鲍哲南、崔屹、李巨、崔光磊、郭玉国、潘峰、王戈等成果速递丨顶刊日报20200626
纳米人 2020-06-28
1. Nature Medicine:利用人机协作识别皮肤癌

远程医疗的迅猛发展,加上诊断人工智能(AI)的最新发展,必须考虑将基于AI的支持介入新的护理模式中的机遇和风险。有鉴于此,奥地利维也纳医科大学的Harald Kittler等研究人员,利用人机协作识别皮肤癌。
 
本文要点:
1)研究人员基于在皮肤癌诊断中基于图像的AI准确性方面的最新成就,来解决不同水平的临床专业知识和多种临床工作流程,对基于AI的支持的各种表示形式的影响。
2)研究人员发现,高质量的基于AI的临床决策支持比单独使用AI或医师可以提高诊断准确性,并且经验最少的临床医生将从基于AI的支持中获得最大收益。
3)研究人员进一步发现,在移动技术环境中,基于AI的多类概率优于基于AI的基于内容的图像检索(CBIR)表示,并且基于AI的支持在模拟第二观点和远程医疗分类中具有实用性。
4)除了在非专家临床医生手中证明与高质量AI相关的潜在好处外,研究人员还发现,错误的AI可能会误导包括专家在内的整个临床医生。最后,他们证明了从AI类激活图谱获得的见解可以为人类诊断提供参考。
 
总之,该研究的方法和发现为未来基于图像诊断的各种研究提供了一个框架,以改善人机在临床实践中的协作。

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Philipp Tschandl, et al. Human–computer collaboration for skin cancer recognition. Nature Medicine, 2020.
DOI:10.1038/s41591-020-0942-0
https://www.nature.com/articles/s41591-020-0942-0
 

2Chem. Soc. Rev.: 利用表面结构以实现LIBs高性能正极材料

对高性能电池的不断增长的需求推动了对插层式正极材料的晶体/表面结构和电化学性能的基本了解,在过去十年中,橄榄石型,尖晶石和层状锂过渡金属氧化物材料受到了特别关注。虽然最新的研究集中在这些材料的宏观和块状晶体结构上,但先前的工作表明,作为发生电荷转移的受限区域,正极材料界面结构的电化学性能在很大程度上取决于正极的断裂。从3D(本体)到2D(表面)的结构对称性,导致在不同化学/电化学条件下的重建。北京大学深研院潘峰等人通过总结了该主题下的各种工作并提供自己的见解。
 
本文要点:
1)将首次揭示表面结构与原子/分子尺度上的界面重构之间的相关性,及其对相应电化学性能的直接影响。
2)通过扩展从这三个经过深入研究的系统中获得的知识,相同的既定原理可以普遍应用于其他已成为新电池化学前沿的正极材料。

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Luyi Yang, et al. Harnessing the surface structure to enable high-performance cathode materials for lithium-ion batteries, Chem. Soc. Rev., 2020
DOI: 10.1039/d0cs00137f
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/CS/D0CS00137F#!divAbstract
 

3. Nature Commun.:半导电微孔氢键有机膦酸骨架

金属有机骨架材料(MOFs)是世纪初出现的一种革命性的微孔材料。已被广泛应用于气体储存/分离、催化、电导率、质子导电性和药物输送等领域。此外,近年来一种被称为氢键有机骨架(HOFs)的超分子结构,引起了人们的极大关注。在HOFs中,连接子的连接是通过氢键网络而不是无机构建单元(IBUs)实现的。与MOFs的复杂分子、一维、二维和三维IBUs相比,氢键提供了更简单的连接。因此,与MOFs相比,设计和合成稳定的氢键超分子网络更容易实现。然而,迄今为止,还没有关于半导体HOFs的研究报道。而具有热稳定性和永久性微孔半导体HOFs可以彻底改变超级电容器和电极材料的设计。
 
有鉴于此,柏林工业大学Gündoğ Yücesan,土耳其盖布泽科技大学Yunus Zorlu报道了一种由苯膦酸和5,10,15,20-四[对苯基膦酸]卟啉(GTUB5)衍生的半导体、质子导电、微孔氢键有机骨架(HOF)。
 
