顶刊日报丨彭慧胜、刘生忠、蒋青、郭林、余桂华、侴术雷等成果速递20210504
纳米人 2021-05-05
1. JACS:具有固有疏水性的分级铜可缓解电解质溢出用于高速CO2电还原制多碳产品

铜电催化剂是目前最有希望的催化剂用于二氧化碳(CO2)还原制增值多碳(C2+)化合物。然而,当碳基气体扩散层(GDLs)电极上的Cu催化剂在高电流密度下运行时,气体扩散层的疏水性降低会导致电解质溢出,从而降低了Cu催化剂的稳定性。近日,中科大高敏锐教授报道了一种在GDLs上的仿生铜催化剂,其模仿了狗尾草疏水性叶子独特的层次结构。

本文要点:
1)这种分级的铜结构赋予了CO2还原电极足够的疏水性,以建立坚固的气-液-固三相边界,从而不仅可以将更多的CO2捕获到活性铜表面,而且即使在高速运行下也能有效地抵抗电解质溢出。
2)实验结果显示,具有分级结构的铜催化剂实现了较高的C2+产率(255±5.7 mA cm−2)和64±1.4%的法拉第效率,以及在流动反应器中电流密度为300mA cm−2时,超过45 h的出色稳定性,大大超过了湿润铜催化剂的性能。
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Zhuang-Zhuang Niu, et al, Hierarchical Copper with Inherent Hydrophobicity Mitigates Electrode Flooding for High-Rate CO2 Electroreduction to Multicarbon Products, J. Am. Chem. Soc., 2021
DOI: 10.1021/jacs.1c01190
https://doi.org/10.1021/jacs.1c01190

2. JACS:双荧光比色探针用于对碳青霉烯酶进行快速广谱检测

碳青霉烯类是重要的抗生素之一。然而,碳青霉烯酶数量的增加和迅速传播会严重影响它们的疗效。因此,对这些酶进行快速检测对于实现有效的抗菌治疗以帮助控制感染而言十分重要。有鉴于此,香港大学杨丹教授报道了首个可有效检测泛碳青霉烯酶的探针CARBA-H,它具有很好的广谱适用性。
 
本文要点:
1)实验利用化学生物学方法证明了碳青霉烯酶核心1β取代基的缺失是识别泛碳青霉烯酶的关键,这对于探针的设计和开发来说也十分重要。实验结果表明,CARBA-H对碳青霉烯酶介导的水解具有双比色荧光响应性。
2)实验利用CARBA-H对一组产生碳青霉烯酶的肠杆菌科(CPE)临床分离株进行测试时,它可在15分钟内获得清晰的目测读数。此外,该研究也证明了CARBA-H可用于对加入了CPE的尿液样品中的碳青霉烯酶活性进行检测分析。
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Chi-Wang Ma. et al. Rapid Broad Spectrum Detection of Carbapenemases with a Dual Fluorogenic-Colorimetric Probe. Journal of the American Chemical Society. 2021
DOI: 10.1021/jacs.1c00462
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c00462

3. JACS:金刚石相甲酸钴选择性D2/H2吸附

蔚山大学Sung Gu Kang、淑明女子大学Kyung Min Choi、庆尚国立大学Hyunchul Oh等报道了狭窄孔道吸附剂的适应性分离用于分离氢原子同位素,具体通过甲酸钴材料进行分离,能够实现D2响应,其中具有D2选择性的吸附位点。通过这种材料,在吸附D2和H2中表现了显著的区别。

本文要点:
1)该材料中产生了对D2额外的位点,能够通过D2密堆积产生更好的D2吸附。DFT计算结果发现,这种响应性D2吸附为选择性吸附效应提供了一种有效的方法,能够在25 K 1 bar中实现高达44的D2/H2选择性。
2)合成的甲酸钴具有金刚石结构,其中含有一维开孔之字形锯齿结构孔道,本文工作是第二次相关选择性氘吸附的相关研究工作,在25 K和1 bar的D2:H2为1:1时,最高的D2/H2选择性达到26,D2吸附达到7 mmol/g,达到目前最高水平之列。当进一步使用三步选择性吸附,能够实现对D2的独特选择性吸附。该材料能够以克级的量进行合成,因此在商业化领域中存在广泛的前景。
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Raeesh Muhammad, et al, Exploiting the Specific Isotope-Selective Adsorption of Metal–Organic Framework for Hydrogen Isotope Separation, J. Am. Chem. Soc. 2021
DOI: 10.1021/jacs.1c01694
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c01694

