Nature系列9篇,鲍哲南、张华、李玉良、孙世刚等成果速递|顶刊日报20190313
纳米人 纳米人 2019-03-13

1.哈佛&斯坦福Nature:宽频带的电光调制光频梳

光频梳由离散的、等间距频率的光学分量构成,是光通信、精密测量、计时、光谱学领域十分重要的工具。目前,宽频带的光频梳通常由锁模激光器或具有三阶科尔非线性的、色散控制的谐振腔产生。此外,也可在强二阶非线性谐振腔中采用电光(EO)相位调制来产生光频梳,这种方法的优点是所得光频梳稳定性、可控性优异。然而,先前报道的EO光频梳存在频带较窄的问题,原因是自由空间通信系统中EO相互作用弱,且缺乏色散控制。

 

有鉴于此,哈佛大学Marko Lončar团队和斯坦福大学Joseph M. Kahn团队利用薄膜铌酸锂光子学平台搭建了集成的EO光频梳发生器,在保证色散控制的前提下,实现了高EO响应、极低光损耗、高度共局域的微波场和光场,从而克服了以上限制。实验所测EO光频梳的频率范围超过整个L波段(超过900个光频齿,对应~10 GHz的跨度),且未来的色散控制可进一步产生跨倍频程的光频梳。此外,光频梳发生器对调制频率失谐具有高的耐受性,在横跨7个数量级的频带范围内(10 Hz-100 MHz)可以很好的控制光频齿的间隔;利用这个特点,作者在单谐振腔内实现了双频梳。

 

这些结果都证明集成EO光频梳发生器能产生频带宽、信号稳定的梳状谱。进一步地,其优异的可重构性对于集成的科尔光频梳是很好的补充,因此能在光谱学、光通信等领域产生相关应用。


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图1. 集成的EO光频梳发生器

 

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图2. EO双频梳

Mian Zhang, Brandon Buscaino, Cheng Wang,Amirhassan Shams-Ansari, Christian Reimer, Rongrong Zhu, Joseph M. Kahn &Marko Lončar. Broadband electro-optic frequencycomb generation in a lithium niobate microring resonator. Nature, 2019.

DOI: 10.1038/s41586-019-1008-7

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1008-7

 

2.巴塞尔大学Nature Nanotech.:单层MoS2中的自旋极化电子

在低电子密度极限下,库仑相互作用对于确定理想二维电子气(2DEG)的基态至关重要。在这种情况下,库仑相互作用主导着单粒子相空间填充。在硅和砷化镓中,电子通常位于这些低密度下。相反,在过渡金属二硫族化物(TMD)中,可以在实验相关的电子密度下预测2DEG中的库仑相关性。

 

瑞士巴塞尔大学JonasGaël Roch团队研究了TMD二硫化钼的门控单层中的2DEG。在9.0 T的磁场和电子浓度高达5×1012 cm-2的情况下,研究人员提出了基态是自旋极化的证据。在四个可用导带中,只有两个被占用。这两个带具有相同的自旋但不同的谷量子数。研究表明,即使在没有磁场的情况下也只占用两个波段。自旋极化随着2DEG密度的降低而增加,表明库仑相互作用是对称性破坏的关键方面。最后提出了交换耦合对齐旋转。波尔半径非常小,以至于相位空间相距很远的电子相互作用也会相互影响。


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Roch, J. G., Froehlicher,G., Leisgang, N., Makk, P., Watanabe, K., Taniguchi, T. & Warburton, R. J.Spin-polarized electrons in monolayer MoS2. Nature Nanotechnology,2019.

DOI: 10.1038/s41565-019-0397-y

https://doi.org/10.1038/s41565-019-0397-y

 

3.科罗拉多矿业学院Nature Energy:发电和燃料生产!高效可逆的质子陶瓷电化学电池

基于质子交换膜燃料电池和固体氧化物燃料电池技术的可逆燃料电池,可以为解决能量储存和转化问题并为可再生燃料生产提供通用途径。然而,这两种技术都面临着与成本,耐用性,低往返效率以及将H2O与产品燃料分离的巨大挑战。

 

