黄维、崔屹、麦立强、徐辉雄、丁彬、陈雨、宋继彬等成果速递丨顶刊日报20191002
纳米人 纳米人 2019-10-02
1. Nature Materials: 调控多孔炭基催化剂层上离子聚合物分布用于高功率低Pt用量PEMFC

在质子交换膜燃料电池中,Pt基催化剂作为最好的氧还原催化剂,其高昂的价格和低储量丰度极大限制了燃料电池的广泛应用,在保证性能的前提下,降低Pt催化剂的用量是一个亟待解决的问题。近日,柏林工业大学的Peter Strasser教授宝马集团的Alin Orfanidi合作通过优化合成N掺杂炭载体,有效提高了Pt的利用率。

 

他们通过简单的预氧化和高温氨解工艺,优化了多孔炭载体的孔结构,提高了炭载体的稳定性,并且由于氮掺杂可以使炭载体与离子聚合物相互作用,离子聚合物在炭载体上均匀分布,有效降低了氧气的传质阻力。另外,85~90%的Pt纳米催化剂均匀分散在炭载体外表面,有利于充分发挥Pt的催化活性,以其为催化剂层组装的PEMFC的功率密度高达1.39W/cm2,Pt利用率高达0.075gPt/kW。该工作为提高催化剂利用率和催化活性,提高质子交换膜燃料电池的功率密度提供了一种新的思路。


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SebastianOtt, Alin Orfanidi*, Henrike Schmies, Björn Anke, Hong Nhan Nong,Jessica Hübner, UlrichGernert, Manuel Gliech, Martin Lerch & Peter Strasser*. Ionomerdistribution control in porous carbon-supported catalyst layers for high-powerand low Pt-loaded proton exchange membrane fuel cells. Nature Materials, 2019.

DOI:10.1038/s41563-019-0487-0

https://doi.org/10.1038/s41563-019-0487-0

 

2. Chemical Reviews: 电化学储能中的纳米线

纳米材料凭借其显著不同于体相材料或微米材料的纳米尺寸效应为电化学储能器件提供了很多独特的性质。尤其值得注意的是,受限制的维度在决定纳米材料的性质方面起到了十分关键的作用,比如离子扩散动力学,应变/应力的大小,以及活性材料的利用等性质。纳米线作为一种具有代表性的一维纳米材料,由于能够保持长轴上的电子输运,并且在直径上具有约束效应,因此在能量存储领域有着广泛的应用前景。

 

在这篇综述中,武汉理工大学的麦立强教授斯坦福大学的崔屹教授等对电化学储能纳米线的最新研究进展进行了系统综述,从合理的设计和合成、原位结构表征、到包括锂离子电池、锂硫电池、钠离子电池在内的能量存储中的几个重要应用。文章指出了电化学储能存在的问题和局限性以及利用纳米线解决这些问题和提高器件性能的优点。最后,作者还讨论了纳米线在储能领域应用所面临的挑战,并展示了先进的纳米线为基础的储能设备的未来发展前景。


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GuangmingZhou, Liqiang Mai, Yi Cui et al, Nanowires for Electrochemical Energy Storage,Chemical Reviews, 2019

DOI: 10.1021/acs.chemrev.9b00326

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.9b00326

 

3. Angew: 黑二氧化锡纳米管负载黑磷量子点BP@SnO2-x双活性催化剂用作高活性固氮催化剂

氨是一种常见的化工原料,被广泛用于工、农业生产和能源储存转化等领域。传统的制氨技术主要是Haber-Bosch法,但该技术耗能巨大,且排放大量的温室气体CO2,会加重能源危机和环境问题,因此寻找一种绿色环保、低能耗的合成氨方法具有重要意义。近年来,电化学固氮(还原氮气生成氨反应,NRR)逐渐成为了一种研究广泛的合成氨新路径,它可以在常温常压下进行,是一种可持续、无污染、经济安全的合成氨新技术。目前,电催化固氮技术所使用的电催化剂主要集中于贵金属,其高昂的成本与较低的效率制约着该技术的发展。

 

鉴于此,东华大学的丁彬教授团队以黑磷(BP)量子点作为非金属催化剂,并通过低温硼氢化钠还原法合成了富含氧空位的黑二氧化锡(SnO2-x)纳米管,将其作为载体,通过配位自组装将黑磷量子点均匀地负载在黑二氧化锡纳米管上,制备得到BP@SnO2-x双活性催化剂。其中,黑磷量子点具有较大的比表面积和丰富的活性位点,而黑二氧化锡纳米管除了本身具有优异的电导率及催化活性,还可以有效抑制黑磷量子点团聚并提高结构稳定性,它们的协同效应使BP@SnO2-x双活性催化剂具有优异的催化氮还原活性和循环稳定性。该工作为设计制备新型、高效、廉价、绿色的非贵金属催化剂材料提供了一种新的策略。


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Yi-TaoLiu, Di Li, Jianyong Yu, Bin Ding*. Stable Confinement of Black Phosphorus Quantum Dots on Black Tin Oxide Nanotubes: A Robust, Double‐Active Electrocatalyst toward Efficient Nitrogen Fixation. Angew. Chem. Int. Ed., 2019.

