李玉良院士、黄维院士、唐本忠院士、朱美芳院士、俞书宏院士等成果速递丨顶刊日报20210307
纳米人 2021-03-08
1. Science Advances:新生儿可穿戴设备,用于实时监测黄疸

由于生理性高胆红素血症,有大于80%的新生儿在生命的第一周内发生黄疸。严重的高胆红素血症由于其神经毒性而可能导致脑部损伤,这种状态通常被称为核黄疸。因此,定期监测胆红素对于识别高危婴儿并开始包括光疗在内的治疗至关重要。然而,尚未开发出用于连续测量胆红素的装置。

 

于此,日本横滨国立大学Hiroki Ota等人开发了一种可穿戴、轻便且低成本的胆红素计,该计可无创地测量新生儿前额中的胆红素水平,并评估其在新生儿中的功能。


本文要点:

1)还增加了同时测量心率(HR)和血氧饱和度(SpO2)的功能,以证明其潜在的多重生命传感能力。新生儿的临床实验证明了该设备同时检测胆红素、SpO2和HR的可能性。

2)此外,该设备可以在光疗期间持续测量胆红素。这些结果显示了通过可穿戴式胆红素计和光疗设备实现自动连接的联合治疗方法的发展潜力,用于优化新生儿黄疸的治疗。


图片.png

Go Inamori, et al., Neonatal wearable device for colorimetry-based real-time detection of jaundice with simultaneous sensing of vitals. Science Advances 2021.

DOI: 10.1126/sciadv.abe3793

https://advances.sciencemag.org/content/7/10/eabe3793


2. Nature Commun.:用于甲醇合成反应的尺寸控制的CuZn催化剂的Operando高压研究

尽管Cu/ZnO基催化剂长期以来一直被用于CO2加氢制甲醇,但关于金属-氧化物界面上形成的活性中心的作用和动力学性质仍然是一个悬而未决的问题。近日,马克斯普朗克学会弗里茨·哈伯研究所Beatriz Roldan Cuenya报道了利用高压operando波谱分析,揭示了负载在ZnO/Al2O3、γ-Al2O3和SiO2上的Cu和Cu0.7Zn0.3纳米颗粒的结构、组成和CO2加氢制甲醇催化性能之间的关系。


本文要点:

1)研究发现,对于Cu/ZnO/Al2O3和CuZn/SiO2具有相似的催化活性和甲醇选择性,但后者的甲醇产率随生产时间的延长而降低。

2)Operando X射线吸收光谱数据表明,在CuZn/SiO2上形成了与ZnO共存的还原态Zn物种。近常压X射线光电子能谱显示Zn在CuZn/SiO2表面的偏析并形成富ZnO壳层。


这项工作突出了Zn的有益作用,并强调了氧化物载体和Cu-Zn界面对反应活性的影响。


图片.png

Divins, N.J., Kordus, D., Timoshenko, J. et al. Operando high-pressure investigation of size-controlled CuZn catalysts for the methanol synthesis reaction. Nat Commun 12, 1435 (2021)

DOI:10.1038/s41467-021-21604-7

https://doi.org/10.1038/s41467-021-21604-7


3. Nature Commun.: 高效明亮的暖光无铅金属卤化物发光二极管

溶液处理的金属卤化物钙钛矿正在成为显示器,照明和能源生产中最有前途的材料之一。当前,性能最佳的钙钛矿光电器件基于卤化铅,并且铅毒性严重限制了它们的实际应用。此外,宽带发射金属卤化物的有效白色电致发光仍然是一个挑战。西北工业大学黄维院士南京工业大学王建浦王娜娜等人报道了一种基于卤化铯铜的高效,明亮的无铅LED。

本文要点:

1)该方法是通过将有机添加剂(吐温,聚乙二醇脱水山梨糖醇单油酸酯)引入前躯体溶液而实现的。研究发现该添加剂可以降低陷阱态,增强金属卤化物膜的光致发光量子效率,并增加表面电势,从而促进空穴在LED中的注入和传输。2)实现了暖白光LED的外量子效率达到3.1%,在5.4 V的低压下亮度达到1570 cd m-2,这显示了用于溶液制备的白光LED应用的无铅金属卤化物的巨大前景。