本文要点:
1)研究人员利用单晶X射线衍射法对GTUB5的结构进行了表征。并从纯GTUB5晶体的UV-Vis谱中提取了1.56 eV的窄带隙,发现与密度泛函理论计算得到的1.65 eV的带隙非常吻合。同时,在DMSO中也测量了GTUB5的相同带隙。
2)研究人员在75 °C、75%相对湿度下测得GTUB5的质子电导率为3.00×10-6 S cm-1。此外,采用巨正则蒙特卡罗模拟的GTUB5比表面积为422 m2g-1XRD分析表明,在90 °C下相对湿度高达90%时,GTUB5具有较好的热稳定性。
 
这些发现为开发具有高比表面积和高热稳定性的新型有机、微孔半导体材料铺平了道路。

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Tholen, P., Peeples, C.A., Schaper, R. et al. Semiconductive microporous hydrogen-bonded organophosphonic acid frameworks. Nat Commun 11, 3180 (2020)
DOI:10.1038/s41467-020-16977-0
https://doi.org/10.1038/s41467-020-16977-0
 

4. Matter综述:多功能金属氧化物在相变材料中的智能应用

基于相变材料(PCMs)的高效储能技术能够在等温相变过程中可逆地获取巨大的热能,因此在近年来受到了前所未有的关注,同时在开发最先进的多功能复合PCMs中已经取得了重要研究进展。在这方面,将多种金属氧化物智能集成到相变材料中具有重要意义。然而,目前仍然没有与多功能金属氧化物在相变材料中的智能应用相关的全面综述。
 
基于此,北京师范大学Xiao Chen,王戈教授系统地总结了在相变材料中智能利用多功能金属氧化物用于热储存、热传递、能量转换和先进的多功能应用方面的最新进展。
 
本文要点:
1)封装策略可以有效地调节相变材料的热物理性质根据载体材料的大小,作者总结了相变材料的封装策略并将其分为核壳封装(0D)、纵向封装(1D)、界面封装(2D)和互穿多孔封装(3D)。
2)作者总结了近年来多功能金属氧化物在相变材料中的智能应用,包括TiO2Al2O3Fe3O4ZnO、MnO2ZrO2MgO、VO2Co3O4CuO、SnO2Ti4O7Ti2O3等。
3)作者最后指出利用多功能金属氧化物设计高性能多功能复合相变材料仍有几个关键问题需要解决,主要包括以下几点:1)金属氧化物基或改性复合相变材料的热性能仍需要通过共封装或改性策略来进一步提高;2)金属氧化物或改性相变微胶囊的合成过程通常比较复杂,不利于应用;3)关于芯腔尺寸和壳层厚度对相变材料的热性能的影响机理尚不清楚;4)有必要通过引入合适的成核剂将更多的注意力集中在无机相变材料上;5)迫切需要更多的研究通过引入不同类型的磁性纳米颗粒来提高转换效率;6)对某些金属氧化物(如MnO2ZrO2MgO、Co3O4SnO2Ti4O7Ti2O3)的相关研究还很少。
 
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Chen et al., Smart Utilization of Multifunctional Metal Oxides in Phase Change Materials, Matter (2020)
DOI:10.1016/j.matt.2020.05.016
https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.05.016
 

5. Angew:酰亚胺连接的共价有机骨架的离子热合成

共价有机框架(COFs)是一类被广泛研究的多孔材料,COFs与其它多孔聚合物最大的区别是其具有结晶度和高度模块化,具有广泛的应用。COFs通常是通过溶剂热方法合成的,这是一个耗时的过程,并且局限于易溶的前驱体分子。而溶剂热条件下闭环反应的可逆性差,使聚酰亚胺连接的COFs(PI-COFs)的合成更加复杂。近日,马克斯普朗克固体研究所Bettina V. Lotsch慕尼黑大学Christian Ochsenfeld等报道了通过离子热法在氯化锌和共熔盐混合物中合成晶体和多孔PI-COFs。
 
