诺奖得主新发现,朱棣文Nat. Nano,黄劲松Sci. Adv.丨顶刊日报20190311
纳米人 纳米人 2019-03-11

1.A. K. Geim等人Nature Phys.:3维石墨中的2.5维量子霍尔效应

量子霍尔效应(QHE)源于磁场作用下二维电子系统中形成的分立朗道能级。一般认为,第三维度将朗道能级扩展从而形成了重叠带,破坏了量子化,因此QHE不会发生在三维空间。然而,英国曼彻斯特大学国家石墨烯研究院的A. K. Geim(石墨烯发现者之一)、Vladimir Fal´ko、ArtemMishchenko通过团队合作,发现传统上被认为是体相半金属的数百原子层厚度的石墨晶体存在QHE。

 

作者将这种现象归因于在强磁场作用下电子动力学的降维,如此一来,电子谱只在场方向上保持连续,且只有靠后的两个准一维朗道能带穿过了费米能级。在这种情况下,足够薄的石墨膜中形成驻波,进而形成分立电子谱,允许QHE发生。作者同时发现,虽然石墨的厚度已达几百个原子层,但奇数层数和偶数层数的石墨存在差异:相比厚度接近的偶数层数石墨,奇数层数石墨的QHE能隙较小。作者认为这是由于前者保持了双层石墨烯的反演对称性。此外,研究也观测到了电子-电子相互作用的信号,包括低于0.5 K下的分数QHE。

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图1. 3D石墨中的量子霍尔效应


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 图2. 2.5D量子霍尔效应的依赖因素:厚度和层数奇偶性


Yin J, Slizovskiy S, CaoY, et al. Dimensional reduction, quantum Hall effect and layer parity ingraphite films. Nature Physics, 2019.

DOI:10.1038/s41567-019-0427-6

https://www.nature.com/articles/s41567-019-0427-6#article-info

 

2.斯坦福大学朱棣文Nature Nanotech.:纳米级蛋白质成像探针

电子显微镜在帮助我们理解复杂的生物体系上面有着举足轻重的作用。虽然我们可以获取细胞的相关形貌信息,但是没有办法获取细胞内各类蛋白质的相对位置信息。有鉴于此,斯坦福大学的Steven Chu教授等成功合成了镧掺杂的小纳米粒子,并测量了在给定的电子激发通量下单个纳米粒子的光子绝对发射率。他们进一步优化了纳米粒子的合成条件和电子成像的环境,可以在亚20纳米级使细胞环境中单个生物分子的高信噪比成像成为可能。后续研究表明,这些纳米标签可以显示出九种不同颜色的窄光谱,因此在多色电子显微镜下进行生物分子成像也是可能的。


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Maxim B. Prigozhin, PeterC. Maurer, Steven Chu*, et al. Bright sub-20-nm cathodoluminescent nanoprobes for electronmicroscopy. Nature Nanotechnology, 2019.

DOI: 10.1038/s41565-019-0395-0

https://www.nature.com/articles/s41565-019-0395-0

 

3.Nature Energy:电致变色窗新进展:可逆金属电镀+离子嵌入的杂化“动态”窗

电控的“动态”窗户一方面可通过照明/供热/制冷的节能提高建筑物、汽车的能效,另一方面在不阻碍视线的情况下降低了眩光。在“动态”窗户的研究领域,电致变色材料(颜色随电压而变)受到了广泛探索,但离大规模商业化尚有差距,这背后的限制因素包括颜色,成本,变色速度以及耐久性。

 

有鉴于此,美国内达华大学Christopher J. Barile团队开发了一类将可逆金属电沉积与离子嵌入化学相结合的杂化“动态”窗户。其工作原理为:工作电极发生可逆的Bi和Cu电镀,氧化镍对电极发生可逆的Li+嵌入。在1 min内,100 cm2大小的窗户在75%透光率的透明态和10%透光率的中性色调黑色之间实现了均匀转换,相比之前报道的金属基体系有着极大的性能提升。同时,这种杂化“动态”窗户在循环4000圈之后无明显恶化,并可与柔性基底良好匹配。最后,作者对其规模化应用作出了分析。

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图1. 金属基“动态”窗户的结构

 

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图2. 100cm2大小的杂化“动态”窗户

Islam S M, Hernandez T S,McGehee M D, et al. Hybrid dynamic windows using reversible metal electrodeposition and ion insertion. Nature Energy, 2019.