光电器件学术QQ群:474948391

图片.png

Chen, H., Zhu, L., Xue, C. et al. Efficient and bright warm-white electroluminescence from lead-free metal halides. Nat. Commun. 12, 1421 (2021).

https://doi.org/10.1038/s41467-021-21638-x


4. Nature Commun.:双核Pd(I)催化E型烯烃转化为Z型烯烃

C=C双键中的E/Z立体结构选择性在烯烃合成中是个非常基础的问题,虽然E型结构烯烃在热力学上稳定性更高,通过热力学平衡能够将Z型结构转化为E型,但是相反过程将E型转换为Z型难以实现,这是因为需要对Z型烯烃进行选择性动力学捕获导致。有鉴于此,东京工业大学Tetsuro Murahashi等报道了一种双核PdI-PdI复合物,能够实现E-1,3-二烯烃异构化生成Z型烯烃,该方法中的动力学过程通过双核分子的选择性实现,E型向Z型异构化的反应所需要的能量能够通过相同催化剂能够进行的有机转化反应实现。


本文要点:

1)该反应通过设计共轭反应,验证了E→Z转化反应中所需要的能量通过同一体系中的共轭有机转化反应释放的能量进行,暗示了金属催化的能量增加型有机反应能够通过和另外一个放热反应的能量耦合实现。


图片.png

Kudo, E., Sasaki, K., Kawamata, S. et al. Selective E to Z isomerization of 1,3-Dienes Enabled by A Dinuclear Mechanism. Nat Commun 12, 1473 (2021).

DOI: 10.1038/s41467-021-21720-4

https://www.nature.com/articles/s41467-021-21720-4


5. EES综述:过渡金属基双金属MOF及其衍生催化剂用于电化学OER

析氧反应(OER)是水分解和可充电金属-空气电池中的关键电化学反应。其在这些装置中实现高效的清洁能源生产和储能具有举足轻重的作用。含两种不同金属离子的过渡金属基双金属MOFs(TMB MOFs)具有独特的协同效应,在水氧化反应中表现出优于相应的单金属MOFs的OER性能和稳定性。由于TMB基金属氧化物的化学组成和结构类型的多样性,它还可以作为前驱体和模板剂来制备具有高比表面积的合金颗粒修饰碳材料,或者可以作为双金属硫化物、磷化物和氢氧化物等金属化合物的前驱体和模板剂,从而实现不同金属元素的原子级混合。这些具有高密度活性中心的材料在水氧化反应中同样表现出较高的催化活性。


有鉴于此,加州大学河滨分校Pingyun Feng教授,中国石油大学(北京)戈磊教授综述了TMB MOFs及其衍生材料作为OER电催化剂的最新研究进展,包括利用密度泛函(DFT)计算和原位和operando技术分析其OER机理。


本文要点:

1)在总结TMB MOFs基OER电催化剂的研究进展之前,研究人员首先概述了OER过程的反应机理和测试标准(OER的简单反应机理及影响因素和OER的电催化动力学参数),以提供对OER过程的进一步理解和标准的测试方案。

2)单金属MOF材料的低电导率仍然制约其电催化应用的主要障碍。一种改善其性能的行之有效的方法是通过引入辅助金属来改变其金属中心,并增加电化学活性区域,增强金属位点的价态并优化eg轨道,改变电荷转移路径以及调节电子结构,从而改善OER电催化性能。此外,将次要金属节点结合到MOF的结构中可引起大量缺陷,并且两种不同金属之间的协同作用可明显增强电活性氧化还原反应。同时,具有可调整的化学组成和不同结构的双金属MOF也可以用作合成各种纳米结构材料的前体或模板。因此,研究人员通过开发各种制备方法来合成双金属MOF,两种常见的双金属MOF合成策略,包括一步法和后处理法。作者总结了TMB MOFs基OER催化剂的最新研究进展。

