钙钛矿再发Nature,上交大Science Advances丨顶刊日报20210305
纳米人 2021-03-06
1. Nature: 配体稳定混合卤素钙钛矿纳米晶发光二极管

钙钛矿纳米晶体在各种发射颜色范围内的光致发光量子产率都接近于100%,并且在红绿光材料中都证明了外部量子效率超过20%的发光二极管(接近于商用有机发光二极管的效率)。然而,由于形成了低带隙的富含碘化物的畴,尚未实现由混合卤化物钙钛矿形成的高效且颜色稳定的红色电致发光。英国牛津大学物理系Yasser HassanHenry J. Snaith釜庆大学Bo Ram Lee俄勒冈大学Cathy Y. Wong团队用多齿配体处理混合卤化物钙钛矿纳米晶体,以抑制电致发光操作下的卤化物偏析。

本文要点:

1)研究人员展示了颜色稳定的红色发射,中心波长为620nm,电致发光外量子效率为20.3%。研究表明,配体处理的关键功能是通过去除铅原子来“清洁”纳米晶体表面。密度泛函理论计算表明,配体与纳米晶体表面之间的结合抑制了碘弗伦克尔缺陷的形成,进而抑制了卤化物的偏析。

2)并举例说明了金属卤化物钙钛矿的功能性对(纳米)晶体表面的性质极为敏感,并提出了控制表面缺陷形成和迁移的途径。这对于实现发光的带隙稳定性至关重要,并且对需要带隙稳定性的其他光电应用(例如光伏)也可能产生更广泛的影响。


光电器件学术QQ群:474948391

图片.png

Hassan, Y., Park, J.H., Crawford, M.L. et al. Ligand-engineered bandgap stability in mixed-halide perovskite LEDs. Nature 591, 72–77 (2021).

https://doi.org/10.1038/s41586-021-03217-8


2. Science Advances:本征可拉伸有机发光二极管

用于可穿戴和植入式电子设备的柔软和舒适的光电设备需要机械可伸缩性。然而,对于本征可伸缩发光二极管的研究却很少。于此,韩国延世大学Jin-Woo Park等人提出了一种本征可拉伸的有机发光二极管,其组成材料都是高度可拉伸的。

 

本文要点:

1)当暴露在高达80%的应变下时,所得的固有可拉伸的有机发光二极管可以发光。导通电压低至8 V,最大亮度为4400 cd m−2,是阳极和阴极两侧亮度值的总和。

2)它也可以经受多达200次的反复拉伸循环,并且显示出小幅拉伸至50%可以显着提高其发光效率。


光电器件学术QQ群:474948391

图片.png

Jin-Hoon Kim, et al., Intrinsically stretchable organic light-emitting diodes. Science Advances 2021.

DOI: 10.1126/sciadv.abd9715

https://advances.sciencemag.org/content/7/9/eabd9715


3. Science Advances:具有MSNs/microRNA-21-5p递送功能的可注射水凝胶可实现免疫修饰并增强猪心肌梗死治疗的血管生成

当前的治疗策略,例如用于治疗心肌梗塞的血管生成治疗和抗炎治疗,取得的成功有限。一种有效的方法可能受益于过度炎症的解决以及血管生成的增强。于此,上海交通大学医学院杨驰、张志愿、Duohong Zou等人开发了使用功能化的介孔二氧化硅纳米颗粒(MSN)递送microRNA-21-5p的递送系统,并具有其他固有的治疗作用。

 

本文要点:

1)这些纳米载体被封装到可注射的水凝胶基质(Gel@MSN/miR-21-5p)中,以实现由局部酸性微环境触发的受控按需microRNA-21递送。

2)在心肌梗死的猪模型中,研究人员证明了释放的MSN复合物通过抑制梗死心肌内M1巨噬细胞的极化而显着抑制了炎症反应,而MSN向内皮细胞进一步传递microRNA-21-5p则明显促进了局部新血管形成和挽救了处于危险中的心肌细胞。在猪心肌梗死模型中,抗炎和促血管生成作用的协同作用有效减少了梗死面积。


图片.png

Yan Li, et al., Injectable hydrogel with MSNs/microRNA-21-5p delivery enables both immunomodification and enhanced angiogenesis for myocardial infarction therapy in pigs. Science Advances 2021.

