JACS/EES 8篇,万立骏、李玉良、陈经广、黄云辉、郭玉国等成果速递丨顶刊日报20190609
纳米人 纳米人 2019-06-09
1. Nature Commun.:超选择性配体驱动的锕系元素分离

金属离子分离在核医学、废物回收、空间探索和基础研究等众多领域都具有十分重要的意义。然而,由于操作条件和性能有限,因此回收率、纯度和成本之间很难达到平衡。受嗜铁素启发的配体显示出前所未有的电荷选择性以及对苛刻工业条件的兼容性,展现出优异的分离效率、稳定性和过程控制。

 

有鉴于此,劳伦斯伯克利国家实验室Rebecca J. Abergel等人成功地演示了一个通用的分离策略,针对三个不同的系统,Ac, Pu和Bk。用模型化合物得到的分离因子(SF)比目前使用的任何其他配体都要高几个数量级,Ac和相关金属杂质之间分离因子为106,Pu与三价锕系元素以及裂变产物之间的分离因子高达108以上,通过一步分离方法(SF > 3×106和放射安全> 99.999%)可以从邻近的锕系元素和裂变产物中分离Bk。


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Gauthier J.-P. Deblonde, Abel Ricano &Rebecca J. Abergel. Ultra-selective ligand-driven separation of strategicactinides. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10240-x

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10240-x


2. Nature Commun.:加快虚拟衬底SrTiO3的生长速率

天然衬底的可用性是依赖于外延膜的微电子技术发展的基石。如果没有原生基底,虚拟衬底(在结构不同的衬底上外延生长的结晶缓冲层)提供了一种解决方案。可行的虚拟衬底需要以高速率生长高质量的薄膜,以满足商业化大规模生产。宾夕法尼亚州立大学RomanEngel-Herbert团队报道了SrTiO3的生长速率超过600 nm hr-1。与通过常规方法在硅上生长的SrTiO3相比,生长速率增加了十倍,这是通过在混合分子束外延中的自调节生长窗口实现的。虚拟衬底克服硅上复杂氧化物的材料集成挑战,为超过摩尔时代和硅集成量子计算硬件开发新电子器件开辟了道路。


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Lapano, J., Brahlek, M. et al. Scaling growthrates for perovskite oxide virtual substrates on silicon. Nature Communications,2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10273-2

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10273-2


3. Chem. Rev.:全聚合物太阳能电池的研究进展、设计指导与应用展望

包含聚合物给体和聚合物受体的全聚合物太阳能电池在近年来受到了持续的关注。全聚合物太阳能电池的火爆不仅仅是因为便于调控的光学、电化学和结构性质,更是因为其与传统聚合物-富勒烯太阳能电池相比具有长期循环稳定性、易于合成以及适合工业化生产的良好成膜性。近年来在材料设计和器件工程上的突破已经使得全聚合物太阳能电池的能量转换效率超过了11%,这可以与传统富勒烯-聚合物太阳能电池相媲美。此外,全聚合物太阳能电池具有杰出的机械性能和可拉伸性,这使得其相比那些基于小分子的聚合物太阳能电池更适合在可穿戴柔性储能器件中推广使用。

 

在本综述中,韩国先进科技研究所Kim等精选了近年来全聚合物太阳能电池领域内重要的研究成果以期为该领域发展提供全面认知。作者描述了支持所有聚合物太阳能电池最新进展的关键组件,包括高效聚合物给体和受体的合理设计规则、混合形态控制和采光工程。然后作者还回顾了最近关于各种外部条件下有关提高聚合物太阳能电池稳定性的工作。最后,作者认为当前的太阳能电池尚未发挥出其全部潜力,基于全聚合物的太阳能电池在未来大有可为。


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Changyeon Lee, Bumjoon J. Kim et al. RecentAdvances, Design Guidelines, and Prospects of All-Polymer Solar Cells. ChemicalReviews, 2019.