科罗拉多矿业学院的Chuancheng Duan和Ryan O'Hayre团队提出了一种可逆的质子陶瓷电化学电池,它基于钇和镱共掺杂的碳酸钡锆酸盐电解质和三重导电氧化物空气/蒸汽(可逆)电极,解决了诸多上述问题。该可逆质子陶瓷电化学电池实现了高法拉第效率(90-98%),并且可以在电流密度为1,000 mA cm-2时,具有> 97%的总电量-氢能量转换效率(基于H2的较低热值)。对于使用共同进料的CO2以产生CO和CH4,H2O电解获得甚至更高的效率。该研究展示了可逆的往返(电-氢-电)效率> 75%且稳定运行,在1,000小时内降解率<30 mV。


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Duan, C., Kee, R., Zhu, H., Sullivan, N.,Zhu, L., Bian, L., Jennings, D. & O’Hayre,R. Highly efficient reversible protonic ceramic electrochemical cells for powergeneration and fuel production. Nature Energy, 2019.

DOI: 10.1038/s41560-019-0333-2

https://doi.org/10.1038/s41560-019-0333-2

 

4.Nature Energy:优势互补,分子&半导体二元p-n结,高效的CO2还原催化剂

光敏剂吸收太阳光产生电子空穴对,可以用于驱动高效的水裂解和CO2还原反应。尽管近年来在光电催化电池领域取得了很大进展,但是寻找一个高效的光阴极用于驱动CO2还原还是比较困难的。有鉴于此,北卡罗来纳大学教堂山分校的ThomasJ. Meyer 教授课题组成功制备出了一种双分子的半导体p-n结用于高效的CO2还原至甲酸。

 

研究发现,基于分子与半导体p-n结之间的动力学相互作用,两个光敏单元可以互补的方式吸收可见光,产生高能电子,用于驱动钌基分子催化剂催化CO2还原。在20小时的连续辐照过程中,光电阴极可以在- 1.1 mA cm - 2光电流密度下将CO2还原为甲酸盐,法拉第效率高达64%。


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Bing Shan, Srinivas Vanka, Ting-Ting Li,Ludovic Troian-Gautier, M. Kyle Brennaman, Zetian Mi & Thomas J. Meyer*. Binarymolecular-semiconductor p-n junctions for photoelectrocatalytic CO2 reduction. NatureEnergy, 2019.

DOI: 10.1038/s41560-019-0345-y

https://www.nature.com/articles/s41560-019-0345-y

 

5.Nature Catal.:通过颗粒半导体光催化水分解的太阳能氢生产的反应系统

使用颗粒半导体材料的光催化水分解是氢生产的简单方法。然而,开发完整,实用和可再生的太阳能氢生产工艺仍然存在许多障碍。近日,Kazunari Domen发表长篇综述讨论了通过水分解进行大规模太阳能氢生产的颗粒光催化剂系统,重点关注其现状和潜在影响。根据太阳能氢生产系统的最大允许成本,讨论了实际规模的太阳能-燃料转换的成本和效率目标;以有效的氧化物光催化剂为例,讨论了颗粒光催化剂材料的设计原理;还介绍了构建可扩展到大面积的光催化反应器的方法。最后,作者概述了与开发有效且廉价的光催化剂系统和潜在有用的分析方法相关的挑战。


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Hisatomi,K. et al. Reaction systems for solar hydrogen production via watersplitting with particulate semiconductor photocatalysts. Nature Catalysis, 2019.

DOI: 10.1038/s41929-019-0242-6

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0242-6

 

6.鲍哲南&左景林&李承辉Nature Commun.:配位化学与可修复高分子聚合物的完美结合

材料的机械性能和动态自修复性能之间常常存在着取舍。有鉴于此,美国斯坦福大学鲍哲南教授、南京大学左景林教授和南京大学李承辉教授等人利用热力学稳定而动力学不稳定的配位化合物成功解决了这个难题。该研究中用到的锌-Hbimcp 配位键不仅具有较大的缔合常数(2.2×1011),而且可以经历快速可逆的分子内和分子间配体交换过程。基于此,制备出的Zn(Hbimcp)2-PDMS聚合物具有良好的拉伸性能(高达2400%的应变),具有29.3 MJm−3的高韧性,在室温下可以实现自修复。


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Jian-Cheng Lai, Xiao-YongJia, Da-Peng Wang, Yi-Bing Deng, Peng Zheng, Cheng-Hui Li*, Jing-LinZuo* & Zhenan Bao*. Thermodynamically stable whilst kinetically labile coordination bonds lead to strong and tough self-healing polymers. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09130-z

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09130-z

 

