CO2还原再发2篇Nature子刊:光催化 vs 电催化
微著 纳米人 2019-09-11

CO2还原近年来一直是科研人员的研究重点,其中CO2电催化还原更是首当其冲,顶刊报道不断。CO2电催化还原是用于将(过量的)可再生电力作为燃料中的化学能存储的有前途的方法之一。有鉴于此,巴塞罗那大学Federico Calle-Vallejo和莱顿大学Marc T. M. Koper团队回顾了电化学二氧化碳减排的最新进展和挑战。


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本文要点

 

要点1. 讨论了在电催化剂上初始活化CO2的现有模型及其对理解选择性的重要性。碳-碳键的形成也是二氧化碳电解还原成高密度和高价值燃料的关键机制。

 

要点2. 初始CO2活化和C-C键形成都受到表面结构(纳米和中尺度),电解质效应(pH、缓冲强度、离子效应)和质量传递条件之间错综复杂的相互作用的影响。这种复杂的相互作用目前还远未完全被理解。


要点3. 此外,还讨论了原位光谱技术和机械工作计算技术的最新进展。最后,确定了进一步理解这些主题的一些挑战。

 

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CO2还原除了可以利用电催化还原方法外,光催化还原CO2的报道也是数不胜数。近日,南开大学Qixing Zhou,多伦多大学Geoffrey A. Ozin,浙江大学Wei Sun等多团队合作,报告了一种通过非均相光催化驱动气相CO2氢化还原的方法。


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氧化亚铜(Cu2O)是一种地球上丰富的低成本的金属氧化物半导体,可通过光化学,光电化学和电化学方法在水介质中还原CO2。然而,所有这些方法的一个未解决的问题是其经历不可逆的氧化还原歧化反应而导致Cu2O不稳定。


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本文要点

 

要点1. 通过非均相光催化驱动气相CO2氢化还原,避免了Cu2O的不稳定问题。

 

要点2. 该Cu2O纳米立方块表明有混合价态的Cu(Cu(0,I,II)),氧空位以及羟基。这些表明特性得该Cu2O纳米立方块能够在温和条件下实现H2的异裂和CO2的吸附,加速了逆水煤气变换反应的同时使Cu2O的氧化还原歧化反应可逆。


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参考文献:
1. Yuvraj Y. Birdja, Elena Pérez-Gallent,Marta C. Figueiredo, Adrien J. Göttle, Federico Calle-Vallejo & Marc T. M.Koper. Advances and challenges in understanding the electrocatalytic conversionof carbon dioxide to fuels,Nature Energy. 2019
DOI: 10.1038/s41560-019-0450-y
https://www.nature.com/articles/s41560-019-0450-y
2. Lili Wan, Qixing Zhou*, Wei Sun,* Geoffrey A. Ozin,* et al. Cu2O nanocubeswith mixed oxidation-state facets for (photo)catalytic hydrogenation of carbondioxide. Nat. Catal., 2019
DOI: 10.1038/s41929-019-0338-z
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0338-z 

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