Nature系列11篇,华中农大、中科大、天大、吉大、浙大、北大等成果速递丨顶刊日报20191005
纳米人 纳米人 2019-10-05
1. Nat. Rev. Mater.:通过控制分子量分布调控聚合物性能

在不改变化学成分的情况下操纵聚合物的性能是聚合物化学,材料科学和工程的主要挑战。尽管通常使用诸如化学结构,支化,分子量和分散性等变量来控制聚合物的结构和物理性质,分子量分布(MWD)的宽度和形状对聚合物性能的但却很少被关注。

 

近日,康奈尔大学Brett P. Fors等总结了MWD形状对聚合物性能的影响;讨论了控制MWD形状的策略;总结了科学家们为了解MWD形状对流变力学性能和相行为的影响所做的努力;并对未来MWDs应用于聚合物材料设计提出了见解。


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DillonT. Gentekos, Renee J. Sifri and Brett P. Fors*. Controlling polymer propertiesthrough the shape of the molecular-weight distribution. Nat. Rev.Mater., 2019

DOI: 10.1038/s41578-019-0138-8

https://www.nature.com/articles/s41578-019-0138-8

 

2. Nat. Nanotech.综述:从实验室到市场的石墨烯商业化之路

十多年前报道了石墨烯中电场效应的开创性研究,这极大地推动了石墨烯商业化进程。关于石墨烯的大量研究,专利和应用都证明了这一点。石墨烯薄片的生产能力已达到每年数千吨,而长度达数十米的连续石墨烯片材也已问世。实验室开发的各种石墨烯技术现已转变为商业产品,其中包括体育用品,汽车涂料,导电油墨和触摸屏的首批探索研究。

 

尽管与石墨烯材料的质量控制有关的挑战仍有待解决,但是对石墨烯的理解的不断进步将推动石墨烯的商业化。麻省理工学院Jeehwan Kim团队总结概述了石墨烯在过去十年中的商业化进展以及未来的前景。


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Path towards graphene commercialization from lab to market,Nature Nanotechnology (2019)

https://www.nature.com/articles/s41565-019-0555-2

 

3. Nat. Commun.:22.7%效率!叠层钙钛矿电池

黄劲松团队研究发现,锡基钙钛矿电池中的电荷收集效率受到电子扩散长度的限制。在钙钛矿型前体中添加少量Cd3+会降低电子陷阱密度,从而产生2.72±0.15微米的长电子扩散长度。将窄带隙钙钛矿薄膜的优化厚度增加到1000 nm。对于单结窄带隙PSC和钙钛矿-钙钛矿叠层电池,分别获得了20.2和22.7%的效率。这项工作为增强窄带隙钙钛矿的光电性能和开发钙钛矿-钙钛矿串联太阳能电池的潜力提供了一种有前途的方法。


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Enhancingelectron diffusion length in narrow-bandgap perovskites for efficientmonolithic perovskite tandem solar cells,Nature Communications,(2019)

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12513-x

 

4. Nat. Commun.: 可调谐高性能钙钛矿-有机半导体异质结光电晶体管

除了能量收集之外,金属卤化物钙钛矿还具有大的机会,因为它们具有高吸收系数,长扩散长度,低陷阱密度和简单的可加工性,从而革新了大面积光电检测技术。然而,由于光增益和暗电流密度的相互依赖性,成功地从钙钛矿中提取光载体并将其转化为电信号仍然具有挑战性。

 

Henry J. Snaith等人通过将钙钛矿与有机半导体晶体管通道集成以形成“跨越式”I型或“交错式” II型异质结来报告混合型异质光电晶体管。研究表明,从II型异质结到I型异质结的逐渐转变会导致光响应率的提高和可调性以及高光增益。重要的是,具有优先的边沿分子取向,I型异质结构导致有效的光载流子循环通过通道。


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Decipheringphotocarrier dynamics for tuneable high-performance perovskite-organicsemiconductor heterojunction phototransistors, Nature Communications, (2019)

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12481-2

 

5. Nat. Commun.: 优化高效Sb2S3光伏器件

三硫化锑(Sb2S3)被认为是有前途的光伏材料。但性能尚不令人满意。通常将效率低和大的开路电压损耗归因于界面缺陷和大量的本征缺陷。浙江大学朱海明中科大Tao Chen团队通过对Sb2S3多晶膜和单晶进行光谱研究发现,具有0.6eV斯托克斯位移的红移光致发光。

