11篇Science/Nature系列成果速递丨顶刊日报20190309
纳米人 纳米人 2019-03-09

1.MIT最新Science:胶体卤化铅钙钛矿量子点的相干单光子发射

化学制备的胶体半导体量子点已经具有作为量子光学中的可规模化和颜色可调的单个发射器的巨大潜力,但它们通常遭受过度非相干的发射。MIT的Moungi G. Bawendi团队证明了单个胶体卤化铅钙钛矿量子点(PQDs)显示出了高效的单光子发射。光学相干时间长达80 ps,这只相当于210 ps 辐射寿命的一小部分。结果表明,应该探索PQD作为难以区分的单光子和纠缠光子对的源的构建块。研究结果为基于钙钛矿的卤化铅基量子发射器的合理设计提供了一个起点,该发射器具有快速发射,宽光谱可调性和可扩展的生产,并且受益于与胶体材料已经证明的纳米光子组件的混合集成。

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Utzat H, Sun W, Kaplan AE K, et al. Coherent single-photon emission from colloidal lead halide perovskite quantum dots. Science, 2019.

DOI:10.1126/science.aau7392

http://science.sciencemag.org/content/363/6431/1068

 

2.Science:热电新突破!解析原子尺度的隧道磁塞贝克效应

温度梯度驱动下,自旋极化电子在磁隧道结中的遂穿是热控制电子自旋运输领域的基本过程。德国汉堡大学物理系Cody Friesen和Stefan Krause团队在极低温度下将磁性探针尖端靠近磁性样品,以真空作为遂穿势垒,研究了隧道磁塞贝克效应在原子尺度下的细节。在加热尖端、测量磁隧道结热电势的同时对样品的自旋纹理进行扫描可以获得自旋分辨的塞贝克系数,后者可以在原子级横向分辨率下成像。作者同时提出了一种纯废热驱动的自旋探测器,利用隧道磁塞贝克效应将自旋信息转换为可供数据处理的电压。

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Friesen C, Osterhage H,Friedlein J, et al. Magneto-Seebeck tunneling on the atomic scale. Science,2019.

DOI:10.1126/science.aat7234

http://science.sciencemag.org/content/363/6431/1065

 

3.石墨烯发现者A. K. Geim等Nature:埃级通道内的分子电渗及其电压控制

过去十年,减小流体装置至纳米尺度的能力(例如采用纳米管、纳米孔)导致了新奇的水和离子运输现象的发现。随后,二维材料的范德华组装使研究人员创造出具有埃级精度的人造通道。这种通道将流体限域延伸至分子尺寸,因此不再满足流体连续性方程的适用条件。这种尺寸下的水膜可以重构成介电常数明显下降的单层/双层结构,或是形成室温冰相。在这种限域通道内,离子运动受到通道壁与离子水化层之间相互作用的影响,且水的运输也强烈依赖于通道壁材料。

 

为了研究这种限域条件下水和离子运输是如何耦合的,法国巴黎高等师范学院L. Bocquet团队以及英国曼彻斯特大学A. K. Geim(石墨烯发现者之一)团队、B. Radha团队联合,对分子尺寸狭缝状通道中的离子液体运输进行了测量。这种运输由压力和外加电场驱动,揭示出一种类似于晶体管的电流体力学效应。较小的偏压(ΔV ≈ 75 mV)即可将压力驱动的离子运输提高20倍(通过电渗迁移率表征)。这种门控效应在石墨和六方BN中均可观测到,但因材料不同存在显著的差异性。为了解释这种差异性,作者采用改进的连续性框架对材料依赖的水分子,离子,以及限域表面之间的摩擦作用进行了描述。作者认为,这种在分子尺度限域下对流体运输的高度非线性门控可为控制分子、离子运输提供新路径,同时为探索可能在最近发现的机械敏感性离子通道中起着关键作用的机电耦合提供方法。


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Mouterde T, Keerthi A, Poggioli A R, et al.Molecular streaming and its voltage control in ångström-scale channels. Nature,2019.