DOI: 10.1021/acs.chemrev.9b00044

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.9b00044


4. Chem. Soc. Rev.:用于光催化的纳米结构材料

光催化是一种将丰富的可再生太阳能转化为有用的化学能的绿色技术。近十年来随着流式光反应器的迅速发展,新型半导体光催化剂的设计和开发如雨后春笋般崛起。到目前为止,已开发的合成方法使得设计具有强化多相光催化性能的各种改性/未改性半导体材料成为可能。在本综述中,法国波尔多浓缩物化学研究所Marre等从复合光催化剂的元素组成、带隙调控和电荷载流子的迁移机理出发,将目前报道的高效改性/未改性半导体光催化剂分为四类,即:纯半导体、固溶体、II型异质结纳米复合材料和Z型方案。文章对改性/未改性(纯)半导体光催化剂的合成升级的目标及其特殊的光化学应用和光反应器系统进行了全面的概括总结。


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Chunping Xu, Samuel Marre et al.Nanostructured materials for photocatalysis. Chemical Society Reviews, 2019.

DOI: 10.1039/C9CS00102F

https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2019/CS/C9CS00102F#!divAbstract


5. JACS:SO2诱导的CO2电还原选择性变化

近年来,将CO2电化学转化为具有附加值的化学物质,作为化石资源的潜在替代品而受到广泛关注。虽然已经有大量的工作研究了电解质中杂质(如金属离子)的影响,但很少有研究气体杂质对CO2电还原影响的报导。近日,特拉华大学Feng Jiao哥伦比亚大学陈经广等多团队合作,报道了二氧化硫(SO2)对流动电池电解槽近中性电解质中Ag、Sn和Cu催化CO2还原的影响。结果表明,由于SO2的优先还原作用,SO2杂质的存在降低了CO2的转化效率。在Ag和Sn的情况下,SO2杂质的影响是可逆的,两种催化剂的催化活性都得到了恢复。相反,Cu催化剂对甲酸盐的选择性发生了变化,同时抑制了多碳(C2+)产物,表明Cu对SO2杂质高度敏感。


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Wesley Luc, Byung Hee Ko, Jingguang G. Chen,Feng Jiao*, et al. SO2-induced Selectivity Change in CO2Electroreduction. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b03215

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b03215


6. JACS:石墨炔基电催化产氨和产氢双功能原子催化剂

零价原子催化剂的出现对催化科学具有极大的吸引力。多年来,科学家们对零价原子催化剂的稳定性进行了探索,并证明了其独特的性能。近日,中科院化学所李玉良Yurui Xue等多团队合作,通过一种简便、可扩展的合成工艺合成了一种原子分散的零价Mo原子在石墨炔(Mo0/GDY)上的原子催化剂(AC),该催化剂中Mo原子的质量含量高达7.5 wt.%。实验发现,该催化剂在常温常压水溶液中电催化还原氮(ECNRR)和析氢反应(HER)均表现出良好的选择性和活性。值得一提的是,该催化剂是第一种高效、高选择性地产生氨和氢的双功能AC催化剂。


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Lan Hui, Yurui Xue,*, Yuliang Li*, et al. Highly Efficient and SelectiveGeneration of Ammonia and Hydrogen on a Graphdiyne-based Catalyst.  Journalof the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b03004

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b03004

 

7. JACS:MoS2/Co9S8/Ni3S2/Ni多级纳米组装材料高效宽pH范围全解水

设计低成本、高效率的宽pH范围内的析氢反应(HER)和析氧反应(OER)电催化剂是一项极具挑战性的工作。近日,北京师范大学Shulan Ma美国西北大学Mercouri G. Kanatzidis美国阿贡国家实验室Peter Zapol等多团队合作,报道了一种相互作用的MoS2和Co9S8纳米片的多级共组装材料,它们附着在Ni3S2纳米棒阵列上,该阵列负载在泡沫镍(NF)上。实验发现,该多级结构材料在宽pH范围内具有高的HER和OER性能。

