10篇AM,鲍哲南、余家国、侯剑辉、廖良生、钟海政等成果速递丨顶刊日报20190908
纳米人 纳米人 2019-09-08
1. AM: 共轭碳环状纳米环作为本征可拉伸半导体聚合物的添加剂

分子添加剂通常用于增强聚合物链的动态运动,随后改变聚合物的功能和物理性质。然而,控制半导体聚合物薄膜的链动力学和理解这种变化的基本机制是一个全新研究领域。鲍哲南团队采用环对亚苯基(CPPs)作为共轭分子添加剂以调节基于二酮吡咯并吡咯(DPP)半导体聚合物的动态行为。

 

观察到CPP的添加导致DPP基聚合物的拉伸性的显著改善,而不会降低其迁移率,这是由增强的聚合物动态运动和降低的长程结晶顺序引起的。聚合物薄膜保持其纤维状形态和短程有序聚集体,这产生高迁移率。随后使用CPPs/半导体复合材料作为有源层制造完全可拉伸的晶体管。观察到这些复合材料在应变时和重复施加的应变后保持高迁移率。另外,还观察到CPP改善了完全可拉伸晶体管的接触电阻和电荷传输。研究表明,控制聚合物半导体的动态运动是提高其拉伸性的有效方法。


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Conjugated Carbon Cyclic Nanorings as Additives for Intrinsically Stretchable Semiconducting Polymers

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903912

 

2. AM:CdS空心球上原位生长单层N掺杂石墨烯实现高效光催化CO2还原

光催化CO2还原是减轻温室效应和能源危机的有效方法。近日,武汉理工大学余家国Liuyang Zhang等在CdS空心球上通过化学气相沉积原位生长单层氮掺杂石墨烯,实现了高效光催化CO2还原。所构造的光催化剂具有用于增强光吸收的中空内部,用于缩短电子迁移距离的薄壳,用于促进载体分离和转移的紧密粘附,以及用于吸附和活化CO2分子的单层氮掺杂石墨烯表面。

 

光催化剂与助催化剂之间的无缝接触,为载体提供无污染且大面积的传输界面,是提高光催化CO2还原性能的有效策略。因此,主要产物CO和CH4的产率可分别比原始CdS空心球的产量增加四倍和五倍。


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ChuanbiaoBie, Liuyang Zhang,* Jiaguo Yu*, et al. In Situ Grown Monolayer N‐Doped Graphene on CdS Hollow Spheres with Seamless Contact for Photocatalytic CO2 Reduction. Adv. Mater. 2019,

DOI: 10.1002/adma.201902868

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201902868

 

3. AM: EQE接近30%,新型热活化延迟的高效红色OLED

新的热激活延迟荧光(TADF)发射层被用于开发高效有机发光二极管(OLED)。然而,很少报道有效的长波长TADF发射层。苏州大学Jian Fan廖良生团队研报道了红色TADF发光体TPA-PZCN,其具有97%的高光致发光量子产率(ΦPL)和0.13 eV的小单线态-三重态分光(ΔEST)。基于TPA-PZCN的优越性能,通过利用不同的器件结构策略制造红色,深红色和近红外(NIR)OLED。

 

红色器件的最大外部量子效率(EQE)为27.4%,电致发光(EL)峰值为628 nm,CIE坐标为(0.65, 0.35)。报道的红色TADF装置的峰值波长大于600nm。采用形成激态复合物的共同主策略,器件实现了28.1%的记录EQE和648 nm的深红色EL峰,CIE坐标为(0.66,0.34)。最后,非掺杂器件的EQE为5.3%,NIR EL峰值为680 nm,CIE坐标为(0.69,0.30)。


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High‐Efficiency Red Organic Light‐Emitting Diodes with External Quantum Efficiency Close to 30% Basedon a Novel Thermally Activated Delayed Fluorescence Emitter

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201902368

 

4. AM: 效率超过20%!室内应用的1 cm2有机光伏电池

有机光伏(OPV)技术具有通过低成本的卷对生产在柔性基底上制造更大面积和更轻的太阳能电池板的优点。最近,随着效率的迅速增加,OPV电池取得了许多重大进展。然而,使用OPV模块的大型太阳能发电仍然面临着巨大的挑战,例如设备稳定性。

 

中科院化学所侯剑辉Haifeng Yao团队研究了OPV电池在室内光环境中的应用。通过优化有源层以与室内光源良好匹配,制造出1cm2的OPV器件,并且在1000lux发光二极管(2700 K)照明下,最高效率为22%。此外,该装置在连续室内光照下显示出更好的稳定性。结果表明,设计宽带隙活性材料以满足室内OPV电池的要求具有实现更高光伏性能的巨大潜力。


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1cm2 Organic Photovoltaic Cells for Indoor Application with over20% Efficiency

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201904512

 