DOI: 10.1038/s41586-019-0961-5

https://www.nature.com/articles/s41586-019-0961-5#article-info

 

4.Nature:范德华异质结莫尔超晶格中的共振杂化激子

原子层厚度的二维材料在较弱的范德华力作用下能通过垂直堆积进行组装,从而实现不共格、可任意相互旋转的两种晶体之间的耦合。也正因此,该类结构中的原子位点产生了一种重要的周期性——莫尔超晶格。在石墨烯/六方BN异质结中,莫尔超晶格的存在使得研究人员观测到了电子微带,而在扭转的石墨烯双层结构中,其效应因层间共振条件而加强,导致了魔角位置的超导体-绝缘体转变。

 

英国谢菲尔德大学AlexanderI. Tartakovskii团队和曼彻斯特大学Vladimir I. Fal´ko团队合作,利用非共格的单层MoSe2/WS2半导体异质结,证明了激子带可杂化,进而导致莫尔超晶格效应的共振加强。作者选择MoSe2/WS2体系是因为其导带边缘的近简并性可以促进层内和层间激子的杂化。研究中,杂化通过显著的激子能移是层间转角的周期性函数这一现象显示出来,而激子能移的周期性是因为:杂化激子是由MoSe2中空穴产生的,且MoSe2与相邻单层中扭转依赖的电子态叠加存在相互作用。对于单层结构近乎共格的异质结,电子态的共振混合使得异质结的几何莫尔条纹对杂化激子的色散谱和光谱具有明显影响。在基于范德华异质结的半导体器件领域内,该研究丰富了能带工程的策略。


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Alexeev E M, Ruiz-Tijerina D A, Danovich M, etal. Resonantly hybridized excitons in moiré superlattices in van der Waals heterostructures. Nature, 2019.

DOI: 10.1038/s41586-019-0986-9

https://www.nature.com/articles/s41586-019-0986-9#article-info

 

5.Nature Phys.:铁磁体/超导体异质结中发现磁振子-磁通量子相互作用

铁磁性与超导性是凝聚态物理中最基本的现象。由于具有相反的自旋序,两者具有重要的概念相似性:磁性材料中的磁序扰动能以自旋波(磁振子,magnon)的形式传播;而磁场以磁通量子(fluxon)晶格的形式穿透超导体。尽管大量的波动和量子现象已被预测,但磁振子-磁通量子耦合尚未被实验证实。德国法兰克福大学O. V. Dobrovolskiy等人的研究表明,在Py/Nb(铁磁体/超导体)双层异质结中,自旋波与磁通晶格存在相互作用。作者发现,在此系统中,磁振子频谱表现出类布洛赫能带结构,能通过偏置磁场调整。此外,在超导体中施加电流的情况下,移动磁通晶格散射的自旋波的频谱出现了多普勒频移。


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Dobrovolskiy O V, Sachser R, Brächer T, etal. Magnon–fluxon interaction in a ferromagnet/superconductor heterostructure. Nature Physics, 2019.

DOI: 10.1038/s41567-019-0428-5

https://www.nature.com/articles/s41567-019-0428-5

 

6.Nature Nanotech.:靶向POLR2A治疗三阴性乳腺癌

TP53是三阴性乳腺癌(TNBC)中最常见的突变/缺失基因。而TP53的缺失和缺乏有效的靶向治疗方法均会导致对TNBC的临床治疗效果不佳,这也使TNBC成为唯一的一种未获批准进行靶向治疗的乳腺癌。美国马里兰大学Xiaoming He教授团队和印第安纳大学医学院Xiongbin Lu教授团队利用计算机分析发现tp53邻近区域的POLR2A是TNBC肿瘤的一个附带易损靶点,这表明通过抑制小干扰RNA (small RNA, siRNA)将是靶向治疗TNBC的一种可行方法。为了提高siRNA的生物利用效率和改善其逃逸内溶酶体,实验设计了一种pH活化的纳米颗粒用于增强POLR2A siRNA (siPol2)的胞浆递送。结果证明负载了sipol2的纳米颗粒可以抑制POLR2A的表达,进而导致的肿瘤生长被抑制。

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Xu J S, Liu Y H, et al. Precise targeting ofPOLR2A as a therapeutic strategy for human triple negative breast cancer. Nature Nanotechnology, 2019.

