogwitz, Felix H. Richter, Wolfgang G. Zeier, Jürgen Janek, Lithium-Metal Growth Kinetics on LLZO Garnet-Type SolidElectrolytes, Joule, 2019.

DOI: 10.1016/j.joule.2019.06.013

https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30301-0

 
4. Nature Commun.:高性能碳纳米管纤维的纺丝方法

开发将纳米材料组装成宏观支架材料的方法是当前纳米技术发展的关键。然而,即使在大多数情况下该类材料具有优越的性能,制备方法的复杂性却很大程度上阻碍了新材料的广泛应用。有鉴于此,韩国科学技术研究院Hyeon Su Jeong和Seung Min Kim以及首尔国立大学Chong Rae Park等人证明了一种高效、连续的纤维纺丝方法用来生产高性能碳纳米管(CNT)纤维(CNTF)的可行性。从合成碳纳米管到制备高度致密、排列整齐的CNTFs,加工时间<1 min。通过该方法制备出来的CNTFs具有质量轻、抗拉伸、硬度大、导电性好以及高灵活性等优点,它们适用于各类高附加值的应用。


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Jaegeun Lee, Dong-Myeong Lee, Yeonsu Jung,Junbeom Park, Hun Su Lee, Young-Kwan Kim, Chong Rae Park, Hyeon Su Jeong &Seung Min Kim. Direct spinning and densification method for high-performancecarbon nanotube fibers. Nature Communications. 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-10998-0

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10998-0

 

5. Nature Commun.:铵盐的原子级钝化助力高效钙钛矿太阳能电池

近年来,高转换效率使金属卤化物钙钛矿太阳能电池成为薄膜光伏技术的真正突破。近日,洛桑联邦理工学院MichaelGrätzel、Lyndon Emsley以及FabrizioGiordano通过用不同类型的铵盐(即乙基铵,咪唑鎓和碘化胍)处理钙钛矿表面,降低钙钛矿薄膜和空穴传输层之间界面处存在的电子缺陷。研究人员使用三阳离子钙钛矿,主要含有甲脒和少量的铯和甲基铵。研究发现,这种处理将功率转换效率从对照组的20.5%提高到分别用乙基铵,咪唑鎓和碘化胍处理的器件的22.3%,22.1%和21.0%。性能最佳的器件在全日照强度下的效率损失仅为5%,最大功率跟踪为550小时。


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Alharbi, E. A. Emsley, L. Giordano,F. Grätzel, M. et al. Atomic-level passivation mechanism of ammoniumsalts enabling highly efficient perovskite solar cells. Nat. Commun. 2019.

DOI:10.1038/s41467-019-10985-5

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10985-5.pdf

 
6. Nature Commun.:锰做异相电催化剂高效催化CO2还原,TOF达38347 h−1

开发廉价、地球储量丰富的金属高效催化剂用于CO2电催化还原具有重要意义。近日,中科院化学所张建玲等多团队合作,发现通过卤素和氮双配位调节锰原子的电子结构,可以显著提高锰基异相催化剂的电催化活性。该催化剂可高效电催化CO2还原, 生成CO法拉第效率最高可达97%,且过电位仅0.49 V时即可达到10mA cm−2的电流密度。此外,过电位为0.49V时,TOF可达38347 h−1,是目前报道的异相电催化剂中最高的。原位X射线吸收实验和DFT计算表明,锰活性位点的电子结构发生改变使得中间体形成的自由能垒大大减小,从而大大提高了电催化CO2还原的性能。


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Bingxing Zhang, Jianling Zhang*, et al.Manganese acting as a high-performance heterogeneous electrocatalyst in carbondioxide reduction. Nat. Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-10854-1

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10854-1

 
7. Angew:酞菁钴聚合物修饰的介孔氮化碳材料高效光催化CO2还原

将分子催化剂与低成本固体吸光剂相结合,是构建用于太阳能燃料催化剂的一个有前景的策略。近日,剑桥大学Erwin Reisner团队报道了一种由聚合物酞菁钴催化剂(CoPPc)和介孔氮化碳(mpg‐CNx)作为光敏剂组成的用于CO2还原的光催化剂。实验发现,在紫外光下(AM 1.5G,100 mW cm–2, λ>300 nm)、有机溶剂中,该无金属杂化光催化剂可选择性地将CO2转换成CO, 60 小时后转化为CO的TON可达90%(基于Co)。此外,该光催化剂在可见光(λ>400nm)下保留着60%的CO转化活性并体现出适度的耐水性。酞菁原位聚合可以控制催化剂的负载量,这是实现光催化CO2转化的关键。


