吉大Nature Mater.、南开Nature Catal.、陈景升Nature Nano.丨顶刊日报20190911
纳米人 纳米人 2019-09-11
1. Nature Materials:  多色双稳态电子货架标签

双稳态电致变色材料在降低显示应用领域能量消耗方面具有广泛的前景。然而,现有电致变色过程相关的固有限制,导致理想双稳态电致变色显示器(尤其是多色显示器)的开发仍然具有极大的挑战性。
 
有鉴于此,吉林大学Yu-Mo Zhang Sean Xiao-An Zhang等人基于协同的分子内质子耦合电子转移,设计开发了一种新型的双稳态电致变色器件。该器件具有良好的整体性能,其中包括双稳态(> 52 h),可逆性(> 12,000次循环),着色效率(≥1,240cm2C-1)和透射率变化(70%),快速切换(≤1.5 s) )。该方法有望用于开发黑色,品红色,黄色和蓝色显示器以及多色双稳态电致变色货架标签。

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Amulticolour bistable electronic shelf label based on intramolecularproton-coupled electron transfer, Nature Materials (2019)
https://www.nature.com/articles/s41563-019-0471-8
 

2. Nature Materials: 钛碳化物MXenes界面修饰助力高性能钙钛矿太阳能电池

为了提高钙钛矿太阳能电池的效率,需要精心的器件设计和定制的界面工程,以提高光电性能和选择电极的电荷提取过程。近日,意大利罗马托尔维加塔大学A. Di Carlo研究团队使用具有不同终止基(Tx)的二维过渡金属碳化物(MXene Ti3C2Tx)来调节钙钛矿吸收器和TiO2电子传输层(ETL)的功函数(WF),并对钙钛矿/ETL界面进行了工程设计。
 
紫外光发射光谱测量和密度泛函理论计算表明,在不影响其他电子性能的情况下,在卤化物钙钛矿和TiO2层中加入Ti3C2Tx可以调节材料的WFs。此外,在钙钛矿/ETL界面Ti3C2Tx诱导的偶极子可以用来改变这些层之间的带对中。WF调谐和界面工程的联合作用可以显著提高MXene改性的钙钛矿太阳能电池的性能,与没有MXene参考电池相比,功率转换效率提高了26%,迟滞降低。

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Agresti, A. Carlo, A. D. et al. Titanium-carbide MXenes for work function andinterface engineering in perovskite solar cells.  Nature Materials2019.
DOI: 10.1038/s41563-019-0478-1
https://www.nature.com/articles/s41563-019-0478-1
 

3. Nature Energy综述: 聚合物光催化剂的光催化产氢的综述

使用氢气作为燃料,当使用半导体光催化剂从水中产生并由阳光驱动时,是化石燃料的可持续替代品。聚合物光催化剂基于地球丰富的元素,并且具有优于其无机对应物的优点,因为其电子特性可通过分子工程容易地调节。在过去十年中,聚合物光催化剂迅速发展,导致许多活性材料的发现。然而,对其光引发氧化还原过程的关键性质的理解仍不够深入,这阻碍了进一步发展以产生具有成本竞争力的技术。
 
帝国理工James R. Durrant利物浦大学Andrew I. Cooper伦敦大学学院Martijn A. ZwijnenburgJunwang Tang等人讨论了最先进的聚合物光催化剂和对其活动的微观理解。最后总结了该领域的五个突出挑战:活动的非标准化报告,有限的光化学稳定性,反应机制知识不足,平衡载流子寿命与催化时间尺度以及使用不可持续的牺牲剂。

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Current understanding and challenges of solar-driven hydrogen generation usingpolymeric photocatalysts,Nature Energy (2019)
https://www.nature.com/articles/s41560-019-0456-5
 