DOI: 10.1038/s41565-019-0381-6

https://doi.org/10.1038/s41565-019-0381-6

 

7.KAUST最新Nat. Rev. Mater.:第三组分在三元有机太阳能电池中的作用

三元有机太阳能电池(TSC)包含单个三组分光活性层,具有宽吸收窗口,无需多个堆叠制备。基于这些优势,TSC引起了光伏领域的极大兴趣。KAUST的Derya Baran课题组概述了TSC的主要发展,重点是第三个组成部分在实现创纪录效率方面的核心作用。然后,分析了第三组分对本体异质结的纳米形态和TSC的光伏参数的影响。此外,讨论了控制TSC运行的电荷转移和/或能量转移机制以及纳米形态模型。同时,总结了聚合物和小分子供体以及富勒烯和最近开发的非富勒烯受体。总结了TSC最近在减轻二元太阳能电池稳定性问题方面取得的成就。最后,提供了三元混合物优势的观点,并提出了用于商业光伏发电的高效稳定设备的设计策略。

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Gasparini N, Salleo A, McCulloch I,et al. The role of the third component in ternary organic solar cells. Nature Reviews Materials, 2019.

DOI: 10.1038/s41578-019-0093-4

https://doi.org/10.1038/s41578-019-0093-4

 

8.黄劲松Nature Commun.综述:用于电离辐射检测的卤化铅钙钛矿

由于其缺陷耐受性,大的迁移率寿命产品,可调谐的带隙和简单的制备工艺,卤化铅钙钛矿引起电离辐射检测领域的广泛关注。黄劲松团队首先概述了直接检测机制的高性能电离辐射检测的材料特性要求,以及用于X射线成像和γ射线能谱。通过比较卤化钙钛矿辐射探测器与现有技术的电离辐射探测器的性能,展示了卤化钙钛矿作为有前途的辐射探测器的有希望的特征和挑战。

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Wei H & Huang J. Halide lead perovskites for ionizing radiation detection. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-08981

https://doi.org/10.1038/s41467-019-08981-w

 

9.周欢萍Nature Commun.:碱性对钙钛矿太阳能电池缺陷性能和结晶动力学的影响

进一步最小化半导体吸收器中的缺陷态密度对于提高接近Shockley-Queisser极限的太阳能电池的功率转换效率是至关重要的。然而,缺乏一种控制前体化学的普适性策略,以降低碘基钙钛矿中缺陷密度。北京大学周欢萍团队通过对添加剂的碱度进行调整,深入研究前体溶液中的碱性环境,和薄膜制造过程中结晶动力学。并提出“残留自由(residual free)”弱碱性不仅通过调节有机阳离子的化学计量来缩小吸收层的带隙,而且还改善对应器件中的开路电压。因此,在平面异质结钙钛矿太阳能电池中具有413 mV的最小电压缺陷,实现了20.87%的认证效率。

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Chen Y, et al. Impacts of alkaline on thedefects property and crystallization kinetics in perovskite solar cells. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09093-1

https://doi.org/10.1038/s41467-019-09093-1

 

10.Nature Commun.:离子迁移引起全无机混合卤素钙钛矿纳米晶的相分离

光诱导混合卤素钙钛矿会导致相分离效应,并因此产生光谱红移现象。近日,南京大学肖敏教授研究团队发现在激光激发下,无机混合卤素纳米晶(NC)的PL光谱却发生蓝移,并且能在黑暗的环境中光谱发生红移进行恢复,这可归因于碘离子从原始激发的NC迁移回到原始激发的NC。研究还发现,这种可逆的PL移动也可以通过电压偏置不注入电荷的来实现。研究结果表明,局部电场破坏了混合卤素纳米晶体中的离子键,这可能是混合卤素钙钛矿材料中观察到光诱导相分离的普遍原因。

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Zhang H, et al. Phase segregation due to ion migration in all-inorganic mixed-halide perovskite nanocrystals. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09047-77

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09047-7.pdf

 

