Omar M. Yaghi、朱道本、夏幼南等成果速递丨顶刊日报20190312
纳米人 纳米人 2019-03-12
1. 巴塞罗那大学JACS:Ni团簇负载的TiC(001)材料室温下捕获和活化甲烷

甲烷是一种非常稳定的分子,是天然气的主要成分,也是导致全球变暖的温室气体之一。因此,在室温下实现甲烷的捕获和活化是化学家研究的重点与难点。近日,巴塞罗那大学Francesc Illas和布鲁克黑文国家实验室José A. Rodriguez等多团队合作,结合超高真空催化实验、XPS、DFT计算,发现小的Ni团簇负载在TiC(001)面可以在室温下捕获和活化甲烷。DFT计算发现,二维的Ni团簇在甲烷的吸附上起着重要的作用;甲烷在Ni/TiC(001)分解成甲基和氢原子的能垒只有0.18 eV。该工作为发展新的温和条件活化和捕获甲烷的材料提供了思路。


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Hector Prats, Jose A. Rodriguez*, Francesc Illas*, et al. Room Temperature Methane Capture and Activation by Ni Clusters Supported on TiC(001): Effects of Metal-Carbide Interactions on the Cleavage of the C-H Bond. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13552

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b13552

 

2.夏幼南Angew.:多孔Ir基纳米笼助力酸性介质中水氧化反应

近日,佐治亚理工学院夏幼南教授课题组报道了一种高效持久的水氧化电催化剂,该催化剂为Ir44Pd10的{100}立方块纳米笼,纳米笼壁为六个原子层的多孔结构。研究发现,在酸性介质中,Ir的负载量低至12.5 ugIr cm-2时,达到10 mA cm-2geo的过电位仅为226 mV。该电催化剂拥有如此高效持久活性的原因归根于超高的Ir原子利用率和有利于Ir氧化形成活性物种IrO2的开放结构。

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Jiawei Zhu, Zitao Chen, YounanXia*, et al. Iridium-Based Cubic Nanocages with 1.1-nm-Thick-Walls: AHighly Efficient and Durable Electrocatalyst for Water Oxidation in an Acidic Medium. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201901732

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201901732

 

3. 逯乐慧Angew.:基于C5N2纳米颗粒的核递送平台用于肿瘤协同治疗

细胞内靶向与组织靶向都具有提高治疗效果的潜力,特别是对DNA毒性药物来说效果突出。中科院长春应用化学研究所逯乐慧研究员课题组首次开发了一种基于C5N2纳米颗粒(NPs)的新型核靶向递送平台。C5N2 NPs与细胞膜的超分子相互作用促进了细胞对它的吸收;丰富的边缘氨基也促进了早期核内体的快速有效断裂,并且其合适的尺寸大小对于核靶向来说也是至关重要的。研究结果证明,该平台不仅可以将分子药物/染料(阿霉素、羟基喜树碱、碘化丙钠)和MnO2纳米粒子有效地递送到细胞核,而且其对光响应的特点可用于核靶向光热治疗(PTT)和光动力治疗(PDT),进一步提高抗癌效果。这一工作也为开发新一代核靶向平台来增强抗癌治疗提供了新的途径。


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Chen, W.H., Lu, L.H., et al. A C5N2 Nanoparticles-Based Direct Nucleus Delivery Platform for Synergistic Cancer Therapy. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201900884

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201900884

 

4. Yaghi最新JACS:高活性高稳定性的单原子Cu/UiO-66催化剂

单原子催化剂因其具有高的催化性能和高的金属利用率成为了近年来的研究热点。近日,乌尔姆大学R. Jürgen Behm及加州大学伯克利分校Omar M. Yaghi团队合作,在UiO-66锆氧团簇缺陷位点吸附Cu原子,合成了单原子Cu/UiO-66催化剂。实验发现,单原子Cu/UiO-66催化剂在350℃具有高的CO氧化活性和稳定性,可应用于汽车催化转化器;同时,该催化剂可用于富H2气体CO的选择性氧化,选择性接近100%。进一步实验和DFT计算表明,该催化剂单原子分散的正电荷铜离子物种是活性中心,Cu通过-OH /OH2配体与MOF结合,覆盖了锆氧团簇上的缺陷位点。


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Ali M. Abdel-Mageed, Bunyarat Rungtaweevoranit, Omar M.Yaghi*, R. Jürgen Behm*, et al. Highly Active and Stable Single-Atom Cu Catalysts Supported by a Metal–Organic Framework. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b11386