4. Nature Energy综述:CO2的电催化转化的综述

CO2电催化还原是用于将(过量的)可再生电力作为燃料中的化学能存储的有前途的方法之一。巴塞罗那大学FedericoCalle-Vallejo莱顿大学Marc T. M. Koper团队回顾了理解电化学二氧化碳减排的最新进展和挑战。讨论了在电催化剂上初始活化CO2的现有模型及其对理解选择性的重要性。碳-碳键的形成也是二氧化碳电解还原成高密度和高价值燃料的关键机制。初始CO2活化和C-C键形成都受到表面结构(纳米和中尺度),电解质效应(pH、缓冲强度、离子效应)和质量传递条件之间错综复杂的相互作用的影响。这种复杂的相互作用目前还远未完全被理解。此外,还讨论了原位光谱技术和机械工作计算技术的最新进展。最后,确定了进一步理解这些主题的一些挑战。

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Advancesand challenges in understanding the electrocatalytic conversion of carbondioxide to fuels,Nature Energy (2019)
https://www.nature.com/articles/s41560-019-0450-y
 

5. Nat. Catal.:具有混合氧化态的Cu2O纳米立方块用于(光)催化CO2氢化

氧化亚铜(Cu2O)是一种地球上丰富的低成本的金属氧化物半导体,可通过光化学,光电化学和电化学方法在水介质中还原CO2而受到极大关注。然而,所有这些方法的一个未解决的问题是其经历不可逆的氧化还原歧化反应而导致Cu2O不稳定。
 
近日,南开大学Qixing Zhou多伦多大学Geoffrey A. Ozin浙江大学Wei Sun等多团队合作,报告了一种通过非均相光催化驱动气相CO2氢化还原,避免了Cu2O的不稳定问题。该Cu2O纳米立方块表明有混合价态的Cu(Cu(0,I,II)),氧空位以及羟基。这些表明特性得该Cu2O纳米立方块能够在温和条件下实现H2的异裂和CO2的吸附,加速了逆水煤气变换反应的同时使Cu2O的氧化还原歧化反应可逆。

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LiliWan, Qixing Zhou*, Wei Sun,* Geoffrey A. Ozin,* et al. Cu2O nanocubes withmixed oxidation-state facets for (photo)catalytic hydrogenation of carbondioxide. Nat. Catal., 2019
DOI: 10.1038/s41929-019-0338-z
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0338-z 
 

6. Nature Nanotechnology:全氧化物异质结构中的电流感应磁化转换

通过自旋轨道转矩(SOT)进行的磁化电转换有望应用于信息技术,例如低功率,非易失性磁存储器。具有强自旋轨道耦合的材料,例如重金属和拓扑绝缘体可以将充电电流转换为自旋电流。然后,自旋电流可以在相邻磁性层(通常是诸如CoFeB的铁磁金属)的磁化上执行转移扭矩,并且反转其磁化。
 
新加坡国立大学陈景升团队将铁磁过渡金属氧化物与具有强自旋轨道耦合的氧化物结合起来,开发了一种全氧化物SOT器件。研究了SrIrO3/SrRuO3双层结构中的电流感应磁化转换。通过控制(001)和(110)取向SrTiO3(STO)衬底上SrRuO3的磁晶各向异性,设计了两种类型的SOT开关方案。对于STO(001)衬底上的双层,实现了无磁场切换,即使在外部磁场达到100 mT时也不受干扰。STO(110)衬底上双层的电荷-自旋转换效率范围为0.58至0.86,这取决于电流相对于晶体对称性的方向性。全氧化物SOT结构可有助于通过磁晶各向异性设计实现无场切换。

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Current-inducedmagnetization switching in all-oxide heterostructures, Nature Nanotechnology(2019)
https://www.nature.com/articles/s41565-019-0534-7
 

7. Nature Physics:光学微谐振器中孤子晶体的动力学

光学微谐振器中的耗散克尔孤子将非线性光学物理与光子集成技术相结合。这有望用于从光学相干通信到天体物理光谱仪校准的许多应用。耗散的克尔孤子可以形成各种稳定状态,包括呼吸器和多孤子形成。在这些状态中,时间有序的孤子脉冲集合,其通过连续波腔内驱动场的调制而规则地排列。然而,迄今为止,孤子晶体的动力学及其无缺陷产生仍未得到研究。
 