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Souvik Roy, Erwin Reisner*. Visible‐light driven CO2 reduction by mesoporous carbonnitride modified with polymeric cobalt phthalocyanine. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201907082

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201907082

 
8. Nano Lett.:在MXene上原位形成的Pt3Ti纳米粒子用作HER有效催化剂

在实际应用中迫切需要设计能够在低过电势下为析氢反应(HER)提供高电流的高效催化剂。爱荷华州立大学Wenyu Huang、Yue Wu弗吉尼亚理工大学Hongliang Xin团队报道Ti3C2Tx MXenes表面的钛(Ti)通过原位共还原与铂(Pt)合金化形成了Pt3Ti金属间化合物(IMC)纳米颗粒(NP)。

 

原位XAS表明Pt经历了从单原子到金属间化合物的温度依赖性转变,并且在550℃下还原的催化剂在酸性介质中表现出优异的HER性能。DFT计算表明,(111)-和(100)-终止的Pt3Ti纳米粒子表现出与Pt(111)相当的* H结合,而(110)终止具有过于活泼的* H吸附,因此在低过电位区域易中毒。Pt/Ti3C2Tx -550催化剂优于商业Pt/Vulcan,并且在10 mA cm-2下具有32.7 mV的小过电位和32.3 mV dec-1的低Tafel斜率。


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Zhe Li, Zhiyuan Qi, Siwen Wang, Tao Ma, LinZhou, Zhenwei Wu, Xuechen Luan, Fang-Yi Lin, Minda Chen, Jeffrey T Miller,Hongliang Xin, Wenyu Huang, Yue Wu, In Situ Formed Pt3TiNanoparticles on a Two-dimensional Transition Metal Carbide (MXene) Used asEfficient Catalysts for Hydrogen Evolution Reactions, Nano Letters, 2019.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b01381

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.9b01381

 
9. ACS Nano:骨靶向纳米平台联合唑来膦酸与光热疗法对抗乳腺癌骨转移

骨转移是晚期乳腺癌患者的一种临床并发症。为了避免骨基质的破坏,目前的治疗方法主要是通过联合治疗的策略来抑制癌细胞生长和破骨细胞活性。因此,开发骨靶向药物递送系统对于治疗骨转移来说具有重要意义。

 

河北大学葛昆博士、张金超教授合作,将包裹在介孔二氧化硅纳米颗粒内的金纳米棒(Au@MSNs)与唑来膦酸(ZOL)结合开发了一种骨靶向的纳米平台。Au@ MSNs-ZOL不仅在体内具有骨靶向性,而且在体外可以抑制破骨细胞的形成并促进成骨细胞的分化。实验结果证明,通过将Au@MSNs-ZOL与近红外照射光热疗法(PTT)相结合,可以诱导癌细胞凋亡以及改善骨微环境,从而抑制体内外肿瘤的生长并缓解体内疼痛和骨转移。综上,这一工作开发的纳米平台为治疗乳腺癌骨转移提供了一个新的高效策略。


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Wentong Sun, Kun Ge, Jinchao Zhang. et al.Bone-Targeted Nanoplatform Combining Zoledronate and Photothermal Therapy ToTreat Breast Cancer Bone Metastasis. ACS Nano. 2019

DOI: 10.1021/acsnano.9b00097

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b00097

 
10. Adv. Sci.:细胞膜介导的生物特异性金属离子转运递送

金属离子在生物医学中具有重要的应用价值。武汉大学冯俊教授团队报告了一种由细胞膜介导的金属离子生物特异性转运的新策略。细胞膜固有的生物功能使其在作为金属离子载体时具有独特的优势,例如良好的生物相容性,低免疫原性风险和特异性的生物靶向功能等等。实验通过利用癌细胞膜在体内去递送各种金属离子,包括钌、铕、铁和锰等,证明其可以组成一系列具有光热治疗/成像、磁共振成像、光声成像和荧光成像功能的肿瘤靶向纳米杂化材料。此外,细胞膜的特殊结构使得其可以很容易地去负载小分子药物进而用于高效的化疗。这一研究通过开发一类具有多种生物功能的,包含有金属离子的纳米材料,为解决金属离子在体内的靶向递送这一难题提供了一种新的解决方案。


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Ming-Kang Zhang, Jun Feng. et al.Cytomembrane-Mediated Transport of Metal Ions with BiologicalSpecificity. Advanced Science. 2019

DOI: 10.1002/advs.201900835

https://doi.org/10.1002/advs.201900835

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