5. AM: 卤代甲铵基3D卤化钙钛矿

具有ABX3典型结构的3D钙钛矿正在成为实现高性能光电器件的关键材料。A位阳离子的变化有望实现增强的性能; 然而,仅限于几种可用的甲胺,甲脒和铯的选择。

 

钟海政团队开发了卤代甲基铵坐为A阳离子,以拓宽混合钙钛矿的种类。成功合成了基于钙钛矿的卤代甲基铵的单晶和胶体纳米晶体,作为器件探索的替代材料。特别地,证明了来自单晶测量的改善的热稳定性和低激子结合能,并且实现了用于胶体纳米晶体的从蓝色到绿色的明亮可调发光。


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Halogenated‐Methylammonium Based 3D Halide Perovskites

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903830

 

6. AM:具有超强抗SO2能力的氧化物催化剂低温下去除氮氧化物

氮氧化物是空气污染的主要来源之一。除去这些源自钢铁,水泥和玻璃工业中化石燃料燃烧的污染物仍然具有挑战性,因为在低温选择性催化还原(SCR)过程中SO2会导致催化剂严重失活。近日,浙江大学Yong WangHangshen YangYunhao Lu等合作,基于反应条件下的原位透射电子显微镜(TEM)研究和理论计算,合成了一种具有突出的抗SO2失活性的MnOX/CeO2纳米棒催化剂。

 

该催化剂在200 ppm SO2,523K的条件下几乎没有活性损失(NOX反应速率在1800μmolg-1h-1保持不变)。进一步研究发现,反应过程中在硫酸盐在CeO2表面形成和分解之间建立动态平衡,以及SO2诱导的空间位阻防止MnOX成簇,这最小化了MnOX/CeO2活性位点的失活,使得该催化剂具有前所未有的性能。


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ZhaoxiaMa, Hangsheng Yang,* Yunhao Lu,* Yong Wang*, et al. Oxide Catalysts with Ultrastrong Resistance to SODeactivation for Removing Nitric Oxideat Low Temperature. Adv. Mater. 2019,

DOI: 10.1002/adma.201903719

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903719

 

7. AM综述: 值得收藏!全无机钙钛矿太阳能电池

全无机钙钛矿在过去3年中被认为是钙钛矿光伏领域最具吸引力的研究热点之一,因为它们与有机-无机杂化材料相比具有优异的热稳定性。电池效率已经超过18%。武汉理工大学Wanchun Xiang洛桑联邦理工学院Wolfgang Tress团队系统地总结了无机钙钛矿的进展,包括材料设计,高质量钙钛矿薄膜的制备和避免相不稳定性。

 

讨论了无机钙钛矿,纳米晶体,量子点和无铅化合物,并评述了相应的器件性能。强调了稳定低带隙无机钙钛矿立方相的方法,这是高效和稳定的太阳能电池的先决条件。此外,归纳了在钙钛矿的主体中以及在钙钛矿和电荷选择性层的界面处的能量损失机制。最后,评估了无机钙钛矿作为稳定吸收剂的潜力,为无机钙钛矿太阳能电池的商业化开辟了新的前景。


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Reviewon Recent Progress of All‐Inorganic Metal Halide Perovskites and Solar Cells,AM, 2019

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201902851

 

8. AM: 基于2D材料的III-Nitride半导体的Van der Waals外延用于柔性器件

近年来,III族氮化物半导体由于其优异的物理性质和在固态照明,平板显示器以及太阳能和电力电子器件中的广泛应用而引起了相当大的关注。一般来说,GaN基器件是在c‐平面蓝宝石、Si(111)或6H‐SiC基板上异质外延生长的。然而,从这种单晶衬底中释放氮化镓基薄膜并将其转移到其他外来衬底上是非常困难的。因此,难以满足对可穿戴和可折叠应用的不断增长的需求。另一方面,sp2键合的二维(2D)材料,其呈现六边形面内晶格排列和弱键合层,可以容易地转移到柔性基板上。因此,可以通过这种2D释放层实现柔性III族氮化物器件。

 

近日,清华大学Lai WangZhibiao HaoYi Luo回顾了基于二维材料的III-氮化物生长的不同策略的最新进展,重点是范德华外延和转印。研究人员提出并讨论了各种尝试,包括用作剥离层的不同种类的2D材料(石墨烯,六方氮化硼和过渡金属二硫属化物)。最后,讨论了有关柔性III族氮化物器件开发的当前挑战和未来前景。


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Van der Waals Epitaxy of III‐Nitride Semiconductors Based on 2D Materials for Flexible Applications. AM 2019.