11.日本东北大学Nature Commun.:复合氢化锂超离子导体用于全固态锂金属电池

传统锂离子电池由于使用了可燃性有机液体电解质和低容量碳质负极材料,存在着能量密度的问题,含有锂金属负极的全固态电池在解决这方面问题上具有优势。然而,由于固体电解质对锂金属的稳定性问题,使其具有较高的锂离子迁移阻力,限制了它们在实际电池中的应用。有鉴于此,日本东北大学Sangryun Kim教授和Shin-ichi Orimo教授等报道了一个复合的氢化锂超离子导体,0.7Li(CB9H10)–0.3Li(CB11H12),该材料对金属锂具有优良的稳定性,在25°C下导电率高达6.7×10−3 Scm−1。这个复合氢化物使得全固态锂硫电池在5016 mA g−1高电流密度下的能量密度达到>2500Whkg−1

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Kim S, Orimo S, etal. A complex hydride lithium superionic conductor for high-energy-densityall-solid-state lithium metal batteries. Nature Communications,2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09061-9

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09061-9

 

12. 朱满洲Chem. Soc. Rev.:原子精确团簇的荧光性质调控

团簇因其具有明确的结构和特有的性质常被视为一种模型纳米材料。荧光在化学传感、生物成像等诸多领域具有广泛的应用。然而,多数团簇具有量子产率低、荧光寿命短等问题,限制其进一步的应用。近日,安徽大学朱满洲教授团队总结了调控团簇荧光性质的方法,包括表面配体工程、金属内核合金化、聚集诱导发光、团簇组装和改变外部环境等。同时,对具有荧光性质的团簇可能的应用进行了总结,包括在化学传感、生物成像和生物标记等领域。最后,对荧光团簇及应用进行了总结和展望。

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KangX & Zhu M. Tailoring the photoluminescence of atomically precise nanoclusters. Chemical Society Reviews, 2019.

DOI:10.1039/C8CS00800K

https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2019/cs/c8cs00800k

 

13. 戴黎明等JACS:强强联手,黑磷+N杂石墨烯高效分解水

少层黑磷在电子、光电子和催化等领域的应用日益受到重视,但是关于不含金属的少层黑磷的电催化研究报道甚少。有鉴于此,美国凯斯西储大学戴黎明教授,中山大学余丁山教授和陈旭东教授等人将具有更高费米能级的氮掺杂石墨烯(NG)和超薄黑磷纳米薄片相结合,制备出具有明确界面和独特电子结构的新型无金属2D/2D异质结构(EBP@NG),作为高效持久的双功能催化剂用于碱性介质中的析氢和析氧反应(HER/OER)。通过界面的合理调控,充分发挥了黑磷与NG的协同作用,不仅提高了黑磷的稳定性,而且有效地调节了各组分的电子结构,增强了其催化活性。经优化之后,在10 mA cm-2时电池电压仅为1.54 V,低于Pt/C@RuO2(1.60 V)。

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YuanZ, Yu D, Dai L, et al. Ultrathin Black Phosphorus-on-Nitrogen Doped Graphenefor Efficient Overall Water Splitting: Dual Modulation Roles of DirectionalInterfacial Charge Transfer.Journalof the American Chemical Society, 2019.

DOI:10.1021/jacs.9b00154

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b00154

 

14.华南理工大学AM:木材直接制层状多孔碳片用作ORR/OER电极

多孔碳电极可用做金属-空气电池重要的阴极材料。然而,从生物质制造多孔碳电极需要分解生物质,且生物质易重组成粉状碳,需要耗费巨大能量。近日,华南理工大学彭新文、黎立桂等多团队合作,通过引入酶水解原木的部分纤维素形成大量的纳米孔,最大限度地暴露原木的内部,随后通过热解过程使氮掺杂进碳骨架,制造出新的氮掺杂的多孔碳材料。该材料具有高机械强度、高导电性、含有交联网络和天然离子传输通道等优点,可直接用作无金属电极,且不需要碳纸、炭黑或高分子粘合剂,具有高的ORR/OER性能。当用作锌-空气电池阴极材料时,该材料容量达801 mAhg−1,能量密度达955 Whkg−1,且长期稳定性可到110小时。

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Peng X, Li L, Loh K P, et al. Hierachically Porous Carbon Plates Derived from Wood as Bifunctional ORR/OER Electrodes. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201900341

https://doi.org/10.1002/adma.201900341

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