DOI: 10.1126/sciadv.abd6740

https://advances.sciencemag.org/content/7/9/eabd6740


4. Nature Communications: 微量元素催化矿物置换反应并促进矿石形成

反应引起的孔隙度是地壳中持久的流体-岩石相互作用的关键因素,促进了成岩作用,变质作用和矿石形成过程中的大规模矿物学变化。有鉴于此,澳大利亚莫纳什大学Joël Brugger教授和Yanlu Xing等人,通过实验证明,痕量铈的存在会增加通过流体诱导的,氧化还原无关的磁铁矿(Fe3O4)置换形成的赤铁矿(Fe2O3)的孔隙率,从而提高磁铁矿耦合置换、流体流动和元素传质的效率。


本文要点:

1)证明了在流体诱导的矿物反应过程中,微量元素在控制孔隙度性质方面迄今尚未认识到的作用。具体而言,展示了在赤铁矿水热置换磁铁矿过程中,溶液中的痕量Ce(III)如何导致大孔隙而不是纳米孔的产生,从而催化了置换过程。

2)铈通过改变反应界面处的Fe2+(aq)/Fe3+(aq)比值来充当影响赤铁矿成核和生长的催化剂。结果表明,微量元素可以增强流体介导的矿物替代反应,最终控制流体-矿物系统的动力学、质地和组成。

3)使用一些具有先前磁铁矿广泛放热特征的巨型矿床实例,比较了实验矿石和天然矿石的质地,研究了Ce的催化作用,并讨论的一般影响矿石形成模型。


图片.png

Xing, Y., Brugger, J., Etschmann, B. et al. Trace element catalyses mineral replacement reactions and facilitates ore formation. Nat Commun 12, 1388 (2021).

DOI: 10.1038/s41467-021-21684-5

https://doi.org/10.1038/s41467-021-21684-5


5. Angew:用于氧电催化的高弯曲纳米结构包覆Co,N掺杂的碳材料

掺氮石墨烯可用于电催化氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER),但其催化动力学较慢。近日,陕西师范大学曹睿教授,郑浩铨,Haiping Lin首次报道了一种洋葱状碳包覆Co,N掺杂的碳材料(OLC/Co-N-C),其具有多层高度弯曲的纳米结构,可形成介孔结构。


本文要点:

1)研究人员通过热解涂覆有Co基ZIF-67的表面活性剂P123(聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷,PEO20-PPO70-PEO20)合成了OLC/Co-N-C。表面活性剂胶束的引入导致在热解过程中OLC / Co-N-C材料中形成介/微孔结构。此外,研究人员同时制备了使用ZIF-67在没有表面活性剂的条件下热解的Co-N-C材料作为参考。

2)得益于电子效应和纳米结构的协同效应, OLC / Co-N-C材料具有出色的双功能ORR/OER电催化活性,在可充电Zn-空气电池中显示出广阔的应用前景。

3)研究人员通过理论计算合理化了实验结果,表明石墨碳的曲率在促进石墨N附近的准碳原子和吡啶金属N附近的邻位/间位碳原子的活性方面具有至关重要的作用。


这项工作为高度弯曲的碳纳米结构的应用提供了新的见解。


电催化学术QQ群:740997841

图片.png

Zuozhong Liang, et al, Highly Curved Nanostructures Coated Co, N-Doped Carbon Materials for Oxygen Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202101562

https://doi.org/10.1002/anie.202101562


6. Angew:阳离子辅助锂离子传输用于高性能PEO基三元固体聚合物电解质

N-烷基-N-烷基吡咯烷基离子液体(ILs)是降低聚氧乙烯(PEO)基固体聚合物电解质(SPE)工作温度的重要增塑剂,但其在锂离子传输方面存在局限性,如锂迁移数较低等。近日,德国于利希研究中心Elie Paillard,Diddo Diddens报道了一种具有低聚(环氧乙烷)侧链的PYr1,(2O)7TFSI吡咯烷阳离子,以克服N-烷基-N-烷基吡咯烷基ILs作为PEO基三元固体聚合物电解质(TSPEs)的增塑剂时,tLi+不足的问题。


