JACS/AM 9篇,李亚栋、刘忠范、赵宇亮、李亚平、浦侃裔等成果速递丨顶刊日报20191008
纳米人 纳米人 2019-10-09
1. JACS:MOF转变产生的Bi单原子催化剂高效电催化还原CO2

电催化CO2还原反应(CO2RR)是促进碳平衡和应对全球气候变化的一种有希望的策略。但是,CO2还原技术的广泛应用取决于选择性和高效催化CO2还原的电催化系统。近日,北京理工大学Jiatao ZhangHongpan Rong清华大学李亚栋王定胜等合作在通过对铋基金属有机框架(Bi-MOF)和双氰胺(DCD)进行热分解得到了多孔碳网上具有Bi-N4位点的催化剂用于CO2RR。

 

有趣的是,原位环境透射电子显微镜分析表明,Bi-MOF先热分解还原为Bi纳米颗粒(NPs),随后Bi NPs在DCD分解释放的NH3辅助下再原子化。该催化剂在0.39 V(vs RHE)的低过电位下电催化CO2还原得到CO具有高的法拉第效率(FECO高达97%)和高的TOF(5535 h-1)。进一步实验和DFT计算结果表明,单原子Bi-N4位点同时是CO2活化和快速形成具有低自由能垒的关键中间COOH*的主要活性中心。


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ErhuanZhang, Tao Wang, Ke Yu, Hongpan Rong,* Dingsheng Wang,* Jiatao Zhang,* YadongLi*, et al. Bismuth Single Atoms Resulting from Transformation ofMetal-Organic Frameworks and Their Use as Electrocatalysts for CO2Reduction.J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b08259

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b08259

 

2. JACS:对神经递质响应的纳米传感器用于T2加权磁共振成像

神经递质敏感的磁共振成像(MRI)造影剂可以用于对动物大脑的信号动力学进行研究,但目前T1加权MRI顺磁传感器通常只能在微摩尔浓度下有效。麻省理工学院Alan Jasanoff教授团队利用超顺磁性氧化铁纳米颗粒和神经递质类似物以及神经递质结合蛋白相偶联,构建了一种用于检测神经递质的分子结构。

 

该纳米颗粒偶联物之间的相互作用会使其团聚,这种聚合在神经递质分析物的存在下会被可逆地破坏,从而改变T2加权MRI信号。实验利用多巴胺和血清素类似物证明该传感器具有高达20%的靶向选择性弛豫变化,同时也可在低于内源性神经递质浓度的条件下进行检测分析。


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VivianHsieh, Alan Jasanoff. et al. Neurotransmitter-Responsive Nanosensors for T2‑WeightedMagnetic Resonance Imaging. Journal of the American Chemical Society.2019

DOI:10.1021/jacs.9b08744

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b08744

 

3. JACS:n型铅钛氧氟化物阳极上的太阳能驱动光电化学水氧化

混合阴离子化合物(例如,氧氮化物和氧硫化物)是可见光水氧化的光阳极的潜在候选物,但其遭受光生空穴的氧化降解,导致稳定性低的问题。近日,东京工业大学Kazuhiko Maeda等报道了一个稳定的混合阴离子水氧化光阳极,该阳极由带隙约为2.4 eV的氟氧化物Pb2Ti2O5.4F1.2组成。

 

将Pb2Ti2O5.4F1.2颗粒涂覆在透明导电玻璃(FTO)载体上并进行TiO2覆盖层的后沉积,在Pb2Ti2O5.4F1.2带隙光激发时产生阳极光电流(λ< 520 nm)的光电流起始电位约为–0.6 V vs. NHE,与电解液的pH无关。实验发现,即使没有负载水氧化促进剂(例如CoOx),也可以观察到稳定的光阳极电流,若将CoOx负载到TiO2/Pb2Ti2O5.4F1.2/FTO电极上可将阳极光响应提高2-3倍。在AM1.5G模拟阳光(100mW cm–2),施加的电势小于1.23V的情况下,使用优化的Pb2Ti2O5.4F1.2光阳极可实现稳定的水氧化产O2,法拉第效率为93%,且在运行4小时后几乎没有失活的迹象。


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NaokiHirayama, Kazuhiko Maeda,* et al. Solar-Driven Photoelectrochemical WaterOxidation over an n-Type Lead-Titanium Oxyfluoride Anode. J. Am. Chem. Soc.,2019