3)借助于渐进的表征技术和理论计算,研究人员主要通过基于密度泛函理论(DFT)和原位或Operando技术分析来揭示TMB MOFs基OER催化剂实际的活性中心,阐明了OER电催化过程中的杂原子掺杂效应和相演变,从而揭示TMB MOFs基OER的反应机理。

4)作者最后对设计更高效、更有应用前景的TMBMOF基OER电催化剂提出了个人见解。


电催化学术QQ群:740997841

图片.png

Songsong Li, et al, Transition metal-based bimetallic MOFs and MOF-derived catalysts for electrochemical oxygen evolution reaction, Energy Environ. Sci., 2021

DOI: 10.1039/d0ee03697h

https://doi.org/10.1039/d0ee03697h


6. Angew:锯齿形纳米石墨烯二酮的亲核加成规律

以碳为中心的亲核试剂对纳米石墨烯酮的亲核加成是一种很有价值的后期功能化方法,但其应用在化学文献中并不多见。有鉴于此,瑞士苏黎世大学的Michal Juricek等研究人员,发现了锯齿形纳米石墨烯二酮的亲核加成规律。

 

本文要点:

1)研究人员使用非Kekulétriangulane‐4,8‐dione和Kekuléanthanthrone这两个模型系统,确定了意外的区域选择性并揭示了控制这些反应的规则。

2)考虑到自Eric Clar开创性工作以来已报道的大量纳米石墨烯酮,该方法使得迄今未知的功能化纳米石墨烯的合成和探索成为可能。


图片.png

Michal Juricek, et al. Rules of Nucleophilic Additions to Zigzag Nanographene Diones. Angewandte Chemie, 2021.

DOI:10.1002/anie.202016437

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202016437


7. AM: 基于氧化锡电子选择性层用于高效,稳定钙钛矿太阳能电池

钙钛矿太阳能电池(PSC)已成为一种有前途的光伏(PV)技术,其中电子选择层(ESL)的演变是任何PV设备不可或缺的一部分,对它们的发展起着独特的作用。迄今为止,TiO2堆叠已成为最先进的PSC中最常用的ESL之一。但是,这种材料需要高温烧结,并且在操作条件下可能会产生回滞现象,不利于商业化发展。SnO2具有宽禁带,高透光率,高载流子迁移率,与钙钛矿相适应的能带排列以及良好的化学稳定性,已成为一种有吸引力的ESL替代品。此外,它的低温可加工性使其与温度敏感的基底兼容,从而与柔性器件和串联太阳能电池兼容。

阿卜杜拉国王科技大学Erkan Aydin, Stefaan De Wolf 安卡拉·耶尔勒姆·比亚耶特大学Cesur Altinkaya 等人对此进行了全面的总结概述。


本文要点:

1)对作为与钙钛矿相关的ESL的SnO2的快速发展进行了回顾,重点放在了各种制造方法和面向高稳定性、高效率的太阳能电池的界面钝化途径上。此外,还介绍了用于大规模制备的SnO2材料的技术经济分析以及加工毒理学评估。最后,提供了关于SnO2材料如何在成功的大规模模块和钙钛矿基串联太阳能电池制造中发挥作用的观点。


光电器件学术QQ群:474948391

图片.png

Altinkaya, C., et al, Tin Oxide Electron‐Selective Layers for Efficient, Stable, and Scalable Perovskite Solar Cells. Adv. Mater. 2021, 2005504.