DOI:10.1038/s41560-019-0332-3

https://www.nature.com/articles/s41560-019-0332-3#article-info

 

5.Nature Energy:储能效果不好?可能是你电解液没选对

在多孔碳材料超级电容器中,赝电容器的储能机理与双电层电容器的储能机理不一样,所以在选择电解液时,不能用惯性思维。有鉴于此,美国德雷塞尔大学的Yury Gogotsi教授课题组深入研究了2D材料Ti3C2作为赝电容器的储能体系时,溶液的变化对整个体系的影响。他们研究的电解液包括腈类,亚砜和碳酸盐三类,经过系列表征,发现碳酸盐的储能效果最佳,电荷储存能力是其他的两倍。后续研究发现,电解液的化学性质直接影响了Ti3C2中分子和离子的分布,从而影响了储存电荷的能力。


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Xuehang Wang, Tyler S. Mathis, Yury Gogotsi*,et al. Influences from solvents oncharge storage in titanium carbide MXenes. Nature Energy, 2019.

DOI: 10.1038/s41560-019-0339-9

https://www.nature.com/articles/s41560-019-0339-9

 

6.哥伦比亚大学Nature Chem.:-SH与Au结合之后,H跑哪儿去了?

Au-硫醇相互作用在物理和生物领域是非常普遍的行为,它们可以实现将有机分子嫁接到材料表面。在自组装单层膜中,当硫醇结合到Au上之后,硫醇上的H到底去哪儿了?有鉴于此,哥伦比亚大学的Michael S. Inkpen和Latha Venkataraman教授等深入研究了这个有争议的课题。他们借助单分子电导测试技术揭示了自组装单层膜中Au-硫醇相互作用的化学本质。通过多次的对照实验,噪音分析以及理论计算,他们惊讶的发现,自组装单层膜中Au-S键并没有化学吸附的相关性质,最后他们认为硫醇上的H可能并没有脱除。


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Michael S. Inkpen*,Latha Venkataraman*, et al. Non-chemisorbed gold–sulfur binding prevails in self-assembled monolayersNature Chemistry,2019.

DOI: 10.1038/s41557-019-0216-y

https://www.nature.com/articles/s41557-019-0216-y

 

7.Nature Commun.:大破催化剂神秘失效之奇案

商用Cu/SAPO-34被广泛应用于选择性催化还原脱销工艺中,但是在催化过程中会发生意想不到的失活现象,如何从原子水平去理解这个失活的过程对于后续设计合成高效稳定的催化剂十分必要。有鉴于此,太平洋西北国家实验室的Feng Gao研究员,梅东海研究员以及Eric D. Walter研究员等共同为我们揭开了催化剂神秘的失效之谜。

 

利用多种光谱和化学滴定方法对这些催化剂进行了详细分析,阐明了SAPO-34和Cu转化过程中的结构变化。他们认为,催化剂失活主要是由于以下3点原因:(1)Cu(II)转变成了Cu(OH)2;(2) SAPO-34框架发生了不可逆的水解过程,生成终端是Al的新结构;(3)Cu(OH)2与终端是Al的新结构之间发生反应生成了无活性的位点。友情提示,在潮湿的气氛下,冷凝的水分子会极大地促进上述反应,造成催化剂在低温下失效。


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Eric D. Walter*, Donghai Mei*, Feng Gao*, etal. Unraveling the mysterious failure of Cu/SAPO-34 selective catalytic reduction catalysts. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09021-3

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09021-3

 

8.维也纳大学Nature Commun.:气凝胶纳米颗粒的原位分析不再是个事儿!

目前,气凝胶纳米技术都具有一个共同的特点:需要从合成环境中分离,然后才能进行分析检测,如此一来,可能会对其物理化学性质产生较大的误差。有鉴于此,奥地利维也纳大学的P. M. Winkler教授团队利用同步辐射X-射线散射技术对气凝胶纳米颗粒进行了原位检测分析。该工作着重关注凝胶颗粒的浓度,实现了在环境气氛下,106 cm−3凝胶颗粒的精确检测分析。研究发现,该原位测试方法可以实现凝胶纳米颗粒初始状态和聚集态的检测,同时具有超低的检出限,超高的灵敏度,实为气凝胶纳米技术领域的一大突破进展。

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P. S. Bauer, H. Amenitsch, P. M.Winkler*, et al. In-situaerosol nanoparticle characterization by small angle X-ray scattering atultra-low volume fraction. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09066-4

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09066-4

 