4. Angew:一种基于双层凝胶电解质的高能量密度镁空气电池

镁空气电池被认为是可穿戴和植入式电子产品的下一代电源技术,其可以在中性电解质中稳定工作,并且具有生物相容性。然而,镁负极的高腐蚀率和低利用率极大地影响了镁空气电池的性能,包括放电电压低、比容量差、能量密度低等。近日,南京大学张晔副教授,复旦大学彭慧胜教授报道了首次提出了一种双层凝胶电解质来同时解决镁空气电池存在的问题。

本文要点:
1)双层凝胶电解质由聚氧乙烯(PEO)有机凝胶和交联的聚丙烯酰胺(PAM)水凝胶组成。这种双层凝胶电解质防止了镁负极的腐蚀和致密钝化层的产生,避免了副反应对镁负极的消耗,提高了镁在放电过程中的利用率,从而提高了电池的容量和能量密度。
2)实验结果显示,基于双层凝胶电解质的镁空气电池的平均比容量达到了2190 mAh g-1(以镁负极总重量计),能量密度达到了2282 Wh kg-1(以负极和空气电极重量计),性能均远远超过现有的镁空气电池。此外,这种镁空气电池还可以制成纤维形状,具有极高的柔性,可以承受各种变形,且输出功率稳定。

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Luhe Li, et al, High-energy-density Magnesium-air Battery Based on Dual-layer Gel Electrolyte, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202104536
https://doi.org/10.1002/anie.202104536

5. Angew:混合电解质工程助力安全宽温度的氧化还原液流电池

电解质是氧化还原液流电池(RFBs)的重要组成部分,其决定了电池的电容量、电位窗口和安全性,但目前用于RFBs的水系和非水系电解质都存在固有的局限性。近日,美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授报道了通过将水与适当的有机溶剂按特定比例混合制备了混合电解质,其具有宽的电位窗口、宽的温度范围以及不可燃性等特点,为实现安全、宽温、高性能的RFBs开辟了新的机遇。

本文要点:
1)研究人员以DMF-H2O杂化体系为模型,与水溶液相比,其具有更高的电化学稳定性,并在-35 ℃的低温下保持了17 mS cm-1的离子电导率。更重要的是,大量有希望的氧化还原物种在DMF-H2O中可以发生可逆反应,其中碘化锂(LiI)的溶解度高达7.2 M。
2)由于混合设计有效地抑制了水的分解,采用LII和锌负极的Zn/LiI RFB实现了800次超稳定循环,库仑效率(CE)高达99.9%以上。此外,在-20 ℃的低温下,仍然可以很容易地实现150次以上的稳定循环。

这项研究突出了混合电解质化学在宽温度范围内实现安全高效的大规模储能技术(如RFBs)中的巨大应用潜力。
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Leyuan Zhang, Guihua Yu, Hybrid Electrolyte Engineering Enables Safe and Wide-Temperature Redox Flow Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202102516
https://doi.org/10.1002/anie.202102516

6. EES综述:可在极端条件下工作的电化学储能器件的研究进展
储能系统(ESSs)革命蓬勃发展了下一代个人电子产品、电动汽车/混合动力汽车和固定储能。随着先进储能技术的迅速应用,储能系统的用途越来越广泛,不仅在正常情况下,而且在极端条件下(高/低温、高拉伸/压缩等),给储能领域的研究带来了新的挑战。为了打破ESSs在正常条件下的电化学限制,迫切需要开发新的方法/概念,揭示不同场景下新的电化学反应和现象的机理以解决ESSs在极端条件下工作的关键挑战。近日,福州大学 Yuxin Tang,澳大利亚伍伦贡大学侴术雷教授综述了可以极端条件下工作的ESSs的研究进展。