 

这些特征以及Sb2S3单晶的极化陷阱发射,表明Sb2S3中的光激发载流子本质上是通过晶格变形而不是非固有缺陷自陷的。并合理化了Sb2S3薄膜太阳能电池中的大开路电压损耗和近100%的载流子收集效率。


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Ultrafastself-trapping of photoexcited carriers sets the upper limit on antimonytrisulfide photovoltaic devices, Nature Communications, (2019)

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12445-6

 

6. Nat. Commun.:自下而上的溶剂热法制备具有莫尔超晶格的BiOCl

在范德华力结合的异质结构中,原子层厚的薄晶体相互层叠在一起,晶格失配和层间旋转会导致莫尔超晶格(MSL)的出现。这些莫尔超晶格可以驱动材料的能带结构重建,从而导致超导、磁性和莫尔激子等各种现象的出现。目前,拓宽具有MSL的材料范围,开发制备具有MSL材料的方法依旧是研究难点。

 

近日,吉林大学郑伟涛教授崔小强教授张立军教授等人报道了一种操作简单、重现性好的溶剂热法,成功自下而上地合成了具有MSL的BiOCl材料。值得注意的是,以往通常利用堆叠2个单层材料的方法来制备具有MSL的材料;本工作却是利用化学生长的方法,通过螺旋错位,制得了螺旋的BiOCl纳米片。此外,作者还发现制得的BiOCl能带间隙显著减小(~0.6 eV),载流子寿命提升2倍,光催化性能大幅增强。DFT理论计算表明,材料展现出的上述特殊性质来源于莫尔电位调控的局部增强的层间耦合。本工作展示了MSL材料独特的化学物理特性,为制备高活性光催化材料提供了新的策略。


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LuluLiu, Yuanhui Sun, Xiaoqiang Cui, Kun Qi, Xin He, Qiaoliang Bao, Weiliang Ma,Jiong Lu, Hanyan Fang, Peng Zhang, Lirong Zheng, Liping Yu, David J. Singh,Qihua Xiong, Lijun Zhang & Weitao Zheng. Bottom-up growth of homogeneousMoirésuperlattices in bismuth oxychloride spiral nanosheets. Nat. Commun., 2019, 10, 4472.

DOI:10.1038/s41467-019-12347-7.

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12347-7

 

7. Nat. Commun.:用于肼电氧化的高性能催化剂:原子有序非贵金属间化合物Co3Ta纳米粒子

纳米有序金属间化合物在燃料电池应用中引起了极大的兴趣。然而,由于极端的亲氧性和非常负的还原电位,非破坏性的早期过渡金属间化合物纳米颗粒的合成仍然是一个艰巨的挑战。北京大学的DingguoXia团队成功地合成了尺寸均匀的非贵金属间化合物Co3Ta纳米颗粒。

 

原子结构表征和X射线吸收精细结构测量证实原子有序的金属间化合物结构。作为肼氧化反应的电催化剂,纳米颗粒表现出的起始电位为0.086~0.06 V(vs RHE),比商业Pt/C电极(+ 5 V V)的比活性高2倍(+0.06 V),是已报导的电催化剂中的最高性能。根据密度泛函理论计算,Co-Ta桥位被确定为最活跃的桥位。氢解离步骤的活化能在N2H4吸附在Co-Ta桥活性位点上显著降低,有助于增强活性。


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Feng, G.; An, L.; Li, B.; Zuo,Y.; Song, J.; Ning, F.; Jiang, N.; Cheng, X.; Zhang, Y.; Xia, D., Atomicallyordered non-precious Co3Ta intermetallic nanoparticles as high-performancecatalysts for hydrazine electrooxidation. Nat. Commun. 2019, 10 (1), 4514.