9.黄劲松Science Adv.:22.6%效率!双侧烷基胺助力刮涂高效钙钛矿器件

黄劲松团队报道了一种添加剂策略,以提高规模化刮涂制造的钙钛矿太阳能电池(PSC)的效率和稳定性。采用双边烷基胺(BAA)添加剂的刮涂制造电池可达到21.5(小面积,0.08 cm‑2)和20.0%(大面积,1.1 cm2)的效率,在AM1.5G光照下,电压损失低至0.35 V,这是目前最低的开路电压损失值。在0.3 sun下,稳定的输出高达22.6%。双侧氨基的锚定使钙钛矿表面的缺陷钝化,并通过暴露连接的疏水烷基链增强钙钛矿稳定性。BAA增强了晶界,更能抵抗机械弯曲和电子束损伤。BAA将器件寿命提高到> 1000小时,在光照条件下将操作稳定性提高到> 500小时,仍保留了90%的初始效率。


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Wu-Qiang Wu, Zhibin Yang,Peter N. Rudd, Yuchuan Shao, Xuezeng Dai, Haotong Wei, Jingjing Zhao, YanjunFang, Qi Wang, Ye Liu, Yehao Deng, Xun Xiao, Yuanxiang Feng and Jinsong Huang*.Bilateral alkylamine for suppressing charge recombination and improvingstability in blade-coated perovskite solar cells. Science Advances, 2019.

DOI:10.1126/sciadv.aav8925

http://advances.sciencemag.org/content/5/3/eaav8925

 

10.佐治亚理工学院JACS:首例!3×3波纹二维混合钙钛矿

佐治亚理工学院SethR. Marder课题组首次合成报道了一种(4NPEA)2PbI4(4NPEA = 4-硝基苯基乙基铵)3×3波纹状二维混合钙钛矿。硝基参与阳离子-阳离子和阳离子-碘化物相互作用。该结构包含高度扭曲和接近理想的PbI6八面体,与两个207Pb NMR共振的观察结果一致,而光学性质类似于具有扭曲的PbI6八面体的其他2D钙钛矿。


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Tremblay, M.-H. et al. (4NPEA)2PbI4(4NPEA=4-Nitrophenylethylammonium):Structural, NMR, and Optical Properties of a 3 × 3Corrugated 2D Hybrid Perovskite. Journal of the American Chemical Society,2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13207

https://doi.org/10.1021/jacs.8b13207

 

11.JACS:电化学方法测定巨噬细胞单个吞噬酶体内的活性氧和活性氮

巨噬细胞在吞噬过程中会释放活性氧和活性氮(ROS/RNS),它们也对免疫系统的效率有着重要的影响。法国巴黎第六大学Christian Amatore教授团队和美国皇后学院Michael V.Mirkin教授团队在刺激干扰素-γ和脂多糖来模拟体内炎症的条件下,首次采用铂碳纳米电极对264.7小鼠巨噬细胞中的单个吞噬溶酶体中的4种主要的ROS/RNS(H2O2、ONOO -,NO和NO2)进行检测、表征和量化。实验采用四步的时间安培法监测了在单个吞噬酶体中四种主要的ROS/RNS随时间变化的浓度情况,从而揭示了吞噬作用的内在复杂性特征。


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Hu, K.K., Li, Y. et al. ElectrochemicalMeasurements of Reactive Oxygen and Nitrogen Species Inside Single Phagolysosomes of Living Macrophages. Journal of the American Chemical Society,2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b01217

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b01217

 

12.日本山形大学AM:氢键控制有机半导体膜分子取向!

具有光电功能的有机半导体的应用潜力还没有完全挖掘出来的原因是在传统的气相沉积过程中形成无定型的膜。近日,日本山形大学Junji Kido等发展了一种通用的控制分子取向的分子工程方法。该方法利用了低聚糖吡啶衍生物的非共价键和分子间氢键作用。引入低聚糖吡啶衍生物形成自互补分子间弱氢键(不导致不良结晶),且该分子平面各向异性的分子形状易形成π–π相互作用。二者协同作用增强了非晶态半导体薄膜有机化合物的水平取向,使得电子迁移率显著提高。


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Yuichiro Watanabe, Daisuke Yokoyama,* Hisahiro Sasabe,* Junji Kido,* et al. Control of Molecular Orientation in Organic Semiconductor Filmsusing Weak Hydrogen Bonds.Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201808300

https://doi.org/10.1002/adma.201808300

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