 

通过调节Co:Mo前驱体的摩尔比,得到了形态和组成可控的CoMoNiS-NF-xy复合材料(x:y表示Co:Mo摩尔比为5:1 ~ 1:3)。CoMoNiS-NF-31表现出最佳的电催化活性,在碱性、酸性和中性电解质中分别在超低过电位(113、103和117 mV,HER)和(166、228和405 mV,OER)下即可达到10mA cm−2的电流密度。基于CoMoNiS-NF-31HER和OER的优异催化性能,作者组装了双电极电解槽并在较宽的pH范围内进行电解水,在碱性、酸性和中性介质中,达到10 mA cm−2的电流密度,电池电压分别为1.54、1.45和1.80 V。理论计算表明,高OER活性源于界面上Co9S8向MoS2的电子转移,这改变了被吸附物质的结合能,降低了过电位。


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Yan Yang, Shulan Ma,* Peter Zapol,* MercouriG. Kanatzidis*, et al. Hierarchical Nanoassembly of MoS2/Co9S8/Ni3S2/Nias a Highly Efficient Wide-pH Range Electrocatalyst for Overall WaterSplitting.  Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b04492

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b04492


8. JACS:不同功能聚合物陶瓷电解质的Janus界面用于高压锂金属电池

快离子导电陶瓷电解质的应用受到高界面电阻和差的界面稳定性的影响。中科院郭玉国万立骏团队通过将抗氧化PAN和抗还原PEO涂覆于Li1.4Al0.4Ti1.6(PO4)3(LATP)上下表面来设计兼容的固态电解质,以满足不同的界面要求。

 

其中,上部PAN与LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2正极材料软接触,下部PEO保护LATP不被还原,保证了高压耐受性并改善了陶瓷电解质对Li金属负极的稳定性。此外,COMSOL 多物理浓度场模拟揭示LATP的核心功能被放大以引导均匀的离子分布,从而抑制了跨越界面的空间电荷层的形成。因此,这种双功能改性陶瓷电解质集成了各自的优势,使Li金属电池具有优异的循环稳定性(120次循环后89%),高库仑效率(每循环超过99.5%)和在60°C 下Li负极的无枝晶形成,这代表了未来实用固体电池系统中陶瓷接口工程的整体设计。


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Jia-Yan Liang, Xian-Xiang Zeng, Xu-Dong Zhang,Tong-Tong Zuo, Min Yan, Ya-Xia Yin, Ji-Lei Shi, Xiong-Wei Wu, Yu-Guo Guo,Li-Jun Wan. Engineering Janus Interfaces of Ceramic Electrolyte via DistinctFunctional Polymers for Stable High-Voltage Li-Metal Batteries.  Journalof the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b03517

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b03517


9. JACS:从2D到1D电子尺寸调控卤化钙钛矿

二维(2D)杂化卤化物钙钛矿在光电应用中是有前景的,特别是太阳能电池和发光器件,并且与3D钙钛矿相比具有更高的稳定性。Mercouri G. Kanatzidis团队了报道一系列使用丙基铵(PA+)制备的新型Ruddlesden-Popper(RP)结构,其中式PA2MAn-1PbnI3n+1(n = 3,4)和一种新的同系列“阶梯状”(SL)结构,其中PbI6八面体通过共角和共面连接,通用公式(PA)2m+4(MA)m-2Pb2m+1I7m+4

 

较RP结构带隙,SL结构具有更大的蓝移。DFT计算表明,RP结构是电子2D量子阱,但SL结构是电子1D量子线,其角共享八面体链由面共享八面体块“绝缘”。在RP晶体中,垂直于层的电阻率高,但是与其平行的电阻率较低。SL晶体在所有三个方向上具有不同的电阻率,证实了RP和SL晶体作为各向异性电子材料的用途。RP结构显示出强烈的光响应,而SL材料表现出电阻率趋势,其主要是离子传输和无光响应。