洛桑联邦理工学院Tobias J. Kippenberg课题组研究表明,驱动光学微谐振器的混沌操作状态显着影响孤子晶体的动态。实现了完美孤子晶体状态的确定性生成,这对应于腔内光脉冲的稳定,无缺陷晶格。研究揭示了一个关键的泵浦功率,低于该功率,孤子激发的随机过程突然变为确定性。还证明了这些状态的转换及其与瞬态混沌体系的关系。在孤子晶体中观察到的其他动力学现象,包括呼吸的形成,完美孤子晶体之间的跃迁,它们的熔化和再结晶。

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Dynamicsof soliton crystals in optical microresonators, Nature Physics (2019)
https://www.nature.com/articles/s41567-019-0635-0
 

8. Chem. Rev.: 卤化物钙钛矿中电荷-载流子复合

卤化物钙钛矿在光电子领域的成功,往往归功于其较长的光激发载流子寿命,这使得电荷-载流子复合过程被描述为与其他半导体相比独一无二的。近日,卡文迪什实验室Samuel D.Stranks研究团队整合了最近的文献发现,以提供卤化钙钛矿系统中控制重组的因素的关键评估。
 
研究人员关注已经提出的影响测量电荷载流子重组寿命的四种机制,即:(1)通过陷阱态重组,(2)极化子形成,(3)带隙的间接性质(例如,Rashba效应),以及(4)光子回收。另一方面,对于具有高光致发光量子产率的样品,光子的再循环在增加表观寿命方面发挥着明显的作用。研究人员认为极化子动力学是有趣的,值得进一步研究。研究人员还强调这些过程的潜在相互依赖性,并建议未来的进行实验研究,以更好地分离他们的相对贡献。对复合过程的更全面理解可以使我们合理地定制这些迷人半导体的特性,并有助于发现具有类似特殊光电特性的其他材料。

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de Quilettes, D. W. Stranks, S. D. et al. Charge-CarrierRecombination in Halide Perovskites. Chem. Rev. 2019.
DOI: 10.1021/acs.chemrev.9b00169
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.chemrev.9b00169?rand=iiigcpy1
 

9. JACS:氮杂卡宾保护的Au13纳米团簇

原子级精确的配体稳定金纳米团簇是一类重要的新型纳米材料。近日,加拿大女王大学Cathleen M. CruddenKevin G. Stamplecoskie东京大学Tatsuya Tsukuda芬兰于韦斯屈莱大学Hannu Häkkinen等报道了完全由N-杂卡宾(NHC)稳定的金超原子纳米团簇,[Au13(NHC)9Cl3]2+
 
该团簇由NHC-Au-Cl配合物还原得到,其内核是一个Au13二十面体,外围被9个NHC和3个氯原子包围。X射线单晶衍射表征表面,该团簇含有多个CH-π和π-π相互作用,使得配体硬化,这可能对观察到的极高的光致发光量子产率(高达16.0%)有贡献。DFT计算表明,该团簇是8电子超原子,具有2eV宽的HOMO-LUMO能隙。此外,该团簇具有比全膦保护的团簇更高的稳定性。

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MinaR. Narouz, Kevin G. Stamplecoskie,* Hannu Häkkinen,* Tatsuya Tsukuda,* CathleenM. Crudden*, et al. Robust, Highly Luminescent Au13 SuperatomsProtected by N-Heterocyclic Carbenes. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b07854
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07854
 