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b11386


5.闫学海AM:自组装内源性胆绿素是一种用途广泛的近红外光热纳米抗癌药物

将多模态成像与治疗功能相结合的光热纳米材料在精准医学的无创、靶向诊疗应用中具有广阔的前景。然而,现有的光热纳米材料由于其生理代谢机理不明,临床转化遇到重重阻碍,这也引起了人们对其生物安全性的高度关注。中国科学院过程工程研究所闫学海课题组介绍了一种具有近红外(NIR)吸收的胆绿素(BV)并将其开发设计成为光热纳米材料用于肿瘤的诊断和治疗。体内数据显示,BV纳米材料可以在肿瘤中有效积累,在温和的近红外光照射下局部升高肿瘤温度,从而诱导有效的光热肿瘤治疗,且具有良好的生物相容性。此外,BV纳米材料也可以作为多模态(光声和磁共振成像)造影剂。由于BV没有生物安全问题,因此其在精准医疗中具有巨大的应用潜力。


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Xing, R.R., Zou, Q.L., et al. Self-AssemblingEndogenous Biliverdin as a Versatile Near-Infrared Photothermal Nanoagent forCancer Theranostics. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201900822

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201900822

 

6. AM:光敏水凝胶的设计与应用

水凝胶由于具有可调控的性质、固有的生物相容性以及与组织和细胞环境的相似性等优点而成为最理想的生化支架。在过去的十年中,水凝胶已经发展成为一种可以适应如pH、温度、化学、电或光等各类刺激的“智能”响应材料。其中,由于光刺激对生物材料的具有远程的非接触控制能力,在许多应用中取得了广泛关注。另一方面,水在光化学相关范围内几乎是透明的,因此水凝胶是非常理想的光响应功能支架。正是由于水凝胶的化学和物理多样性与光响应性的相结合,使得光响应水凝胶能够成为生物材料、医学以及软体机器人等多个领域的理想替代材料。有鉴于此,德国卡尔斯鲁厄理工学院Pavel A. Levkin教授等人综述了光响应水凝胶领域取得的成就和最新的进展。


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Lei LiJohannesM. ScheigerPavel A. Levkin*. Design and Applications of PhotoresponsiveHydrogels. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201807333

https://doi.org/10.1002/adma.201807333

 

7. Nano Lett.:调控CsPbBr3纳米晶的跃迁偶极矩实现其优异的发光性能

胶体铯铅卤化物钙钛矿纳米晶体具有独特的光物理性质,包括高的荧光量子产率,可调谐的发光颜色以及较窄的PL光谱。这些优异的性质使其成为显示领域中的明星材料。然而,随机取向的跃迁偶极矩限制了所有各向同性光源(包括钙钛矿)的光输出耦合效率。

 

近日,劳伦斯伯克利国家实验室Yi Liu等人设计合成深蓝色发光,量子限制,钙钛矿纳米片,并通过将角度发射测量与后焦平面成像相结合并将结果与物理表征相关联来分析它们的光学性质。研究人员通过旋涂沉积小尺寸纳米晶,将膜的平均跃迁偶极矩定向到基板的平面中并改善发光应用时的发光性能。进一步地,研究人员利用钙钛矿电子跃迁对晶体与其周围环境之间界面的介电环境的敏感性,将平均跃迁偶极矩与表面之间的角度减小到仅14º,并最大化提升发光效率。研究人员认为这是一种非常有效的策略来进一步提升和扩展钙钛矿光电器件的效率以及应用。


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Jurow, M.J., et al. Manipulatingthe Transition Dipole Moment of CsPbBr3 Perovskite Nanocrystals for Superior Optical Properties.Nano Letters, 2019.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b00122

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.9b00122

 

8. 朱道本院士团队Adv. Sci.:配位聚合物导电率新突破!

中国科学院化学研究所朱道本院士团队近年来一直致力于新型导电配位聚合物的研究。近日,他们通过铜离子和硼烷保护的苯六硒酚配体((BBr)3BHS)之间的简单均相反应合成了具有双-(二硒烯)组成单元和二维π-d共轭结构的配位聚合物(Cu-BHS, BHS=苯六硒酚)的纳米晶体。利用这一反应路线,他们巧妙的规避了苯六硒酚的稳定性问题,合成了第一种基于这一全新配体的二维配位聚合物,也为制备类似基于含硒配体的导电配位聚合物的制备提供了重要思路。研究表明,Cu-BHS具有与朱道本院士团队之前报道的Cu-BHT(BHT=六巯基苯)相似的六方Kagome格子结构。在300 K时,Cu-BHS的电导率达到110 S/cm, 是已报到的导电配位聚合物中的较高值。此外,通过对其紫外电子能谱和能带结构计算说明Cu-BHS是罕见的金属性的导电配位聚合物。



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Cui, Y., Yan, J., Chen, Z., Zhang, J., Zou, Y., Sun, Y., Xu, W.& Zhu, D. [Cu3(C6Se6)]n: The First Highly Conductive 2D π–d Conjugated Coordination Polymer Based on Benzenehexaselenolate. Advanced Science, 2019.