7.陈炜&韩礼元Nature Commun.:化学惰性铋界面层,提高钙钛矿太阳能电池的稳定性

长期稳定性仍然是阻碍钙钛矿太阳能电池(PSCs)商业化的关键问题。分子和离子的扩散导致光伏器件性能的不可逆地降解。华中科大陈炜联合上海交大的韩礼元团队报道了一种通过半金属铋界面层提高稳定性PSCs的简便策略。铋膜既可以防止钙钛矿外部水分的侵入,又可以保护金属电极免受碘腐蚀。基于铋界面的器件在受到湿度,热和光应力时,表现出极大改善的稳定性。未封装的器件在黑暗环境中保持其初始效率的88%超过6000 小时;在85 ℃热老化和关照在氮气氛中500小时后,器件分别保持其初始效率的95%和97%。


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Wu, S., Chen, R., Zhang, S., Babu, B. H.,Yue, Y., Zhu, H., Yang, Z., Chen, C., Chen, W., Huang, Y., Fang, S., Liu, T.,Han, L. & Chen, W. A chemically inert bismuth interlayer enhances long-termstability of inverted perovskite solar cells. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09167-0

https://doi.org/10.1038/s41467-019-09167-0

 

8.南京大学&中科大Nature Commun.:Ag-CsPbBr3杂化纳米晶体中高效等离子体-热电子转换

具有强激子-等离子体耦合的混合金属/半导体纳米异质结构可应用与热载流子光电器件。然而,基于该概念的器件的性能受到金属/半导体界面处等离子体-热电子转换效率低的限制。南京大学Chunfeng Zhang和Zhenda Lu联合中科大的Min Xiao团队报道了在钙钛矿组成的混合金属半导体纳米异质结构中,界面热激发转移的效率可以显着提高。在Ag-CsPbBr3纳米晶体中,等离子体激元诱导的热电子和共振能量转移过程都可以在小于100 fs的时间尺度上发生,量子效率分别为50±18%和15±5%。这里观察到的显着高的热电子转移效率可归因于与常规系统相比增加的金属/半导体耦合。研究表明,金属和钙钛矿半导体的混合结构可能是实现高效等离子体激发诱导的热载流子装置的优秀候选者。


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Huang, X., Li, H., Zhang,C., Tan, S., Chen, Z., Chen, L., Lu, Z., Wang, X. & Xiao, M. Efficientplasmon-hot electron conversion in Ag–CsPbBrhybrid nanocrystals. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09112-1

https://doi.org/10.1038/s41467-019-09112-1

 

9.明尼苏达大学Nature Commun.:光伏电池中激子传输的内在测量

有机光伏电池对激子捕获具有部分敏感性,这是表征激子扩散的有效手段。虽然器件光电流谱可以用于提取激子扩散长度,但是该方法经常受到未知的界面复合损失的限制。明尼苏达大学的Zhang等人解决了这个限制并证明了一种普适性的基于器件的光电流比测量方法,以提取固有的扩散长度。由于界面损失不是活性层特定的,因此供体和受体材料内部量子效率的比率可以抵消界面损失。研究表明,该测量允许提取关于激子弛豫和电荷分离过程的相关信息。通过测量发光和暗色材料,小分子和聚合物活性材料,以及半导体量子点的激子传输来证明该方法的普适性。因此,该研究展示了一种广泛适用的基于器件的方法来探测内在活性材料的激子扩散长度。


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Zhang, T., Dement, D. B., Ferry, V. E. &Holmes, R. J. Intrinsic measurements of exciton transport in photovoltaiccells. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09062-8

https://doi.org/10.1038/s41467-019-09062-8

 

10.张华AM:MOF用于太阳能水蒸发生产纯净水!

太阳热水蒸发是一种很有前景的净水生产方法,已引发广泛的关注。然而,具有高的水蒸气生成能力和抗油污能力的太阳能水蒸发器却未见报道。近日,新加坡南洋理工大学张华教授团队及其合作者,报道了一种基于金属有机框架的多级结构材料(MHS),该材料同时具有高的太阳光吸收能力、超亲水、水下超疏油等性能。基于该材料组建的净水装置的太阳热水蒸发速率达1.50 kg m−2 h−1。更重要的是,该材料具有抗油污能力,对含油的水也具有高的蒸发性能。