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Hoffman, J. M. et al. From 2D to 1D ElectronicDimensionality in Halide Perovskites with Stepped and Flat Layers UsingPropylammonium as a Spacer. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b02846

https://doi.org/10.1021/jacs.9b02846


10. JACS:PLQY高达21%,二维锡基钙钛矿的最高值

锡基钙钛矿是解决铅基钙钛矿中铅毒性的重要手段之一。然而,锡基体系的性能明显低于有毒Pb盐的性能。国立台湾大学Hao-Ming ChenChing-Wen ChiuPi-Tai Chou国立台湾师范大学Ming-Kang Tsai等人通过微调有机铵盐的电子特性,提高二维锡基钙钛矿的发光量子效率。同时揭开了介电限域效应和锡基钙钛矿纳米片的光致发光特性之间的关系。研究表明,增加有机层与无机层的介电对比度(dielectric contrast),引起了发射峰波长的红移,激子复合时间减少,明显地提高发射效率。噻吩基乙基的锡钙钛矿(TEA2SnI4)的荧光量子产率高达21%。在连续照射下,TEA2SnI4在120小时内没有降解迹象,具有优异的光稳定性。


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Lin, J.-T., Liao, C.-C. et al. HarnessingDielectric Confinement on Tin Perovskites to Achieve Emission Quantum Yield upto 21%.  Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI:10.1021/jacs.9b03148

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b03148


11. EES:15.37%,三元有机太阳能电池的最高效率

三元有机太阳能电池(OSC)在改善单结OSC的光伏性能方面显示出巨大潜力。香港科技大学Tao Liu武汉大学Chuluo Yang香港中文大学Xinhui Lu中科院化学所Chuanlang Zhan等人采用PM7:ITC-2Cl作为主体系统,超低带隙受体IXIC-4Cl作为第三组分,制备一系列三元OSC,活性层吸收可达1000 nm。最佳三元OSC的效率(PCE)为15.37%,明显高于基于PM7:ITC-2Cl的13.72%)或PM7:IXIC-4Cl(12.01%)。

 

优异性能主要归因于增加的短路电流(JSC),其主要源于第三组分的互补吸收,因此总体上扩大的吸收范围。此外,在PM7:ITC-2Cl中添加IXIC-4Cl二元系统抑制双分子复合,改善电荷解离和收集效率,平衡电荷传输并减小结构域尺寸,这是增强的JSC的原因。值得注意的是,优化的三元器件显示PCE超过15%,能量损失非常小,为0.42 eV,这是迄今为止三元OSC的最高效率。


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Liu,T. et al. A Nonfullerene Acceptor with 1000 nm Absorption Edge Enables TernaryOrganic Solar Cells with Improved Optical and Morphological Properties andEfficiencies over 15%. Energy & Environmental Science, 2019.

DOI:10.1039/C9EE01030K

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ee/c9ee01030k#!divAbstract


12. EES:Sn箔负极的卷对卷预锂化抑制产气行为并助力锂离子电池稳定循环

锡箔作为锂离子电池负极具有优异的体积容量,但它只有10~20%的初始库仑效率(ICE),甚至比Si或SnO2纳米颗粒差得多。同济大学黄云辉、Sa Li团队和麻省理工学院李巨报道发现金属Sn箔阳极表面上严重的产气行为,裸Sn催化中间电压下的液体电解质分解,产生气泡和莱顿弗罗斯特气膜,这阻碍了锂离子传输和侵蚀SEI层。通过预合金Li化来制造LixSn箔,在较低的初始负极电位时反而抑制了放气并促进了钝化SEI的形成。

 

研究者开发了一种普遍适用的卷对卷机械预锂化方法,并成功地预锂化了锡箔、铝箔和Si/C负极。所制备的LixSn箔将ICE从20%增加至94%,并且在LiFePO4//LixSn全电池中~2.65mAh cm-2下实现稳定的200个循环。独特的是,LixSn箔还具有出色的空气稳定性,暴露于潮湿空气12小时后,循环性能几乎没有损失。除LiFePO4外,LixSn箔还可以很好地与NCM正极匹配,LixSn合金在LFP//LixSn软包电池中的体积容量高达~650 mAh cm-3,明显优于铜集流体上的石墨负极。