DOI: 10.1002/advs.201802235

https://doi.org/10.1002/advs.201802235

 

9.AFM:高安全性多功能铋纳米球团簇用于体内CT/PA双模成像和化学-光热联合治疗

可用于肿瘤实时监测或精确治疗的多功能纳米材料受到研究者的广泛关注。然而,这些纳米材料大多是通过化学合成得到的,因此可能含有有毒残留物或有害试剂。华中科技大学赵元弟教授团队和陈威博士团队合作,采用一步法合成了铋纳米球团簇(Bi)并将其应用于体内CT/PA双模成像。该材料制备所需的唯一原料枸橼酸铋钾颗粒是一种常用的胃药,安全性高,价格低廉(<1元/g)。结果表明,Bi簇结构具有良好的稳定性,尺寸约为25-55 nm,光热转换效率高达39.67%。将其和阿霉素相结合后,Bi簇可直接用于动物实验。由于EPR效应的作用,纳米材料可以很容易地进入肿瘤细胞并且释放药物,这种释放的过程可通过近红外光和肿瘤细胞的酸性环境来控制,产生化学-光热联合治疗的效果。


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Xuan, Y., Zhao, Y.D.,Chen, W., et al. High-Security Multifunctional Nano-Bismuth-Sphere-Cluster Prepared from Oral Gastric Drug for CT/PA Dual-Mode Imaging andChemo-Photothermal Combined Therapy In Vivo. Advanced Functional Materials,2019.

DOI:10.1002/adfm.201900017

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201900017

 

10. 南京工业大学Chem. Sci.:靶向线粒体的黑磷纳米材料用于光热/光动力协同癌症治疗

靶向细胞器的纳米系统可以在靶向的位置产生热或活性氧(ROS)来诱导产生细胞毒性,并且不会损伤周围的生物组织,因此有望成为光学治疗肿瘤的工具。南京工业大学闾敏博士团队、宋雪娇博士团队和董晓臣教授团队合作,在功能化黑磷(BP)纳米片(NSs)的基础上开发了一种基于成像指导的靶向线粒体的光热/光动力纳米诊疗系统。

 

实验将BP NSs利用聚多巴胺(PDA)进行包覆,然后与光明Ce6和三苯基膦(TPP)共价连接,形成BP@PDA-Ce6&TPP NSs。由于BP@PDA在近红外区具有强的吸收并结合Ce6产生的ROS,这种具有线粒体靶向能力的纳米系统在癌细胞杀伤方面具有非常高的效率。该纳米系统采用光热和光动力联合治疗的方式并结合体内荧光成像监测效果,可以显著地抑制肿瘤生长。综上所述,这一研究为靶向线粒体的光学诊疗提供了一种新的纳米药物。


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Yang, X.Y., Wang, D.Y., et al. Functional black phosphorusnanosheets for mitochondria-targeting photothermal/photodynamic synergisticcancer therapy. Chemical Science, 2019.

DOI: 10.1039/c8sc04844d

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/sc/c8sc04844d#!divAbstract

 

11. CM:对炎症响应的纳米凝胶用于超声分子成像

微泡在临床上被用作超声成像的造影剂。除了预先形成的微泡之外,具有纳米尺度的,生成气体的化学系统也能够响应刺激并且膨胀产生微泡,进而用于超声分子成像。韩国科学技术院Sehoon Kim教授团队报道了一种以过氧酰胺为基础的超声造影剂,它可以作为一种对H2O2响应的气体(CO2)生成系统用于对炎症性疾病的超声诊断成像。实验通过聚合脂肪族胺与草酸氯的纳米级交联构建了一种耐水降解的纳米凝胶。实验结果表明,该纳米凝胶的内部结构不仅可以作为气体生成过程的最佳反应器,而且也是一个很好的气体储存仓库。实验结果也证明了该纳米凝胶确实能够增强对H2O2响应的超声成像,进而用于在小鼠模型中对炎症性疾病进行超声诊断成像。


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Heo, J., Kim, S., et al. Rational Design ofInflammation-Responsive Inflatable Nanogels for Ultrasound Molecular Imaging. Chemistry of Materials, 2019.

DOI: 10.1021/acs.chemmater.9b00167

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.chemmater.9b00167

 

12. 合肥微尺度物质科学国家研究中心JPCL:晶格紊乱调制CsPbBr3量子线中的明暗激子分裂

纳米结构半导体中的激子经常发生较强的电子-空穴交换相互作用,导致明-暗激子分裂,暗激子通常是较低能态。这种不利的状态排列已成为实现高荧光量子产率(PLQY)的主要瓶颈,然而,由于许多复杂因素的影响,铅卤化钙钛矿中明暗激子态的排列仍然处于激烈争论中。近日,合肥微尺度物质科学国家研究中心的王晓平等人证明应变是调节明暗激子能量分裂的关键因素,从而导致不同的PL特性。


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Ding, H., et al. Lattice Disorder-Engineered Energy Splittingbetween Bright and Dark Excitons in CsPbBr3 Quantum Wires. The Journal of Physical Chemistry Letters, 2019.

DOI: 10.1021/acs.jpclett.9b00551

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.9b00551

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