本文要点:

1)这种IL不仅具有3:1(LiTFSi:PYr1,(2O)7TFSI mol:mol)的液体组成,从而可以配制超浓二元液体电解质,而且还可以使PEO基聚合物膜的性能远远高于Pyr1,4TFSI类似物,尽管它们具有相似的物理化学性质。特别是,交联的TSPE cl-20:2:1O7具有与最先进的cl-20:2:11,4电解质相似的离子电导率,但Li+电导率比最先进的cl-20:2:11,4电解质高三倍,40 °C时的tLi+达到了0.10±0.01(而cl-20:2:11,4为0.03±0.01)。

2)显著提高的tLi+突出了PYr1,(2O)7TFSI优异的溶剂化性能,其实现了Li+的快速传输,特别是通过启用额外的’vehicular’传输模式,IL阳离子能够溶解一个Li+离子。此外,通过MD模拟通过简化的Li+离子迁移模型和动态离子相关性的显式分析结果,证实了Li+离子和IL阳离子的协同运输。因此,离子穿梭分子的使用为改善TSPE的离子传输特性开辟了新的途径。

3)热稳定性和弹性膜可显著提高LFP||Li LMPB电池的倍率性能。对称Li||Li和LFP||Li电池的长期循环实验结果显示,更快的锂传输导致电池具有良好的性能,而不会随着锂传输的循环而恶化,这与相同条件下基于Pyr1,4TFSI的TSPE相反。在后一种情况下,由于锂金属界面的演化,缓慢的锂传输有利于HSAL的形成,使得锂在循环中的传输越来越慢。在经过200个循环之后,使用cl-20:2:1O7的电池具有99.3%的容量保持率(cl-20:2:11,4为67.2%)。这表明更快的锂传输不仅导致更高的功率容量,而且可获得具有更安全和更长寿命的LMPB电池。


电池学术QQ群:924176072

图片.png

Jaschar Atik, et al, Cation-Assisted Lithium Ion Transport for High Performance PEO-based Ternary Solid Polymer Electrolytes, Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202016716

https://doi.org/10.1002/anie.202016716


7. Angew:构建精确跟踪衰老的智能荧光探针的二维设计策略

细胞衰老的跟踪通常依赖于衰老相关的β-半乳糖苷酶(SA-β-gal)的检测。以前的SA‐β‐gal探针仅涉及一个维度:该酶在溶酶体中的积累。然而,这还不足以决定衰老细胞的命运,因为富含溶酶体的内源性β-半乳糖不仅与衰老有关,还与其他一些生理过程有关。有鉴于此,西北大学的郭媛等研究人员,提出了构建精确跟踪衰老的智能荧光探针的二维设计策略。

 

本文要点:

1)研究人员引入了荧光探针,包括第二个维度:溶酶体pH,因为脱酸化是衰老细胞中溶酶体的一个独特特征。

2)通过这种新颖的设计,该探针实现了对SA‐β‐gal与癌症相关β‐gal的出色区分,这使得它们能够更精确地跟踪细胞衰老和组织老化。

3)模型酶大肠杆菌β-半乳糖突变体(E537Q)与每个探针复合的晶体结构进一步揭示了探针识别的结构基础。


图片.png

Yuan Guo, et al. Two‐Dimensional Design Strategy to Construct Smart Fluorescent Probes for the Precise Tracking of Senescence. Angewandte Chemie, 2021.

DOI:10.1002/anie.202101278

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202101278


8. Angew:锌修饰全无机卤化物钙钛矿改善热载流子冷却

快速的热载流子冷却过程是导致光吸收过程中光子能量转换效率受到限制的原因,因此发展在太阳光照度条件中的长寿命热载流子光吸收材料非常重要,能够有效的改善太阳能电池的效率。有鉴于此,澳门大学邢贵川、阿卜杜拉国王科技大学Omar F. Mohammed、香港理工大学Mingjie Li等报道了0.34 %锌修饰全无机卤化物钙钛矿,通过瞬态光吸收光谱、理论计算等方法结合验证了热载流子冷却速率得以显著降低


本文要点:

1)通过飞秒瞬态光谱进行测试,在较低的光激发条件1017 cm-3中,Zn修饰后的500 K温度中热载流子能量损失速率降低了3倍,晶化温度中的热载流子能量损失速率降低10倍。通过NAMD计算,验证了通过引入Zn2+在Brillouin区的R点构建了一个新的离域态,能够作为降低热电子弛豫的通道。

2)本文研究结果展示了一种在较低载流子浓度条件中,有效降低钙钛矿的热载流子冷却实用策略,为热载流子光伏器件的发展提供了非常有利的经验。


图片.png

Qi Wei, et al. Effect of Zinc‐doping on the Reduction of the Hot‐carrier Cooling Rate in Halide Perovskites, Angew. Chem. Int. Ed. 2021

DOI: 10.1002/anie.202100099

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202100099


9. Angew:用于锂电池的有机硫化物基深共晶电解质

深共晶电解质(DEEs)是一类具有独特性质的新型电解质。然而,DES的分子间相互作用主要以Li···O相互作用为主,限制了其化学空间和物质组成的多样性。

近日,郑州大学付永柱教授报道了由2,2’-联吡啶二硫化物(DpyDS)与双(三氟甲磺酰亚胺)锂(LiTFSI)之间的Li···N相互作用产生的一类新型DEEs。


本文要点:

1)Li+和N原子之间的强电离偶极相互作用触发了深共晶效应。拉曼光谱和密度泛函理论(DFT)计算表明,DpyDS中的N原子优先与LiTFSI中的Li+配位,从而释放出LiTFSI中的Li+离子。

2)在DpyDS:LiTFSI=4:1的摩尔比下,DEE的电化学稳定窗口为2.1-4.0 V(vs. Li/Li+),而在50 ℃时的离子电导率为1.5×10-4 S cm-1。此外,DEE的低成本和不可燃特性使其成为大规模应用的一个极具吸引力的选择。当用于Li/LiFePO4半电池时,其可逆容量达到了130 mAh g-1,在50 ℃下循环5次,库仑效率超过98%。


基于Li···N相互作用的DEEs在经过官能团设计、锂盐的选择、合适的稀释剂的添加等进一步优化后,有望成为一类新的锂电池电解质。


电池学术QQ群:924176072

图片.png

Jiahan Song, et al, Organosulfide-Based Deep Eutectic Electrolyte for Lithium Battery, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202016875

https://doi.org/10.1002/anie.202016875


10. ACS Nano:单层MoS2晶体聚结过程中应变诱导的扭曲双层生长

调制二维(2D)晶体间的晶界(GBs)和扭曲角是实现将其用于特定应用(如莫尔激子,新兴磁性或单光子发射)的两个关键的合成挑战。近日,美国橡树岭国家实验室David B. GeoheganAlexander A. Puretzky等报道了如何在化学气相沉积过程中从两个生长的单层MoS2晶体的碰撞和聚结中合成扭曲的二维双层。


本文要点:

1)研究发现,扭曲双层(TB)的莫尔角可以保留碰撞晶体的取向差角(θ)。作者通过扭结传播模型对TB区域的形状进行了合理化,该模型可预测聚结晶体形成的GB。

2)光谱测量揭示了具有缝合晶界晶体中与θ相关的远距离应变,以及TBs出现的锐利阈值(θ> 20°),缓解这种应变。

3)反应性分子动力学模拟表明,这种应变是由于在聚结期间沿GB的不饱和缺陷处插入了原子而导致的晶体连续生长而造成的,该过程在缺陷变为饱和状态时会自行终止。作者还通过模拟重现了沿GB晶面的原子分辨率电子显微镜观察结果,该观察结果表明这是由生长引起的远程应变引起的。

4)这些晶面与碰撞晶体的轴对齐,从而为TB的第二层生长提供了有利的成核位点,使得其扭转角保持了取向差角θ。


该工作表明,应变生成和成核对齐之间的相互作用为确定角度的TBs生长提供了一条新的合成途径。


二维材料学术QQ群:1049353403

图片.png

Yiling Yu, et al. Strain-Induced Growth of Twisted Bilayers during the Coalescence of Monolayer MoS2 Crystals. ACS Nano2020