DOI: 10.1021/jacs.9b06570

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b06570

 

4. AM综述:单晶石墨烯薄膜的受控生长

在材料合成过程中产生的晶界会影响材料的固有特性及其在高端应用中的潜力。这种效应经常在使用化学气相沉积法生长的石墨烯薄膜中观察到,因此在过去十年中引起了人们对控制无晶界石墨烯单晶生长的强烈兴趣。增大石墨烯尺寸和减小石墨烯晶界密度的主要方法分为单种子法和多种子法,其中成核密度降低和成核取向对准是在成核阶段实现的。

 

近日,北京大学刘忠范彭海琳等总结了这两种方法的代表性方法的详细合成策略、相应的机理和关键参数,目的是提供全面的知识并概述单晶石墨烯薄膜可控生长的最新状态。最后,讨论了合成大面积单晶石墨烯薄膜的机遇与挑战。


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JincanZhang, Hailin Peng,* Zhongfan Liu*, et al. Atomic‐Precision Gold Clusters for NIR‐II Imaging. Adv. Mater. 2019,

DOI: 10.1002/adma.201903266

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201903266

 

5. AM: 石墨烯基HER催化剂的研究进展

电解水制氢是氢能的重要来源方式之一,而设计制备高催化活性、低成本、长寿命的HER催化剂是电解水制氢广泛应用的关键所在。石墨烯具有比表面积高、导电性好、电化学稳定性好等优势,是以一种非常具有潜力的新型HER催化剂载体。

 

近日,河海大学的黄华杰徐兴涛团队与澳大利亚昆士兰大学的Yusuke Yamauchi团队合作综述了利用石墨烯基材料作为电解水析氢反应催化剂的研究进展,首先详细介绍了石墨烯基催化剂的催化原理和制备策略,对比了不同制备方法合成的石墨烯基催化剂的优缺点,然后重点讨论了石墨烯基催化剂的微观形貌和电催化活性之间的构效关系,总结了调控结构和性能的关键所在,并对石墨烯基HER催化剂目前面临的挑战和未来的发展方向进行了展望。


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HuajieHuang*, Minmin Yan, Cuizhen Yang, Haiyan He, Quanguo Jiang, Lu Yang,Zhiyong Lu, Ziqi Sun, Xingtao Xu*, Yoshio Bando, Yusuke Yamauchi*.Graphene Nanoarchitectonics: Recent Advances in Graphene-Based Electrocatalystsfor Hydrogen Evolution Reaction. Advanced Materials,2019.

DOI:10.1002/adma.201903415

https://doi.org/10.1002/adma.201903415

 

6. AM: 掺杂剂聚集改善钠离子电池层状正极高压循环稳定性

掺杂作为一种广泛应用的材料体相改性方法,可以有效地改善可充电电池各种正极材料的电化学性能和结构稳定性,这通常需要掺杂剂在材料体相中均匀分布。在本文中,北京工业大学的Pengfei YanManlingSui以及湖南大学的HuiqiuDeng等却发现掺杂剂的聚集有效地提高了Mg掺杂的P2型层状正极(Na0.67Ni0.33Mn0.67O2)的循环稳定性。

 

他们通过实验表征和理论计算发现,在高压循环过程中,随机分布的Mg掺杂剂倾向于向Na层中聚集导致高密度掺杂聚集体的形成。有趣的是,这种富含Mg的掺杂聚集体能够作为三维网络支柱进一步提高材料的机械强度并抑制颗粒开裂,从而有利于循环稳定性的改善。该工作不仅加深了对掺杂演变的认识,而且为提高层状正极材料的高压循环性提供了一种新的概念方法。


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KuanWang, Pengfei Yan, Huiqiu Deng, Manling Sui et al, Dopant Segregation BoostingHigh‐VoltageCyclability of Layered Cathode for Sodium Ion Batteries, AdvancedMaterials,2019

DOI: 10.1002/adma.201904816

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201904816?af=R

 

7. AM:高PLQY!白光发光的CsCu2I3钙钛矿单晶

在单一固体材料中,本征的白光发光(IWE)是一种有效的策略。中山大学Wei ZhengFeng Huang团队通过强局部一维激子复合,合成了具有稳定且高的光致发光量子产率(≈15.7%)IWE的全无机无铅CsCu2I3钙钛矿单晶(SC)。

 

在CsCu2I3中,提供大部分电子态的Cu–I八面体在两个方向上被Cs原子隔离以形成一维电子结构,从而导致激子的辐射复合率很高。通过这种电子结构设计,CsCu2I3 SC在节能白色照明方面具有巨大潜力。


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All‐Inorganic CsCu2I3 SingleCrystal with High‐PLQY (≈15.7%)Intrinsic White‐Light Emission via Strongly Localized1D Excitonic Recombination. Adv. Mater. 2019, 1905079.