本文要点:
1)作者首先概述了极端条件下电化学ESSs相关关键科学问题(如电化学热力学和动力学、机械设计等),以及保持良好性能的研究方向。
2)作者总结了在极端条件下(高/低温、高拉伸/高压力/高剪切、贫/高浓度电解质、高水分/高湿度、高盐度、超高负载质量、超长循环和超高倍率)应用现有ESSs存在的主要障碍,并总结了解决这些障碍的相应办法,以及提高其电化学性能的有效策略。
3)作者最后进一步强调了在极端条件下应用ESSs仍然面临的的关键挑战和未来研究方向。
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M. Chen, Y. Zhang, G. Xing, S. Chou and Y.  Tang, Electrochemical Energy Storage Devices Working in Extreme Conditions, Energy Environ. Sci., 2021
DOI: 10.1039/D1EE00271F
https://doi.org/10.1039/D1EE00271F

7. AM:黑色二氧化钛中的无定型域

尽管氧空位(Ovs)在金属氧化物的许多应用中起着关键作用,但各向异性Ovs的可控合成仍然是巨大的挑战。近日,北京航空航天大学郭林Li-Min Liu等提出了一种新的策略,通过构造无定型域在TiO2的表面和内部构造具有各向异性Ovs的区域二元结构。

本文要点:
1)实验发现,所制备的具有无定形域的黑色TiO2在降解罗丹明B(RhB)溶液中表现出卓越的活性,该溶液只需摇动即可立即分解RhB。
2)第一性原理模拟表明,TiO2中的次表面Ovs能量较高,这使得表面形成的Ovs扩散进入次表面,在内部区域形成无定型域。

TiO2中稳定的Ov诱导的无定型域具有增强的催化性能,为功能性金属氧化物的Ov工程提供了可扩展的策略。

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Jianxin Kang, et al. Amorphous Domains in Black Titanium Dioxide. Adv. Mater., 2021
DOI: 10.1002/adma.202100407
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202100407

8. Adv. Sci.:用于可充电金属离子电池的离子液体基电解质的研究进展

从基础研究到工业过程,电池储能技术在现代人类社会的信息化、移动化、智能化进程中发挥了巨大的作用。锂、钠、钾、镁、锌、铝等潜在的可充电电池体系在保持社会进步和可持续发展方面备受关注。电解质作为电池的组成部分之一,对电池技术的升级和突破起着重要作用。室温离子液体(ILs)具有高导电性、不可燃性、不挥发性、高热稳定性和宽电化学窗口等特点,在提高电池稳定性、动力学性能、能量密度、使用寿命和安全性等方面显示出巨大的潜力,并在各种电池系统中得到了广泛的应用。

近日,香港城市大学张其春教授,燕山大学黄苇苇副教授综述了各种ILs的组成、分类及其作为电解质在各种可充电金属离子电池(Li、Na、K、Mg、Zn、Al)中的应用,以提高电池的性能。

本文要点:
1)ILs电解质与普通有机电解质相比,具有不燃性、液体温度范围宽、安全性高等优点,这些优点在实际应用中是必不可少的。不同的ILs电解质、ILs添加剂、PILs和ILs基固体/凝胶电解质对电池的电化学性能有不同的贡献。将ILs引入金属离子电池可以确保高安全性和优异的循环稳定性(超过数千次甚至数万次)。目前对ILs的研究主要集中在各种ILs的工作机理及其兼容性,以及改善各种电池技术的固有缺陷等方面。
2)尽管ILs在解决目前电池存在的问题方面具有巨大的应用前景,但其高昂的成本已经成为其大规模应用的障碍。此外,电池中可选择的电解质也是有限的。因此,开发低成本、高性能的新型ILs至关重要。值得注意的是,ILs的一些缺点可以通过ILs基电解质带来的电池的额外功能来弥补,包括超长的耐久性、高的安全性和广泛的适用温度范围。随着技术的逐渐成熟,ILs基电解质有望在实际的可充电电池中得到广泛的应用。
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Wenjun Zhou, et al, Recent Advance in Ionic-Liquid-Based Electrolytes for Rechargeable Metal-Ion Batteries, Adv. Sci. 2021
DOI: 10.1002/advs.202004490
https://doi.org/10.1002/advs.202004490