DOI: 10.1002/adma.201903407

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201903407

 

9. AM: 混合卤化物多晶钙钛矿中的高发射表面层

由于具有良好的带隙可调性和器件性能,混合卤化物铅钙钛矿在光伏和其他光电应用领域引起了极大的关注。近日,剑桥大学Samuel D.Stranks研究了在太阳等效照明下,溶液处理的三‐阳离子混合卤化物(Cs0.06MA0.15FA0.79)、Pb(Br0.4I0.6)、钙钛矿薄膜的光致发光和光电导的变化。发现照射导致富含碘化物的钙钛矿的局部表面位置与钝化的PbI2材料混合。时间和光谱分辨的光致发光测量表明光激发的电荷有效地转移到钝化的富碘化物钙钛矿表面层,导致这些位点上的高局部载流子密度。

 

因此,该表面层上的载流子以高辐射效率重新组合,在太阳能激发密度下,膜的光致发光量子效率从3%增加到超过45%。在较高的激发密度下,由于表面层上极高的电荷浓度,非辐射俄歇复合开始占主导地位。这项工作揭示了混合卤化物混合阳离子钙钛矿相分离的新见解,以及通过控制电荷密度和新型器件结构中的转移到高发光膜的途径。


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Andaji‐Garmaroudi ,Z. Stranks, S. D. et al. A Highly Emissive Surface Layer inMixed‐Halide Multication Perovskites. AM 2019.

DOI: 10.1002/adma.201902374

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201902374

 

10. AM进展报告:机器学习原子间势能作为材料科学的新兴工具

在过去的几十年间,原子尺度的材料建模已经取得了显著的进展,但仍然受到密度泛函等显式电子结构方法的巨大计算成本的限制。在本文中,剑桥大学的Volker L. Deringer等揭示了机器学习(ML)目前如何在材料建模中实现更新新的逼真度:也就是说通过“学习”电子结构数据,基于ML的原子间势能使人们能够访问达到类似精度水平但具有更高数量级的原子模拟。

 

文章简要介绍了这些用于机器学习的新工具,并着重介绍了它们在材料科学中的一些特定问题上的应用:用于存储设备的相变材料、纳米颗粒催化剂,以及用于化学传感的碳基电极、超级电容器和电池等诸多研究领域。研究人员希望本文的介绍能促进基于分子标记的原子间势在材料研究的各个领域的发展和广泛应用。


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VolkerL. Deringer et al, Machine Learning Interatomic Potentials as Emerging Toolsfor Materials Science, Advanced Materials, 2019

DOI: 10.1002/adma.201902765

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201902765?af=R

 

11. Adv. Sci.:Cu2-xS@MnS核壳纳米粒子作为对光/双氧水响应的肿瘤诊疗平台

上海交通大学医学院张志张志愿教授孙树洋教授东华大学胡俊青教授合作,以Cu2-xS@MnS核壳纳米粒子(CSNPs)为基础,开发了一种新型的肿瘤诊疗平台。其中Cu2-xS核可作为光敏剂产生光热和活性氧(ROS),而MnS壳可用于对H2O2响应并生成O2。实验通过调控合成策略,得到了具有最佳光热效应和增强的光动力(PD)效应的Cu2-xS@MnS CSNPs。

 

体内实验表明,Cu2-xS@MnS CSNPs可有效治疗HeLa细胞来源的异种移植(CDX)和头颈部鳞癌(HNSCC)患者来源的异种移植(PDX)模型肿瘤,同时也能作为一种T1增强的磁共振(MR)造影剂,是一种具有优异性能的响应双刺激的诊疗试剂。


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Xiaojuan Huang, Zhiyuan Zhang, Shuyang Sun, Junqing Hu. et al. Right Cu2−xS@MnS Core–Shell Nanoparticles as aPhoto/H2O2-Responsive Platform for Effective CancerTheranostics. Advanced Science. 2019

DOI:10.1002/advs.201901461

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.201901461

 

12. ACS Energy Lett.: 光照下,卤化物钙钛矿薄膜中可逆性去除混合浅态

报道的金属卤化物钙钛矿(MHP)太阳能电池的最高效率均基于混合钙钛矿,例如(FA,MA,Cs)Pb(I1-xBrx3。尽管已经证实了由光照引起的结构变化,但尚不清楚电荷载流子动力学如何在整个材料中受到影响。代尔夫特理工大学Tom J. Savenije团队采用多种(FA,MA,Cs)Pb(I1-xBrx3钙钛矿薄膜在氮气中光照,并且研究其光电性质的变化。为了拟合针对各种激发密度获得的原始(FA,MA,Cs)Pb(I1-xBrx3的时间分辨微波电导率(TRMC)衰变动力学。

 

为了拟合TRMC衰变动力学对于各种激发密度,(FA,MA,Cs)Pb(I1-xBrx3,必须包括额外的浅态。这些浅态可以独立于x,通过光照去除,这减少扩散之间的不平衡电子和空穴的运动。将浅层状态解释为最初良好混合的卤化物分布的结果,其在光照时分离成具有不同的区域带隙。


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Reversible Removal of Intermixed Shallow States by Light Soaking in Multi-Cation MixedHalide Perovskite Films, ACS Energy Lett. 2019

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsenergylett.9b017260

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