DOI:10.1038/s41467-019-12509-7

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12509-7

 

8. Nat. Commun.:Zn掺杂普鲁士蓝提高金黄葡萄球菌光热清除率促进创面修复

采用光热疗法来治疗细菌感染一直以来都是一个困扰研究人员的难题,这是因为清除细菌所需的高温同时也不可避免地对健康组织细胞造成损害。在本文中,天津大学的吴水林等开发了一种由Zn掺杂的普鲁士蓝(ZnPB)组成的外源抗菌剂,这种抗菌剂在体外条件以及大鼠皮肤伤口感染模型中均能够杀死金黄色葡萄球菌。

 

这种抗菌剂由光热效应引发局部热加速离子释放,并渗透到细菌内部导致细胞内代谢途径的改变和细菌杀灭但对健康组织细胞没有毒性。同时,经过ZnPB处理后可促进组织重塑相关基因的表达,促进胶原沉积而加快创面修复。ZnPB的高效光热转换使得使用相对较少的剂量和低的激光通量进行创面治疗成为可能,这就使得该方法成为当前抗细菌伤口感染的抗生素疗法的潜在替代物。


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JunLi, Shuilin Wu et al, Zinc-doped Prussian blue enhances photothermal clearanceof Staphylococcus aureus and promotes tissue repair in infected wounds,Nature Communications,2019

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12429-6

 

9. Nat. Commun.:纳米反应器内源性刺激抗生素释放用于细菌感染的联合治疗

使用内源性刺激代替外部触发在药物输送中具有靶向性和控制释放的优势。近日,华中农业大学韩鹤友研究团队通过将过氧化钙(CaO2)和抗生素包裹在两种脂肪酸和脂质体涂层的低共熔混合物中,构建了串联细菌反应器用于细菌毒素触发的抗生素释放。当在体内遇到致病细菌时,在不损害其结构完整性的同时这些纳米反应器会捕获毒素,而毒素会形成孔隙。

 

水通过孔隙进入纳米反应器与CaO2反应生成过氧化氢,H2O2会分解成氧气并驱动抗生素释放。结合的毒素毒性会减弱,同时刺激机体的免疫反应。此工作可改善细菌感染小鼠的治疗效果,为治疗细菌成孔毒素引起的感染提供类多米诺骨牌的治疗效果。

 

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YangWu, Zhiyong Song, Heyou Han, et al. Endogenous stimulus-powered antibioticrelease from nanoreactors for a combination therapy of bacterialinfections. Nat. Commun., 2019.

 https://doi.org/10.1038/s41467-019-12233-2

 

10. Nat. Commun.:模板电合成法制备含有晶体缺陷的介孔MOF

将介孔和活性位点整合到金属有机框架(MOF)材料中以制备新的高效催化剂是一项非常理想但又极具挑战性的任务。近日,曼彻斯特大学Martin SchröderSihai Yang等首次报道了通过使用离子液体作为电解质和模板,并采用模板电合成法制备介孔MOF。该介孔Cu(II)-MOF MFM-100在室温下于100秒内合成,该材料具有未耦合的Cu(II)中心晶体缺陷,作者通过共聚焦荧光显微镜和电子顺磁共振光谱法证明这一点。

 

实验发现,这种方法制备的MFM-100在温和条件下可以接近等当量的收率和选择性催化醇的需氧氧化生成醛,并且在重复循环中具有出色的稳定性和可重复使用性。作者进一步通过非弹性中子散射探测了催化剂-底物的结合相互作用。该工作提供了一种简单的策略,通过电化学形成晶体缺陷来同时创建介孔和活性位点,从而促进MOFs用作高效催化剂。


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XinchenKang, Sihai Yang*, Martin Schröder*, et al. Integrationof mesopores and crystal defects in metal-organic frameworks via templatedelectrosynthesis. Nat. Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-12268-5

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12268-5

 

11. Nat. Commun.:揭示影响CsPbBr3纳米晶的性能的关键因素

卤化物钙钛矿纳米晶体(NCs)正在被研究为光电子应用的有前途的材料,例如发光器件或激光器。然而,由这种NC制备的电致发光器件长期以来一直效率低下,并且尚未有关于效率低的纳米级来源的系统研究。东京工业大学Dharmendar KumarSharmaMartinVacha团队使用单粒子光谱技术来比较钙钛矿CsPbBr3的各个NC的电致发光和光致发光。

 

NC在用作电致发光器件中的发射层的导电基质中形成聚集体。在电致发光中,由于较大的NC上有效的电荷迁移,积累和选择性复合,聚集体中只有一小部分的NC发射,导致明显的闪烁并降低了效率。在电致发光和光致发光的激发速率相当的条件下,电致发光的本征量子产率平均为光致发光的0.36。


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Single-particleelectroluminescence of CsPbBr3 perovskite nanocrystals revealsparticle-selective recombination and blinking as key efficiency factors,Nature Communications,(2019)

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12512-y

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