本文要点:
1)与标准的溶剂热合成方法相比,该离子热合成方法不需要可溶的前驱体,并且反应时间显著减少。
2)作者不仅用该合成方法合成了先前已报道的酰亚胺连接的COFs,还合成了新的基于苝的COFs,这是使用传统的溶剂热方法无法获得的。
3)原位高温XRPD分析表明,使用该方法合成COFs时,前驱体盐加合物形成了结晶中间体,然后它们相互反应形成COFs。
 
该工作报道的新的COFs合成方法有望极大地拓宽酰亚胺连接的COFs以及基于一般惰性连接基的COFs的范围,这是传统方法无法实现的,但对COFs的应用必不可少。

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Johannes Maschita, et al. Ionothermal Synthesis of Imide‐Linked Covalent Organic Frameworks. Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI: 10.1002/anie.202007372
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202007372
 

6. AM:石榴石型固体电解质基熔融锂-钼-铁(II)氯化物电池

固体电解质基熔融金属电池在网格规模的能量存储方面引起了巨大的关注。尽管钠-金属氯化物电池(ZEBRA)被认为是有前途的候选电池之一,但由于金属颗粒生长以及与β”-Al2O3电解质进行离子交换,因此仍存在潜在的安全隐患。近日,为解决上述问题,郑州大学金阳副教授,清华大学伍晖副教授,斯坦福大学崔屹教授报道了一种基于Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12固体电解质的熔融锂钼铁(II)氯化物电池(Li-Mo-FeCl2),其工作温度为250 °C,包括铁和LiCl正极材料混合物、锂负极、石榴石型锂离子陶瓷电解质和钼添加剂。
 
本文要点:
1)与传统的电池反应机理不同,该电池革命性地将可逆的Fe-Mo合金化脱合金反应与脱硫化-锂化过程同步,使得由Fe-Mo合金衍生的多孔Mo骨架同时抑制了纯Fe颗粒的生长。
2)采用锂负极和锂离子陶瓷电解质,克服了正极与固体电解质之间的腐蚀问题。在相同的电池成本($12 kWh-1)下,Li-Mo-FeCl2电池的理论能量密度超过Na-FeClZEBRA电池的25%,达到576 Wh kg-12216 Wh L-1。实验结果进一步证明,该电池具有优良的循环性能(循环300次后为472 mAh gLiCl-1,活性物质为50 mg),同时对过充电−过放电(3−1.6 V)和冻结−解冻(25−250 °C)具有很强的耐受性。

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Jing Xu, et al, A Garnet-Type Solid-Electrolyte-Based Molten  Lithium−Molybdenum−Iron(II) Chloride Battery with Advanced Reaction Mechanism, Adv. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adma.202000960
https://doi.org/10.1002/adma.202000960
 

7. AM: Cs4PbI6稳定FA0.15Cs0.85PbI3钙钛矿太阳能电池

稳定性问题仍然是钙钛矿光伏产品商业化的主要限制之一。混合阳离子FAxCs1-xPbI3由于其改善的热稳定性和湿气稳定性而显示出了广阔的前景。但是,FAxCs1-xPbI3的研究集中在富含(FA)的钙钛矿上,而铯富集(Cs)的FAxCs1-xPbI3钙钛矿的研究很少,因为当Cs>30 mol%时不可避免的相分离。青岛生物能源与生物加工技术研究所崔光磊Shuping Pang等人开发了一种由Cs4PbI6介导的方法来合成富含Cs的FAxCs1-xPbI3钙钛矿。

本文要点:
1)已证明Cs4PbI6中间相具有较低的Cs阳离子扩散势垒,因此可与预先形成的富FA钙钛矿相提供快速的离子交换,从而最终形成富Cs的FAxCs1-xPbI3钙钛矿。
2)结果表明,与有机FA阳离子的≈15%的合金化可以充分稳定钙钛矿相,并具有出色的相和紫外线辐照稳定性。FA0.15Cs0.85PbI3钙钛矿太阳能电池可实现17.5%的最高功率转换效率,显示出基于Cs的钙钛矿对高效,稳定太阳能电池的巨大潜力。