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Qinglang Ma, Hua Zhang,* et al. MOF-Based Hierarchical Structures for Solar-Thermal Clean WaterProduction.Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201808249

https://doi.org/10.1002/adma.201808249

 

11. Angew.综述:混合型罗丹明荧光团用于可见光-近红外区的生物成像

荧光团和探针对于研究复杂生命系统中基因表达、蛋白质表达和分子相互作用的位置以及动力学来说是非常有用的。罗丹明染料常被用作生物标记和荧光成像。迄今为止,它们的吸收光谱和发射光谱已扩展到整个近红外区域(650-950 nm),为实时监测生物分子的产生、转运和定位提供了非常合适的光学窗口。南京工业大学李林教授团队和黄维院士团队综述了荧光团从被发现以来至今的研究进展,并提出了调节荧光团的吸收和发射光谱以产生特定的红移转变的策略;解释了如何从混合型罗丹明染料中获得更大的斯托克斯位移和双发射的途径;提出根据酰胺基的烷基化、氧杂蒽中氧的取代和与其他荧光基团的杂化等结构特征来将这些混合型荧光团进行分类的方法。


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Wang, L.L., Du, W. Li, L., Huang, W. et al. Hybrid RhodamineFluorophores in the Visible–NIR Region for Biological Imaging. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201901061

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201901061

 

12. Nano Lett.:利用抗癌药物对siRNA进行疏水化处理实现非阳离子纳米载体介导的递送

小干扰RNA (siRNA)具有较高的分子量、负电荷和亲水性等特性,因此需要使用阳离子聚合物和脂基纳米载体对其进行递送,而这些载体都具有潜在的细胞毒性,限制了其临床应用。华南理工大学杨显珠教授团队和王均教授团队合作报告了一种通过疏水化处理来改变siRNA分子固有特性的简便策略。实验发现siRNA与盐酸阿霉素(DOX·HCl)的简单混合就可以形成疏水的复合物,并很容易封装进非阳离子的PEG-b-PLA胶束中进行递送。除了用于递送DOX·HCl外,该策略还可以推广到其他具有较大疏水结构域的盐酸化的抗癌药物。这一工作有效地避免了使用阳离子纳米载体,为siRNA的递送提供了新的更安全的途径。


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Xu, C.F., Yang, X.Z., Wang, J. et al. Facile Hydrophobization of siRNA with Anticancer Drug for Non-Cationic Nanocarrier-Mediated Systemic Delivery. Nano Letters, 2019.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b00657

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.nanolett.9b00657

 

13.李玉良院士团队Nano Energy:石墨炔基异质结用于水裂解,还是原位生长的好!

近日,中科院化学所李玉良院士团队采用原位生长法成功合成出石墨炔包覆的氮化钴纳米片,并用于碱性环境下高效的水裂解催化剂。研究表明,在氮化钴表面的引入石墨炔,可以极大地提高催化剂的催化性能和稳定性。在1.0M KOH环境下,10mAcm−2时其HER和OER的过电位分别为70mV和260mV,该催化性能明显优于商业Pt/C以及RuO2的催化性能。


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Yan Fang, Yurui Xue*, Lan Hui, Huidi Yu,Yuxin Liu, Chengyu Xing, Fushen Lu, Feng He*, Huibiao Liu, Yuliang Li*. In situgrowth of graphdiyne based heterostructure: Toward efficient overall watersplitting. Nano Energy, 2019.

DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.03.022

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2019.03.022

 

14.孙世刚院士Nano Energy:镁Vs钴,钠离子电池更青睐谁?

考虑到成本经济效益,Mg元素经常被掺杂到钠离子正极材料以提高其电化学性能。有鉴于此,厦门大学孙世刚院士团队深入研究了镁和钴在P2-型层状钠离子电池正极材料中的作用。研究发现,相较于钴,镁的掺杂可以减缓复合材料晶胞参数的变化,同时可以有效抑制副反应的发生。进一步原位EIS实验表明,相较于钴而言,镁的掺杂增强了界面电导率。


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Yanfen Wen,JingjingFan,Chenguang Shi,Peng Dai,Yuhao Hong,Ruixiang Wang,Lina Wu,Zhiyou Zhou,JuntaoLi,Ling Huang,Shi-Gang Sun*.Probing into the working mechanism of Mg versus Co in enhancing theelectrochemical performance of P2-Type layered composite forsodium-ion batteries. Nano Energy, 2019.

DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.02.074

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2019.02.074

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