10. JACS: 一对手性极性层状钙钛矿的光伏效应

体光伏效应(BPVE)是一种很有前景的光电子现象,用于在没有偏压的情况下产生稳态光电流。然而,展示BPVE的材料的简单合理设计仍然是相关领域的重要课题。
 
日本东北大学Kouji Taniguchi和 Hitoshi Miyasaka报道了在P1(#1)的晶体空间群中的一个简单的手性极性层状钙钛矿型碘化铅的BPVE。它们分别通过组装R-和S-手性有机阳离子合成。零偏压光电流的符号由组装的阳离子的R/S-手性改变,其定义了从在晶体中排列的每个手性有机阳离子的电偶极矩得到的电极化方向。在搜索BPVE材料时,预计晶体中的手性控制策略是有用的。

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Bulk Photovoltaic Effect in a Pair of Chiral–Polar LayeredPerovskite-Type Lead Iodides Altered by Chirality of Organic Cations
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b06815
 

11. Nano Lett.: MAPbBr3单晶中明亮激子的巨大精细结构分裂

半导体中激子精细结构的分裂反映了晶体和量子约束的基本对称性。由于后者对交换相互作用有较强的增强作用,因此目前的研究主要集中在纳米结构上。近日,法国国家实验室Paulina Plochocka联合牛津大学Robin Nicholas报道了第一次在体半导体晶体中观察到明亮的激子精细结构分裂,其中可以明确地排除量子约束的影响,从而获得材料的固有特性。
 
研究人员对体相MAPbBr3单晶的激子光致发光和反射光谱的详细研究揭示了一个零磁场一样大~ 200μev分裂。这一结果为讨论钙钛矿纳米晶体中所观察到的大而亮的激子精细结构的起源提供了一个重要的起点。

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Baranowski,M. Plochocka, P. Nicholas, R. et al. Giant Fine Structure Splittingof the Bright Exciton in a Bulk MAPbBr3Single Crystal.Nano Lett. 2019.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b02520
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.9b02520?rand=nh3dcxg4
 

12. AFM综述:用于可控递送的光敏纳米载体

光敏纳米载体是一种可以实现按需递送活性载荷的微创系统,并且通过调整光照的时间、强度、位置和波长可以对载荷的释放进行精确的时空控制。与传统的被动给药系统相比,光敏纳米载体可以对所包封的活性分子的释放动力学的进行调控,这对于靶向给药来说具有重要的临床意义。
 
南洋理工大学段宏伟教授江南大学梁丽教授合作,对基于光化学反应、光热效应和活性氧介导的光敏响应这三种主要机制的光敏纳米平台的设计和制备进行了综述;同时也对未来光敏纳米材料发展的挑战及其临床医学转化进行了详细的讨论。

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Qirong Xiong, Li Liang, Hongwei Duan. et al. Photoactive Nanocarriers for ControlledDelivery. AdvancedFunctional Materials. 2019
DOI:10.1002/adfm.201903896
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201903896
 

13. AFM综述:将功能化纳米材料整合到不同结构的材料中用于生物医学

将功能化纳米材料(NMs)整合到二维材料表面或三维水凝胶网络中,是改善生物材料理化性质和功能性的一种新兴方法。利用这种方法构建功能化材料,如自组装的单分子膜(SAMs)和纳米复合水凝胶等在许多生物医学领域例如组织工程,药物递送和生物传感等方面都有着重要的应用价值。
 
加州大学洛杉矶分校Ali Khademhosseini教授德国明斯特大学Nermin Seda Kehr教授合作,对将功能化纳米材料整合到不同结构的材料中并用于生物医学的研究进行了系统的综述。基于碳、金属和硅的纳米材料因具有独特的性能,如磁性、电性能、刺激响应性、疏水性或亲水性等,可以被集成到二维或三维的生物材料中。这种整合的过程可以改变纳米生物材料的原始性质,并且有望实现增强的协同效应。

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RumeysaTutar, Ali Khademhosseini, Nermin Seda Kehr. et al. Functional Nanomaterials on 2D Surfaces and in 3D Nanocomposite Hydrogels for Biomedical Applications. Advanced Functional Materials. 2019
DOI:10.1002/adfm.201904344
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201904344

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