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Zhipeng Shao et al. Cs4PbI6-Mediated Synthesis of Thermodynamically Stable FA0.15Cs0.85PbI3 Perovskite Solar Cells, AM, 2020.
https://doi.org/10.1002/adma.202001054
 

8. AM综述:2D过渡金属双硫属化合物:在电催化中的设计,调控和挑战

氢气因其可再生性和在所有化学燃料中最高的能量密度而被认为是化石能源的理想替代燃料。电化学产氢是最经济,环保,高性能的产氢方法之一。最近,二维过渡金属双硫属化合物(也称为2D TMDs)显示出在电解水领域作为具有成本效益的析氢反应(HER)催化剂的利用潜力。有鉴于此,哈尔滨工业大学Bo Song等对2D TMDs的最新代表性研究成果和系统进展进行了综述,并讨论了未来的机遇和挑战。
 
本文要点:
1)作者详细介绍了合成2D TMDs材料的一般方法,并分析了一些特定方法的优缺点。作者介绍了几个重要的调控策略,这些策略可创建更多的活性位点,杂原子掺杂,相工程,异质结构的构建和协同调控,它们能够优化电导率,暴露更多的催化活性位点以及优化电极材料的反应能垒,从而增强HER动力学。
2)在最后一部分中,作者提出了2D TMDs电催化剂开发的当前障碍和未来的机遇,以提供对制造高效HER电催化剂的见解和有价值的指南。

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Qiang Fu, et al. 2D Transition Metal Dichalcogenides: Design, Modulation, and Challenges in Electrocatalysis. Adv. Mater., 2020
DOI: 10.1002/adma.201907818
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201907818
 

9. AM:利用形状变形水凝胶引导细胞网络组装

细胞和细胞外基质(ECM)之间的作用力和相对运动对组织在发育过程中的自组织至关重要。然而,在工程方法中控制这些动力学的空间范围是有限的,阻碍了大型结构成熟组织的构建。在此,美国宾夕法尼亚大学Alex J. Hughes等人描述了一种被称为“kinomorphs”的形状变形材料,它合理地控制多细胞网络的形状和大小。
 
本文要点:
1)Kinomorphs是ECM薄片,根据细胞收缩的模式改变其形状、大小和密度。研究表明,这些变化可以同时在许多空间位置操纵上皮细胞的结构形成行为。
2)Kinomorphs是用一种新的光刻技术建立的,将单个细胞制成比之前描述的大10倍的ECM薄片。这些模式被设计成部分模仿胚胎肾上皮网络的分支几何结构。然后,使用折纸启发的模拟来预测kinomorph形状的变化。最后,kinomorph动力学被证明提供了一个厘米级的程序,该程序设置了特定的空间位置,在这些位置中,细胞合并和结构成熟形成直径约为50μm的上皮小管。
3)在新出现的模型系统(如类器官)中,kinomorphs可通过扩展细胞自组织的空间范围,显著促进器官尺度的组织构建。

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John M. Viola, et al. Guiding Cell Network Assembly using Shape‐Morphing Hydrogels, Adv. Mater., 2020.
DOI: 10.1002/adma.202002195
https://doi.org/10.1002/adma.202002195
 

10. AEM综述:可变形和可拉伸电池

下一代可穿戴电子设备的应用离不开可变形的储能设备来驱动,使得这些电子设备可以与人体皮肤紧密相连。目前,与刚性锂离子存储设备相比,可变形储能设备表现出较差的性能,导致了可穿戴制造商需要采用笨重的电池以设计可穿戴设备。然而,在过去五年中,部件和设备级别可变性电池制造技术的突破,已经实现了对可拉伸电池的持续改进。有鉴于此,斯坦福大学David G. Mackanic,鲍哲南教授综述了用于制造可穿戴电子设备的可变形电池的研究进展和挑战。
 
本文要点:
1)作者从电池内部的化学作用退后一步,分析了可用于实现多种电池化学性质可拉伸性的组件(集电器、电极和隔膜)和设备级(波浪形结构,折叠结构,纤维/棒状结构和固有可拉伸结构)策略。重点介绍了每种策略的优缺点,并就未来的研究将在哪些方面取得最大进展提出了建议。
2)作者总结了可变形能量存储所面临的严峻挑战,即能量密度,封装,分层,设备集成和制造。