DOI:10.1002/anie.201908415

https://doi.org/10.1002/anie.201908415

 

4. AM综述:重燃RNAi治疗方法:体内siRNA输送的材料设计要求

随着近日FDA批准了首个siRNA衍生疗法,RNA干扰(RNAi)介导的基因疗法正逐渐从研究领域向临床领域过渡。实现RNAi治疗的主要障碍是寡核苷酸有效载荷的输送。因此,主要目的是确定和描述纳米载体在体内有效递送siRNA介导的基因沉默剂所需的关键设计特征。

 

美国加州大学圣地亚哥分校Michael J. Sailor研究团队将此问题从3个要素考虑:1)保护siRNA免受降解和清除;2)选择性归巢到目标细胞类型;3)通过逃逸或绕过内吞摄取实现siRNA有效载荷的胞质释放。同时根据材料类型(脂质、聚合物、金属、介孔二氧化硅和多孔硅)定量总结了过去十年出版物中报道的体内体外基因沉默效率值,并讨论了研究发表和临床转化的总体趋势,为RNAi治疗领域的发展指明了方向。


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ByungjiKim, Ji-Ho Park, Michael J. Sailor. Rekindling RNAi Therapy: Materials Design Requirements for In Vivo siRNA DeliveryAdv. Mater.,2019.

https://doi.org/10.1002/adma.201903637

 

5. ACS nano 综述: 气体介导的癌症生物成像及诊疗综述

近年来,气体介导的癌症治疗因其疗效高、生物安全性好而备受关注。近日,福州大学宋继彬研究团队联合华侨大学陈丽婵研究团队综述了近年来用于癌症生物成像、靶向和可控气体治疗以及气敏协同治疗的刺激反应气体释放分子(GRMs)和气体纳米发生器的研究进展。

 

重点介绍了已知的具有抗癌作用的气体,如氧气(O2)、一氧化碳(CO)、一氧化氮(NO)、硫化氢(H2S)、氢(H2)、二氧化硫(SO2)、二氧化碳(CO2)以及通过气体生成过程起作用的重气体。分别概述了GRMs和气体纳米发生器的刺激方法,以及它们在超声和多模态成像中的应用,最后又归纳了它们的主要作用及与其它癌症治疗方式的协同作用。同时也探论了对于临床转换,气体治疗和成像当前所面临的挑战及未来的可能性。


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LichanChen, Shu-feng Zhou, Jibin Song, et al. Gas-Mediated Cancer Bioimaging and Therapy. ACS nano, 2019. 

https://doi.org/10.1021/acsnano.9b04954

 

6. ACS Nano:胶原酶纳米颗粒可增强药物在胰腺肿瘤内的穿透性

胰腺导管腺癌(PDAC)中发生的细胞外基质(ECM)过表达会限制药物进入肿瘤,并与预后不良有关。以色列理工学院Avi Schroeder教授团队证明了利用基于蛋白水解酶纳米颗粒进行预处理可以分解致密的PDAC胶原基质,从而增加药物在胰腺肿瘤中的穿透。

 

实验制备了一种封装有胶原酶的、尺寸为100nm的脂质体,它可以保护胶原酶以免过早地失活,并延长其在靶点部位的释放速率。胶原蛋白是PDAC基质的主要成分,小鼠的病变胰腺中胶原蛋白含量为12.8±2.3%,而健康小鼠为1.4±0.4%。实验通过静脉注射纳米颗粒,发现其在8 h后会到达胰腺,使纤维化组织水平降低到5.6±0.8%。研究结果证明,通过胶原酶预处理会提高药物进入胰腺的效率,从而改善对PDAC的治疗效果。并且这种降解ECM的方法也不会增加循环肿瘤细胞的数量和转移。


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Assaf Zinger, Avi Schroeder. et al. Collagenase Nanoparticles Enhance the Penetration of Drugs into Pancreatic Tumors. ACS Nano.2019

DOI:10.1021/acsnano.9b02395

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b02395

 