DOI: 10.1002/adma.201905079

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201905079

 

8. AM:近红外光敏半导体聚合物纳米材料用于抑制肿瘤转移的联合治疗

抑制蛋白质的生物合成是一种新的肿瘤治疗方法。然而,目前很少有研究报道可以在生命系统中对这一细胞事件实现无创的精确调控。新加坡南洋理工大学浦侃裔教授团队开发了一种半导体聚合物纳米材料(SPNB),它可以被近红外(NIR)光激活产生光动力治疗(PDT)和抑制细胞内蛋白合成的协同作用,进而可以抑制肿瘤的转移和肿瘤治疗。

 

SPNB是由一种两亲性半导体聚合物自组装而成,并利用可被单态氧(1O2)裂解的连接剂将其与蛋白质生物合成的阻断剂偶联在一起。实验结果表明,SPNB不仅能在近红外光照射下通过PDT产生1O2,还能利用光激活的阻断剂去终止蛋白的翻译。因此,SPNB能够有效的治疗肿瘤,并且这种光激活的抑制蛋白合成的策略也能精确地下调肿瘤组织中转移相关蛋白的表达水平,最终实现对肺转移的完全抑制。


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JingchaoLi, Kanyi Pu. et al. Near-Infrared Photoactivatable Semiconducting Polymer Nanoblockaders for Metastasis-Inhibited Combination Cancer Therapy. Advanced Materials. 2019

DOI:10.1002/adma.201905091

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201905091

 

9. AM综述:基于纳米医学的免疫治疗用于对抗癌症转移

转移是造成癌症相关死亡的重要原因。而转移性癌细胞在播散或集落形成后的休眠则是导致治疗失败的主要原因之一,这是因为大多数药物都是以活跃增殖的细胞为靶点。近年来,免疫治疗在肿瘤治疗应用中表现出许多突出的优势,这是由于效应细胞的活性受肿瘤细胞代谢状态的影响较小,并且来自免疫抑制肿瘤微环境(TME)的转移细胞也更容易被免疫清除。

 

由于纳米材料本身或其可负载的药物具有调节免疫系统的能力,因此利用免疫细胞参与肿瘤转移级联反应的纳米医学策略也受到了研究人员的广泛关注。国家纳米科学中心赵宇亮院士中科院上海药物研究所李亚平研究员合作对参与转移级联反应的免疫细胞进行了综述介绍,并重点介绍了近年来在这一领域出现的一些具有启发性的策略和代表性纳米材料。


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PengchengZhang, Yuliang Zhao, Yaping Li. et al. Nanomedicine-Based Immunotherapy for theTreatment of Cancer Metastasis. Advanced Materials. 2019

DOI:10.1002/adma.201904156

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201904156

 

10. ACS Catal.: 单原子分散的钌基多功能电催化剂

金属-空气电池和燃料电池等新型能量转换和存储技术的广泛开发和应用对于解决环境污染和能源短缺问题具有重要意义。利用低成本、高性能的催化剂提高其中涉及的HER、ORR、OER反应效率是研究人员关注的重点领域。

 

近日,吉林大学的段志遥德克萨斯大学奥斯汀分校的管景奇课题组合作通过高温退火法(NH3气氛,750℃)设计制备了氮掺杂石墨烯负载单原子分散钌催化剂,极大地提高了Ru催化剂的利用率和催化活性,该催化剂在HER、ORR和OER中均表现出优异的电化学催化活性和循环稳定性。该工作为设计制备低成本、高催化活性、高循环稳定性的多功能催化剂提供了一种新的策略。


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LuBai, Zhiyao Duan*, Xudong Wen, Rui Si, Qiaoqiao Zhang, Jingqi Guan*.Highly Dispersed Ruthenium-Based Multifunctional Electrocatalyst. ACS Catalysis,2019.

DOI:10.1021/acscatal.9b03514

https://doi.org/10.1021/acscatal.9b03514

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