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David G. Mackanic, et al, Enabling Deformable and Stretchable Batteries, Adv. Energy Mater. 2020
DOI: 10.1002/aenm.202001424
https://doi.org/10.1002/aenm.202001424
 

11. AEM综述:用于锂离子电池的锂尖晶石正极材料

1983年,牛津大学John B. Goodenough教授首次报道了具有电化学活性的尖晶石型LiMn2O4。由于其便宜且环保,并具有3D Li+扩散通道的出色倍率率性能,因此是锂离子电池的重要正极材料,受到了学术界和工业界的广泛关注。然而,在极端电压下和高温操作期间,会导致正极严重的劣化。
 
近日,麻省理工学院李巨教授综述了尖晶石正极及其具有立方晶格对称性的衍生物(LiNi0.5Mn1.5O4具有高电压稳定性,富锂尖晶石具有可逆的混合阴离子和阳离子氧化还原活性)的当前研究进展和未来趋势。
 
本文要点:
1)作者描述了尖晶石正极的基本原理及其与层状和岩盐结构的关系。
2)作者总结了尖晶石正极的退化机制。
3)作者探讨了缓解正极退化和未来发展策略,包括体掺杂、控制掺杂剂分布(例如,阳离子有序和表面掺杂)、涂层以及新型液体和固体电解质的开发。
4)作者讨论了尖晶石结构的稳定性,并总结了在退化的层状正极中观察到的类尖晶石表面结构,此外讨论了尖晶石结构作为结构稳定剂整合到层状正极中的研究。
5)作者讨论了引起尖晶石结构中快速动力学的根本原因以及利用尖晶石结构设计新型高倍率正极的潜在应用。
6)作者总结了尖晶石正极的未来发展方向。

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Yimeng Huang, et al, Lithium Manganese Spinel Cathodes for Lithium-Ion Batteries, Adv. Energy Mater. 2020
DOI: 10.1002/aenm.202000997
https://doi.org/10.1002/aenm.202000997
 

12. AEM综述:锂硫电池正极-电解质界面的固化

锂硫(Li-S)电池以高能量输出、低成本和环境友好等独特优势,被认为是近年来储能应用最有前途的候选电池之一。然而,基于Li-S体系的储能技术,即使在单电池水平上,也远未实现商业化。而锂硫电池电极-电解质界面,特别是正极-电解质界面电化学不稳定严重阻碍了其实际应用。通过在正极与电解质建立固液界面,S的放电中间体与液体电解质的溶剂分子之间的强烈相互作用会导致活性S物质由于电化学穿梭效应从正极连续流失到负极,并且严重阻碍了电池的循环性能。研究表明,通过固化正极-液体界面,可有效缓解多硫化物-溶剂的相互作用以改善锂硫电池电化学性能。
 
近日,中科院化学所郭玉国研究员综述了近年来锂硫电池固化正极-电解液界面的研究进展。并以此致敬诺贝尔奖得主John B. Goodenough教授。
 
本文要点:
1)作者基于正极结构的发展以及界面处的电荷转移和化学演化总结了液态锂硫电池正极-电解质界面的固化。
2)作者总结了准固态锂硫电池的固化正极-电解质界面。主要包括:功能化凝胶聚合物电解质(GPE)的Li-S体系,电解质凝胶化策略、聚醚基准固态GPE、聚酯基准固态GPE等。
3)基于复合型S正极的新设计以及S和SSEs之间的化学相互作用,作者总结了全固态锂硫电池(ASSLSBs)的正极-电解液界面的固化。
4)最后,作者阐明了通过合理的锂硫电池界面设计,以达到最佳的储存性能和耐久性。

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Wen-Peng Wang, et al, Solidifying Cathode–Electrolyte Interface for Lithium–Sulfur Batteries, Adv. Energy Mater. 2020
DOI: 10.1002/aenm.202000791
https://doi.org/10.1002/aenm.202000791

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