https://doi.org/10.1002/adma.202005504


8. AM: 钙钛矿太阳能电池批量生产的前躯体溶液的溶剂工程

基于新兴的有机-无机杂化钙钛矿材料的太阳能电池已经达到了认证的功率转换效率高达25.5%,显示出下一代光伏技术在大规模工业化方面的巨大潜力。钙钛矿太阳能电池(PSC)的最大竞争特征是可以通过低成本的溶液法制造钙钛矿光吸收剂。对于溶液法,溶剂的特性在决定钙钛矿薄膜的结晶动力学,生长方向和光电性能方面起着关键作用。尽管在PSC的溶剂工程领域已经取得了重大进展,但解决方案方法要可持续地生产工业规模的PSC以用于未来的商业化应用,仍然具有挑战性。西北工业大学黄维院士Chenxin Ran南京理工大学Yonghua Chen等人对此进行了总结概述。

本文要点:

1)突出了钙钛矿前躯体溶液的溶剂工程在配位调控和毒性降低方面的先进进展。系统地讨论了不同溶剂在降低溶剂系统毒性,调节前体溶液的配位性能,控制钙钛矿薄膜的成膜过程以及调节PSC的光伏性能方面的物理和化学特性。最后,提供了钙钛矿前驱体溶液溶剂工程对高性能PSC的未来工业生产的重要观点。


光电器件学术QQ群:474948391

图片.png

Lingfeng Chao et al. Solvent Engineering of the Precursor Solution toward Large‐Area Production of Perovskite Solar Cells,Advanced Materials, 2021.

https://doi.org/10.1002/adma.202005410


9. AFM:具有更少“死体积”的解链碳纳米管/石墨烯杂化纤维助力超高体积能量密度超级电容器

高体积能量密度一维纤维超级电容器(SCs)的研制对微小型可穿戴电子设备具有重要意义,而限制其器件体积是关键。近日,东华大学朱美芳院士,清华大学张跃钢教授,苏州科技大学李宛飞副教授报道了以部分解链氧化碳纳米管(PUOCNT)/氧化石墨烯(RGO)混合溶液为原料,通过湿法纺丝和化学还原法制备了部分解链碳纳米管/氧化石墨烯(PUCNT/RGO)杂化纤维,该纤维具有较小的死体积和有序的多孔结构。


本文要点:

1)纺丝液粘度低、浓度高,在保证纺丝顺利进行的同时,减少了相分离过程中的传质,从而减小了孤立气孔产生的“死体积”。此外,具有一维和二维杂化纳米结构、大比表面积和良好水溶性的PUOCNT可以作为一种更有效的间隔体来抑制氧化石墨烯片层的再堆积,同时减少间隔体本身和形成的大空间空洞的“死体积”。

2)由PUCNT/RGO杂化纤维组装而成的全固态SC的体积能量密度达到8.63 mWh cm−3,超过了先前所报道的碳基纤维的体积能量密度。这一发现有望为精细控制石墨烯纤维的密度和孔结构打开一扇门,并通过可扩展和高效的工艺应用于高体积储能。


图片.png

Wujun Ma, et al, Unzipped Carbon Nanotube/Graphene Hybrid Fiber with Less “Dead Volume” for Ultrahigh Volumetric Energy Density Supercapacitors, Adv. Funct. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adfm.202100195

https://doi.org/10.1002/adfm.202100195


10. AFM:生物催化化疗和原位微环境调控的可生物吸收支架在术后组织修复中的应用

具有抗肿瘤和组织修复功能的新型生物材料在黑色素瘤术后护理中变得越来越重要,它可以延长患者的无瘤生存时间,同时促进创伤组织的重建。为此,重庆大学罗忠、中国科学技术大学俞书宏院士等人设计了一种可生物吸收的复合支架,该支架是通过静电纺丝将治疗性无定形碳酸钙(ACC)基纳米制剂沉积在明胶/聚己内酯(GP)纳米纤维中制成的。

 

本文要点:

1)ACC纳米制剂与Fe2+预活化的博莱霉素结合,以提供生物催化增强的治疗效果,而可水解的ACC内容物可以作为质子清除剂,就地改善肿瘤组织的酸度,从而持续抑制肿瘤复发和转移。

2)酸触发的ACC分解也释放Ca2+来激活下游Wnt/β - catenin信号通路,与GP底物的愈合作用协同作用,加速伤口再生。


综上所述,此纳米工程支架可以作为黑色素瘤术后治疗的辅助治疗手段。


图片.png

Chen‐Cheng Xue, et al. Bioresorbable Scaffolds with Biocatalytic Chemotherapy and In Situ Microenvironment Modulation for Postoperative Tissue Repair. Adv. Funct. Mater., 2021.