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JuLi, Hui Xu, Sa Li, Can Zhang, Chen xin long, Liu wen jian, Xie yong, YuhengZheng, Yunhui Huang. Roll-to-roll prelithiation of Sn foil anode suppressesgassing and enables stable full-cell cycling of lithium ion batteries. Energy &Environmental Science, 2019.

DOI: 10.1039/C9EE01404G

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ee/c9ee01404g#!divAbstract


13. ACS Nano:仿生纳米界面协调巨噬细胞的极化并募集间充质干细胞以促进内源性骨再生

宿主对骨生物材料的免疫反应决定了其在体内的命运和骨再生的结果。而具有纳米尺度的生物材料界面则可以调节干细胞的成骨分化和局部免疫反应。北京大学口腔医院刘燕团队制备了具有骨样交错纳米界面的纤维内矿化胶原(HIMC),并研究了其在内源性骨再生过程中的免疫调节和募集间充质干细胞(MSC)的特性。

 

HIMC可以通过促进CD68+CD163M2巨噬细胞极化和CD146+ STRO-1+宿主MSC在骨缺损中的富集来有效地诱导新骨形成。并且,HIMC可以促进M2巨噬细胞极化和白细胞介素(IL)-4分泌以促进MSC成骨分化。实验通过将负载有HIMC和IL-4的支架植入到下颌骨缺损中,证明了其可以显著增强骨再生和CD68+CD163+ M2巨噬细胞的极化。而氯膦酸盐脂质体对单核细胞/巨噬细胞的消耗则会严重损害HIMC的骨再生效果,但并不影响其对MSC的募集作用。因此,这仿生设计的分级纳米界面具有募集宿主间充质干细胞并通过IL-4免疫调节巨噬细胞极化促进内源性骨再生的能力。


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Shan-Shan Jin, Yan Liu, et al. A BiomimeticHierarchical Nanointerface Orchestrates Macrophage Polarization and MesenchymalStem Cell Recruitment To Promote Endogenous Bone Regeneration. ACS Nano,2019.

DOI: 10.1021/acsnano.9b00489

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b00489


14. AFM:柔性无机纳米纤维构建三维超弹性支架用于骨再生

东华大学李晓然、丁彬教授合作,以壳聚糖为键合位点,采用本征刚性、结构柔性的电纺二氧化硅纳米球(SiO2 NF-CS)通过冻干技术组装制备了超弹性三维陶瓷纤维支架。SiO2 NF-CS支架在水介质中表现出良好的弹性,可以完全从被80%的压缩状态中恢复、且具有快速的恢复速率(>500 mm min-1)和良好的抗磨损性能(> 10000次压缩循环)。SiO2 NF-CS支架可以诱导人间充质干细胞(hMSC) 伸长并向成骨细胞分化。

 

实验通过将压缩了的SiO2 NF-CS支架植入兔子的不同形状的下颌骨缺损中,证明了其在体内的自适应能力,并可以使得骨缺损自发地恢复。研究利用大鼠颅骨缺损修复实验和细胞(hMSC)组织形态学分析证实了该支架可以促进骨形成并使血管化增强。这一研究制备的三维陶瓷纤维支架能较好地匹配不规则形状或不同种植部位的骨缺损,因而具有良好的临床应用前景。


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LihuanWang, Xiaoran Li, Bin Ding, et al. 3D Superelastic Scaffolds Constructed fromFlexible Inorganic Nanofbers with Self-Fitting Capability and TailorableGradient for Bone Regeneration. Advanced Functional Materials, 2019.

DOI:10.1002/adfm.201901407

https://doi.org/10.1002/adfm.201901407

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