9. AEM:MXene/PH1000水性混合油墨用于具有前所未有的体积电容和模块化自供电的喷墨打印微型超级电容器

尽管喷墨打印在可扩展和可定制的电源制造方面已经得到了大力发展,但其存在的一个主要缺点是缺乏合适的不含添加剂(如有毒溶剂、表面活性剂)的环保水性油墨。近日,中科院大连化物所吴忠帅研究员,陕西师范大学刘生忠教授报道了开发了一种可印刷的水性MXene/聚(3,4-亚乙基二氧基噻吩):聚(苯乙烯磺酸)(MP)混合油墨,该油墨具有可调节的粘度,可直接用于喷墨打印微型超级电容器(MP-MSCs),具有优异的性能、无缝集成和理想的定制等优点,这对自供电集成系统的可扩展工业化至关重要。

本文要点:
1)实验结果显示,该MP-MSCs提供了前所未有的754 F cm-3的高体积电容和9.4 mWh cm-3的出色能量密度,优于先前所报道的喷墨打印MSCs。出色的性能部分得益于于高导电性PH1000,其防止了MXene纳米片的重堆叠,使电子和离子能够快速扩散到整个微电极。
2)所开发的MP-MSCs具有出色的小型化和卓越的模块化特征,基于MP-MSCs的60个串联电池具有高达36 V的高压输出和令人印象深刻的5.4 V cm2串联面电压。此外,与MP-MSC和柔性太阳能电池集成的可打印温度传感器(TS)在没有任何偏置电压输入的情况下具有2%的异常响应和机械灵活性。

这种MXene油墨有望为实现可打印电子产品的柔性、自供电、能量收集-储存-消耗的微型系统的小型化和创新提供各种机会。
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Jiaxin Ma, et al, Aqueous MXene/PH1000 Hybrid Inks for Inkjet-Printing Micro-Supercapacitors with Unprecedented Volumetric Capacitance and Modular Self-Powered Microelectronics, Adv. Energy Mater. 2021
DOI: 10.1002/aenm.202100746
https://doi.org/10.1002/aenm.202100746

10. AFM:层状纳米孔铜上的Mo-/Co-N-C杂化纳米片作为多功能电催化剂用于高效水分解

以地球储量丰富的元素为基础来设计坚固、经济高效的电催化剂是实现电化水分解大规模制氢的关键。近日,吉林大学蒋青教授,郎兴友教授报道了一种在层状纳米孔铜支架上无缝定向的氮掺杂的碳锚定的Mo2N/CoN杂化纳米片(Mo-/Co-N-C/Cu),并作为碱性析氢反应(HER)的高效电催化剂。

本文要点:
1)异质结Mo2N/CoN纳米片作为双功能电催化活性中心,既能解离水,又能吸附/脱附氢中间体,而氮杂碳桥则利用Mo-/Co-N-C键和界面上的C/Cu紧密接触,在电催化活性中心和互连的Cu集流体之间进行电子转移。
2)得益于独特的结构导致的可及电催化活性位点,自支撑纳米多孔Mo-/Co-N-C/Cu杂化电极在1 m KOH中表现出优异的电催化性能,起始过电位可忽略不计,Tafel斜率低至47 mV dec−1。同时只需低至230 mV的过电位即可获得1000 mA cm−2的电流密度。
3)当Mo-/Co-N-C/Cu杂化电极与可有效催化析氧反应(OER)的电氧化衍生物相结合时,在1 m KOH电解液中,在1.622 V的电压下,可以获得约100 mA cm−2的电流密度,比用市售的Pt/C和Ir/C纳米催化剂固定在纳米孔铜电极上构建的电解水器件低0.343 V。
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Hang Shi, et al, Mo-/Co-N-C Hybrid Nanosheets Oriented on Hierarchical Nanoporous Cu as Versatile Electrocatalysts for Efficient Water Splitting, Adv. Funct. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adfm.202102285
https://doi.org/10.1002/adfm.202102285