7. Nano letters:氧化还原激活远程负载IDO抑制剂的卟啉脂质体,通过诱导ICD和阻断IDO途径协同光免疫治疗

通过刺激宿主免疫系统进行免疫治疗已成为临床治疗各种恶性和转移性肿瘤的有效治疗策略。然而,由于肿瘤部位免疫原性差、免疫抑制环境强,利用免疫系统治疗癌症往往不能获得持久的应答率。近日,北京大学王贻广研究团队开发了一种氧化还原激活脂质体,该脂质体通过卟啉-磷脂偶联物自组装而成,并通过远程负载将吲哚胺2,3-二加氧酶(IDO)抑制剂共包埋于内腔,可同时诱导免疫原性细胞死亡(ICD)和逆转抑癌微环境。

 

经静脉注射后,纳米颗粒可延长4T1荷瘤小鼠的血液循环,促进肿瘤的积聚。当肿瘤细胞内吞后,在胞内高水平谷胱甘肽响应下纳米囊泡可使荧光信号和光动力治疗(PDT)活性呈指数级激活(>100倍),从而达到有效抑制肿瘤生长,加之纳米颗粒的可激活设计可降低对正常组织的光毒性。更重要的是,氧化还原激活的PDT通过诱导肿瘤细胞的ICD来诱导细胞毒性T淋巴细胞的瘤内浸润。与IDO抑制剂结合后,系统抗肿瘤免疫应答会得到进一步增强。总而言之,此纳米囊泡策略有望用于转移癌的协同免疫治疗。


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DechunLiu, Binlong Chen, Yiguang Wang, et al. Redox-Activated Porphyrin-Based Liposome Remote-Loaded with Indoleamine 2,3-Dioxygenase (IDO) Inhibitor for Synergistic Photoimmunotherapy through Induction of Immunogenic Cell Death and Blockage of IDO Pathway. Nano Letters, 2019.

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.9b02306

 

8. Solar RRL综述:基于钙钛矿太阳能电池的自驱动集成系统

利用光伏技术(太阳能电池)以及清洁能源(太阳能)的集成智能便携式系统(自供电驱动系统)是当前技术发展的新型概念。光伏器件作为自驱动集成系统的关键部分,充当了太阳能与工作设备之间的桥梁,并且对整个系统的性能起着重要作用。具有高功率转换效率(超过25%)的钙钛矿太阳能电池(PSCs)使许多多功能自供电集成系统的出现成为可能。

 

在这篇综述中,黄维院士、陈永华教授提供了迄今为止报道的基于PSCs的自供电集成设备的系统概述,包括集成储能设备(PSCs-Lithium ion battery, PSCs-Supercapacitor),集成人工光合作用设备(PSCs-Solar water splitting, PSCs-Carbon dioxide reduction)和其他自供电集成设备(PSCs-Photodetector)。此外,还讨论了制造这些集成设备和提高器件性能的关键策略以及基于PSCs的自驱动集成系统在当前所面临的挑战和未来可能的发展趋势。


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JianQiu, Yingdong Xia*, Yonghua Chen*, Wei Huang*, et al., “Toward a New Energy Era:Self-Driven Integrated Systems Based on Perovskite Solar Cells”, Sol. RRL, 2019, 1900320. 

https://doi.org/10.1002/solr.201900320

 

9. Small:核靶向的铱纳米晶体用于在光子高温协同肿瘤放射治疗

具有核靶向性能的放疗增敏剂对可通过提高射线对细胞核DNA的杀伤作用来增强放疗。同济大学徐辉雄教授第二军医大学郭佳教授中科院上海硅酸盐研究所陈雨研究员合作构建了一种超小铱纳米材料(Ir-RGD-TAT),并将其用于高效的肿瘤特异性光子高温-放射肿瘤协同治疗。

 

实验结果表明,Ir-RGD-TAT (Ir-R/T NCs)可在肿瘤细胞核内聚集,并在x射线照射下产生有效的DNA损伤。进一步的体内评价则证实了Ir-R/T NCs 在4T1肿瘤异种移植模型上也具有良好的肿瘤抑制性能。并且,Ir-R/T NCs也具有近红外光子吸收性能,这使得它还可以将热疗与光声成像相结合,进而实现高效的肿瘤协同治疗。


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LiyingWang, Jia Guo, Yu Chen, Huixiong Xu. et al. Construction of Nucleus-Targeting Iridium Nanocrystals for Photonic Hyperthermia-Synergized Cancer Radiotherapy. Small. 2019

DOI:10.1002/smll.201903254

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.201903254

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