DOI: 10.1021/acsnano.0c08516

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c08516


11. ACS Nano:(3,1)-手性石墨烯纳米带的化学稳定性

近年来,由于纳米结构石墨烯电子特性的可调节性及其在许多领域(如纳米电子学和自旋电子学)具有潜在应用,人们对其进行了广泛的研究。然而,许多具有技术兴趣的石墨烯纳米结构是在超高真空下合成的,当它们脱离这种惰性环境中时,其有限的稳定性可能会损害其适用性。近日,西班牙多诺斯蒂亚国际物理中心Dimas G. de OteyzaPavel JelínekJames Lawrence等结合键解析扫描探针显微镜(BR-SPM)与理论计算,对在Au(111)表面合成的(3,1)-手性石墨烯纳米带[(3,1)-chGNRs],然后将其暴露于氧化环境中进行了研究。


本文要点:

1)研究表明,将[(3,1)-chGNRs]暴露于环境大气中,并进行必要的退火处理以解吸吸附的污染物,然后进行BR-SPM的暴露后分析发现,碳带发生了明显的氧化,对其电子性能产生了极大的破坏性影响。

2)然后,作者做了控制实验,避免了高温条件,仅将碳带暴露于低压纯氧下,结果表明,在这些更为温和的条件下,碳带也被氧化了。

3)从这些结果中,作者获得了对优先反应位点以及由氧引起的主要缺陷的性质的更多见解。作者得出的结论是,带有锯齿形边缘段的石墨烯纳米带在用于环境条件或在环境条件下转移之前需要进行保护。


图片.png

Alejandro Berdonces-Layunta, et al. Chemical Stability of (3,1)-Chiral Graphene Nanoribbons. ACS Nano2020

DOI: 10.1021/acsnano.1c00695

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c00695


12. ACS Nano:一种基于自然光波动驱动的非对称微结构Ti3C2Tx MXene薄膜的自运动软致动器

软致动器和微型机器人在工业、环境和军事领域具有巨大的应用潜力,它们可以在没有人工能源供应和干预的情况下自发地、连续地运动。近日,合肥工业大学Ying Hu,中科院上硅所王冉冉,南京工业大学武观报道了一种具有非对称层状微结构的仿生MXene基双晶片致动器,它可以利用自然光实现定向自运动。


本文要点:

1)研究人员制备了一种独立的MXene薄膜,它具有增加的和不对称的层状微应力,将偶联剂加入到MXene纳米片中。由于MXene纳米片具有良好的光热效应,增大的层间距有利于水分子的插层/脱层并引起可逆的体积变化,以及不对称的微结构,使得该薄膜表现出宏观快速响应的光驱变形。在此基础上,研究人员制作了一种对太阳能具有超高响应的柔性双晶片致动器,该致动器具有超大振幅和快速响应(1 s内346°)的自然光驱动特性。

2)利用双晶片致动器响应日照强度变化的连续弯曲变形和尺寸虫的仿生设计来矫正重复弯曲变形,研究人员构建了一种无人工能量和控制的蠕虫状软机器人,并实现了其定向自运动。此外,还开发了用于提升由自然光驱动的物体的软臂,以及与服装结合并在自然阳光下产生三维变形的可穿戴智能装饰品。


研究结果为开发天然光驱动的软致动器提供了一种策略,并展示了该光致动器在阳光驱动的软仿生机器人、空间智能太阳能驱动设备和可穿戴服装等领域的广阔应用前景。


柔性可穿戴器件学术QQ群:1032109706

图片.png

Ying Hu, et al, Self-Locomotive Soft Actuator Based on Asymmetric Microstructural Ti3C2Tx Mxene Film Driven by Natural Sunlight Fluctuation, ACS Nano, 2021

DOI: 10.1021/acsnano.0c10797

https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c10797




加载更多
895

版权声明:

1) 本文仅代表原作者观点,不代表本平台立场,请批判性阅读! 2) 本文内容若存在版权问题,请联系我们及时处理。 3) 除特别说明,本文版权归纳米人工作室所有,翻版必究!
纳米人
你好测试
copryright 2016 纳米人 闽ICP备16031428号-1

关注公众号