DOI: 10.1002/adfm.202008732

https://doi.org/10.1002/adfm.202008732


11. Biomaterials:开发可治疗致病微生物相关疾病的AIEgens

基于光动力治疗的治疗型药物具有无创、时空可控和无耐药性等优点。华南理工大学王志明研究员和香港科技大学唐本忠院士基于多即少的原理,设计并开发了一种用于对真菌选择性发光和实现靶向抑菌的多功能纳米探针。

 

本文要点:

1)实验通过引入羟基和碱性二乙基氨基使得该探针具有良好的聚集诱导发光(AIE)特性,并且其对真菌也有着良好的选择性和酸响应性。研究表明,该探针只会对真菌产生明亮的荧光,并可对不同的微生物产生多样性的抑菌行为。

2)同时,实验也对通过探针的进一步处理使其可以实现对耐甲氧西林金黄色葡萄球菌超菌的体内外有效根除。综上所述,这种精心设计的纳米探针有望在治疗临床性感染方面发挥重要的作用。


生物医药学术QQ群:1033214008

图片.png

Rong Hu. et al. More is Less: Creation of Pathogenic Microbe-related Theranostic Oriented AIEgens. Biomaterials. 2021

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0142961221000776


12. Small: 纳米石墨二炔上的高效析氢

电化学分解水过程中发生的析氢反应在可再生能源的转换和存储方面有着广阔的应用前景。要使这项技术得到有效实施,就需要价格低廉、效率高、稳定性好的电催化剂。尽管许多金属基催化剂,包括贵金属(如Pt和Pd)和过渡金属(如Fe、Co、Ni、Cu和Mo)已经被开发出来,但它们的大规模商业应用受到了诸如选择性低、易腐蚀和/或长期稳定性差等问题的阻碍。近年来,一些无金属碳材料在电催化方面显示出了广阔的前景,因为它们在氧还原和析氧反应中的电催化活性可以与贵金属基电催化剂相媲美。


有鉴于此,中国科学院化学研究所李玉良院士和薛玉瑞教授等人,实现了在三维碳纤维网络(表示为UGNS/CF)上控制生长超薄石墨二炔(GDY)纳米片,将其作为模型电催化剂来评估HER活性,并在原子水平上研究电催化活性的起源。


本文要点:

1)使用具有精确化学结构的自活性无金属GDY作为模型的碳基无金属电催化剂,以评估其在析氢反应(HER)中的活性,并在原子水平上理解电催化性能的起源。

2)因此,GDY可以作为一种无金属的高效HER电催化剂,具有与Pt相似的活性,但在较宽的pH范围(从酸性到碱性)下,其长期耐久性优于Pt/C。据我们所知,这种HER的性能比其他报道的无金属电催化剂和大多数过渡金属电催化剂,甚至是基于Pt的电催化剂都要好。

3)研究表明,GDY异常的电催化性能源于其独特的纳米结构,该结构可以同时提供高活性的氢吸附位点和促进电子转移过程,从而实现质子还原。


图片.png

Lan Hui et al. Efficient Hydrogen Evolution on Nanoscale Graphdiyne. Small, 2021.

DOI: 10.1002/smll.202006136

https://doi.org/10.1002/smll.202006136


加载更多
647

版权声明:

1) 本文仅代表原作者观点,不代表本平台立场,请批判性阅读! 2) 本文内容若存在版权问题,请联系我们及时处理。 3) 除特别说明,本文版权归纳米人工作室所有,翻版必究!
纳米人
你好测试
copryright 2016 纳米人 闽ICP备16031428号-1

关注公众号