纳米前沿最新集锦20180618
被串联的 2020-09-16

1. Nature Mat.: 钙钛矿/Si串联太阳能电池效率25.2%

Florent Sahli等人通过层层沉积的方式制备了如下图所示结构的钙钛矿/Si串联太阳能电池。得益于钙钛矿与Si之间的异质结以及其层层锥形微米结构的构筑,该太阳能电池验证效率可达25.2%,电流密度为19.5 mA/cm2。该研究为制备效率高于30%的太阳能电池提供了新的可能性。


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Florent Sahli, Quentin Jeangros, et al. Fully textured monolithic perovskite/silicon tandem solar cells with 25.2% power conversion efficiency

Nature Materials,DOI:10.1038/s41563-018-0115-4

 

2. Nature Cat.: 电催化稳定因子

Simon Geiger等人以IrO2催化的OER反应为例,首次提出了电催化稳定性因子(一定时间内催化生成的O2与溶解到电解质中的Ir元素的比例)这一标度用于衡量电催化的稳定性。他们发现,IrO2催化的OER稳定因子与负载量、比表面积以及活性位点的种类无关。而是与反应过程中所形成的短寿命的表面缺陷物种加速的Ir的溶出过程有关。

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Simon Geiger, Serhiy Cherevko, et al. The stability number as a metric for electrocatalyst stability benchmarking

Nature Catalysis DOI: 10.1038/s41929-018-0085-6

 

3. Nature Cat.: 表面Cu缺陷增强CO2电还原制醇选择性

Tao-Tao Liang等人以CuSx作为起始材料,并通过表面部分还原得到了以Cu为壳CuSx为核的纳米颗粒,而且该过程中使得表面产生大量的Cu空穴。该催化剂在CO2电还原可以高选择性地生成乙醇和丙醇,速率可达126±5 mA/cm2,法拉第效率为32±1%


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Tao-Tao Zhuang, Zhi-Qin Liang, AliSeifitokaldani, Shu-Hong Yu, Edward H. Sargent, et al. Steering post-C–Ccoupling selectivity enables high efficiency electroreduction of carbon dioxide

to multi-carbon alcohols

Nature Cat. DOI: 10.1038/s41929-018-0084-7

 

4. Nature Mat.: 大环化合物组装手性分离膜

Bo Sun等人以带有支链的大环化合物作为结构基元,通过大环分子自组装层与层之间的错叠可以形成单一手性的2D膜。该材料可以选择性地吸附单一手性分子,选择性高于96%。吸附后还可以通过调节所处环境改变支链基团的聚集形式从而有效地“挤出”所吸附的单一手性分子,达到手性分离效果。


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Bo Sun, Yongju Kim, Myongsoo Lee, et al. Homochiral porous nanosheets for enantiomer sieving

Nature Materials, DOI:10.1038/a41563-018-0170-4

 

5. JACSNi-CeO2催化甲烷直接合成甲醇

Pablo G. Lustemberg等人发现,以CeO2负载的少量的Ni作为催化剂,在有水存在时可以在常压较低温度下催化CH4+O2高选择性地生成甲醇。该反应在较大尺寸的金属Ni上却无法进行。进一步通过DFT等研究发现,体系中H2O的存在可以阻断界面处活化生成的CH3物种过度脱氢生成CO或者CO2还可以使其倾向于生成甲氧基物种,并最终生成甲醇。


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Pablo G. Lustemberg, M. VerónicaGanduglia-Pirovano, Sanjaya D. Senanayake, José A. Rodriguez, et al.Conversion of Methane to Methanol on Ni-Ceria Surfaces: Metal−SupportInteractions and Water-Enabled Catalytic Conversion by Site Blocking

J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.8b03809

 

6. JACS:单原子Pt催化烯烃硅氢化

硅氢化反应是均相催化中非常重要的一类反应,Yuanjun Chen等人以超薄的层状NaxH2-xTi3O7作为前驱体吸附Pt(NH3)Cl2后再焙烧还原得到锐钛矿TiO2负载的单原子Pt催化剂。其中的Pt带有部分正电荷,使得该催化剂在催化烯烃的硅氢化反应中表现出较高的活性,并且可以重复利用多次。


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Yuanjun Chen, Dingsheng Wang, Yadong Li, et al. Discovering Partially Charged Single-Atom Pt for Enhanced Anti-MarkovnikovAlkene Hydrosilylation

J. Am. Chem. Soc., DOI:10.1021/jacs.8b03121

 

7. JACS:Ce-UiO-66光催化

Xin-Ping Wu等人通过理论计算研究了具有UiO-66结构的不同金属节点MOFM = Zr, Hf, Th, Ti, U, or Ce)的电子结构,他们发现只有在Ce-UiO-66上可以产生配体-金属电子转移(LMCT)。他们推测,通过对有机链接剂中供电子/吸电子基团的修饰等可以进一步实现光解水等催化反应。


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Xin-Ping Wu, Laura Gagliardi, Donald G.Truhlar Cerium Metal–Organic Framework for Photocatalysis

J. Am. Chem. Soc., DOI:10.1021/jacs.8b03613

 

8. Angew:缺陷BiOBr催化CO2光还原

Ju Wu等人制备了原子层厚度的BiOBr,并且在表面制造了大量的O空穴,通过理论计算等发现,这种空穴可以增强该材料的在可见光区的吸收,并且提升了光生载流子的分离效率。在可见光催化的CO2还原反应中,空穴位点离域的电子有利于CO2还原形成COOH*中间体,生成CO的效率可达87.4 μmol/g/h,分别是非缺陷型层状BiOBr和块体状BiOBr20倍和24倍。



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Ju Wu, Xiaodong Li, Wen Shi, Yongfu Sun, Yi Xie, et al. Efficient Visible-Light-Driven CO2 Reduction Mediated by Defect-EngineeredBiOBr Atomic Layers

Angew. Chem. Int. Ed. DOI:10.1002/anie.201803514

 

9. Angew:偶氮修饰全固态锂电池

Chao Luo等人将偶氮类化合物应用于全固态锂电池(ASSLB)以防止常规液态电解质中的穿梭效应发生。他们利用Li3PS4LPS)与偶氮苯(AB)的兼容性防止AB溶解和穿梭。进一步在AB上修饰羧基生成4-偶氮苯基苯甲酸锂(PBALS),通过PBALSLPS之间的离子键防止充放电过程中的体积不可逆变化。这一策略大幅提高了锂电池的循环稳定性。



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Chao Luo, Chunsheng Wang, et al.Solid-State Electrolyte Anchored with a Carboxylated Azo Compound forAll-Solid-State Lithium Batteries

Angew. Chem. Int. Ed. DOI:10.1002/anie.201804068

 

10. Angew:()金属离子提高沸石催化氧化选择性

Yuling Shan等人以LTA分子筛(KA, Na, Ca)作为载体限域负载超小的Pt纳米簇用于催化富丙烯条件下的氢气燃烧反应。他们发现,丙烯倾向于在孔道内富集并裂解碳化从而使得催化剂的活性和选择性都非常低。通过外加适量的碱金属或者碱土金属离子,可以可控地减小LTA分子筛孔道尺寸,选择性地避免丙烯进入同时保证H2O2扩散进入孔道反应。所得的催化剂对H2燃烧的选择性高达98.5%


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Yuling Shan, De Chen, et al. Boostingsize-selective hydrogen combustion in presence of propene using controllable metal clusters encapsulated in zeolite

Angew. Chem. Int. Ed. DOI10.1002/anie.201805150

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