11. AFM:镍掺杂提高CsPbBr3纳米晶的光学性能和稳定性

在钙钛矿发光二极管(PeLED)的制备过程中,控制钙钛矿纳米晶(PNCs)的质量和形貌是制备高质量钙钛矿薄膜的关键。近日,高丽大学Soo Young Kim,首尔大学Ho Won Jang报道了为了提高钙钛矿量子点的量子效率和稳定性,通过改变CsPbBr3 PNC中Ni的掺杂浓度,从而优化其结构和光学性能。

本文要点:
1)随着Ni掺杂的逐渐增加,在光致发光(PL)光谱上观察到蓝移。与未掺杂的PNCs相比,掺杂Ni的PNCs具有更强的发光强度、更高的量子效率和更长的寿命。研究发现,掺杂的二价元素在钙钛矿结构中起到缺陷的作用,降低了电子和空穴的复合速率。
2)研究人员通过稳定性测试来评估钙钛矿对光和湿度的敏感性。在紫外光照射下,未掺杂的PNCs的荧光强度降低了70%,而Ni掺杂的PNCs的荧光强度降低了18%。在加水实验中,Ni掺杂PNCs的荧光强度是未掺杂PNCs的3倍。
3)对于CsPbBr3和Ni:CsPbBr3 PNC,研究人员采用旋涂法制备了发光二极管。结果显示,基于Ni:CsPbBr3的效率高于CsPbBr3 PNC,且不同Ni掺杂比例的结果有显著差异。在最佳效率下(0.3 cd A-1),获得了833cd m-2的最大亮度。由于所制备的钙钛矿薄膜晶体生长均匀,其光致发光(PL)半高宽(FWHM)为20 nm,具有较高的色纯度。

这项研究首次通过Ni掺杂率来研究颗粒的性能,有望在未来为提高颗粒的性能做出贡献。
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Hayeong Kim, et al, Enhanced Optical Properties and Stability of CsPbBr3 Nanocrystals Through Nickel Doping, Adv. Funct. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adfm.202102770
https://doi.org/10.1002/adfm.202102770.

12. EnSM:连续化学键重构硅负极表面结构用于高性能锂离子电池

开发稳定、高能的锂离子电池电极材料需要对电极中的活性物质、化学键和电子/离子传输进行优化。然而,由于电池的固有结构和材料的体积膨胀导致的电化学衰减,提高电池的安全性和可靠性受到了人们的关注。近日,中山大学童叶翔教授,澳大利亚格里菲斯大学张山青教授报道了以硅负极为例,提出了一种通过连续的化学键重构表面来稳定这种负极的策略。

本文要点:
1)硅纳米颗粒通过简单和可扩展的热解过程组装在碳-铜骨架中,以提供短程电子转移和抑制粉化。与目前的碳涂层方法不同,硅杂化氧化石墨烯(rGO)和双面胶带碳复合材料(Si+rGO@DFAT-C)借助Cu-O-C、Si-O-C和Si-C化学键,具有高度的结构完整性和抗分层性能。
2)实验结果显示,这种硅负极具有优异的容量(0.1Ag−1时为1536mAh g−1)、高倍率性能(2 A g−1时为1126 mAh g−1)以及持久稳定性(在0.5 A g−1时循环200次后,容量为968.1 mAh g−1)。

这种连续化学键重构策略为实现具有结构和结构适应性的硅基组合框架提供了一种很有前途的途径,可用于各种电化学行为相关的应用。
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Qiushi Wang, et al, Consecutive Chemical Bonds Reconstructing Surface Structure of Silicon Anode for High-Performance Lithium-ion Battery, Energy Storage Materials (2021)
DOI:10.1016/j.ensm.2021.04.043
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.04.043



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