Nature系列8篇,纳米化学之父G. A. Ozin、南大、纳米中心等成果速递丨顶刊日报20190611
纳米人 纳米人 2019-06-11
1. Nature Biotech.:基因编辑用于免疫细胞治疗

通过对自体T细胞进行基因修饰使其表达靶向B细胞抗原CD19的嵌合抗原受体(CAR)的方法已被证明在B细胞恶性肿瘤患者中会产生很好的临床效果,目前也已作为抗癌药物上市。在这一成功实践的基础上,免疫细胞工程技术也正在迅速发展,并为一些重大的医学难题提供了创造性的解决方案,例如解决靶向抗原选择的局限性和克服不良的肿瘤微环境等等。并且,创新地设计抗原受体并结合基因转移和基因编辑技术的进步,使得目前T细胞工程具有多种多样的功能。而随着这些技术被应用于其他免疫细胞如自然杀伤细胞、造血细胞和诱导多能干细胞,癌症和其他疾病的治疗也有望取得新的突破。

 

麻省总医院Marcela V. Maus团队综述讨论了用于免疫细胞治疗的基因编辑研究,并对这些方法的临床转化早期结果以及基因修饰或基因编辑细胞疗法的前景进行了展望。


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Stefanie R. Bailey, Marcela V. Maus, et al.Gene editing for immune cell therapies. Nature Biotechnology, 2019.

DOI: 10.1038/s41587-019-0137-8

https://www.nature.com/articles/s41587-019-0137-8


2. Nature Mater.:分子光学成像探针用于药物性急性肾损伤的早期诊断

药物性急性肾损伤(AKI)是一种高发病率、高死亡率的疾病,但是目前临床对其诊断的效果不佳,对其药物发现的评价也不够充分。新加坡南洋理工大学浦侃裔教授团队设计了一种具有高效的肾清除效率的分子肾脏探针(MRPs)用于对AKI进行体内光学成像。MRPs的近红外荧光或化学发光信号可以被AKI的前期生物标记物特异性地激活,这使得该探针可以对实验小鼠肾脏内的多个分子事件进行纵向成像。

 

实验结果表明,该探针可以在原位对氧化应激、溶酶体损伤和细胞凋亡的相继发生情况进行报告,而这些分子事件都先于AKI的临床表现(肾小球滤过降低)而发生。因此,这种成像机制使得MRPs能够比现有的成像方法提前了至少36小时来无创地检测出顺铂药物诱导的AKI发病情况。并且,MRPs还可以作为一种光学尿液分析的外源性示踪剂,其效果也优于目前的临床/临床前检测试剂。综上,MRPs在AKI早期诊断方面具有非常广阔的临床应用前景。


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Jiaguo Huang, Kanyi Pu, et al. Molecularoptical imaging probes for early diagnosis of drug-induced acute kidneyinjury. Nature Materials, 2019.

DOI: 10.1038/s41563-019-0378-4

https://doi.org/10.1038/s41563-019-0378-4


3. Nature Mater.:利用CRISPR纳米制剂对血液干细胞和祖细胞进行定向修复

在造血干细胞和祖细胞中进行CRISPR基因编辑已经成为许多疾病的一种潜在的治疗模式。目前这一治疗过程需要使用电穿孔,有时还需要进行病毒转导。虽然这种复杂的操作可以对某些基因位点进行高水平的基因编辑,但是也会产生细胞毒性。

 

华盛顿大学Jennifer E. Adair团队开发了一种基于胶体金纳米颗粒的CRISPR纳米制剂,它具有独特的负载设计因而能够在不需要电穿孔或病毒转导的条件下进入细胞。这种高度单分散的纳米制剂可以避免被溶酶体捕获,可以在不产生毒性的情况下进入人类原始血液祖细胞的细胞核。实验结果表明,该纳米制剂介导的CRISPR核酸酶在多个治疗区域位点的基因编辑是非常持续且高效的。由纳米制剂处理过的小鼠原代细胞的移植动力学相较未处理的细胞来说会更好,而二者的分化则无明显差异。


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RezaShahbazi , Jennifer E. Adair, et al. Targetedhomology-directed repair in blood stem and progenitor cells with CRISPRnanoformulations. Nature Materials, 2019.

DOI:10.1038/s41563-019-0385-5

https://doi.org/10.1038/s41563-019-0385-5


4. Nature Mater.:用于稳定高效的管状质子陶瓷电解槽的混合质子和电子导电钙钛矿阳极

水电解制氢是实现大规模部署可再生能源的关键储能技术。质子陶瓷电解槽(PCEs)可以直接从蒸汽中获得加压氢气,避免了高成本的产物分离和压缩环节。然而,由于电子泄漏和电极动力学差等因素对电效率的影响,PCEs的进一步发展受到了的限制。有鉴于此,挪威奥斯陆大学Truls Norby等人报道了基于BaZrO3的管状PCE,具有10平方厘米的活性面积和超过15Nml min - 1的产氢速率。该新型蒸汽阳极Ba1−xGd0.8La0.2+xCo2O6−δ展现出混合p型电子和质子传导以及较低的水分解活化能,使总极化电阻在600°C时小于1 Ωcm2,在高蒸汽压力下感应电流的效率接近100%,同时这些管状PCEs具有良好的机械强度、耐高压等优点。


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EinarVøllestad, Ragnar Strandbakke, Mateusz Tarach, David Catalán-Martínez, Marie-Laure Fontaine, DustinBeeaff, Daniel R. Clark, Jose M. Serra & Truls Norby. Mixed proton andelectron conducting double perovskite anodes for stable and efficient tubularproton ceramic electrolysers. Nature Materials, 2019.

DOI:10.1038/s41563-019-0388-2

https://www.nature.com/articles/s41563-019-0388-2


5. Nature Commun.:光催化气体CO2加氢材料的多形态选择性

TiO2是以锐钛矿和金红石多态形式进行气相CO2光催化的唯一已知材料。多形态材料工程是优化光催化剂的性能的一种有效的策略。近日,曲阜师范大学Tingjiang Yan多伦多大学Yuchan DongGeoffrey A. Ozin等多团队合作发现三氧化二铟的六方菱形多形体与三氧化二铟的立方多形体一样,是一种CO2加氢制CH3OH和CO的光催化剂。值得注意的是,六方菱形多形体对CH3OH具有更高的活性、稳定性和选择性。进一步研究发现,催化性能的提高源于六方菱形多形体表面Lewis对酸性和碱性的增强。


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Tingjiang Yan*, Yuchan Dong*, Geoffrey A.Ozin*, et al. Polymorph selection towards photocatalytic gaseous CO2hydrogenation. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10524-2

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10524-2


6. Nature Commun.:光驱动分子开关用于可重构自旋滤波器

通过外部刺激使分子元件定向运动的人工分子开关和机器在近十年得到了迅速的发展,其中以拥挤的烯烃基人工分子马达最具吸引力。然而,将这些分子开关集成到固态器件中仍然具有挑战性。有鉴于此,日本分子科学研究所Hiroshi M.YamamotoMasayukiSuda教授等报道了一个将分子开关用于固态自旋过滤装置的例子,它可以通过光辐照或热处理来改变自旋极化方向。研究发现,由于手性诱导的自旋选择性效应,该装置利用分子马达的手性反转可以作为光驱动的可重构自旋滤波器。研究者发现对于使用分子机器的固态电极而言,在分子尺度上具备灵活性是至关重要的。


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Masayuki Suda*, Yuranan Thathong, VinichPromarak, Hirotaka Kojima, Masakazu Nakamura, Takafumi Shiraogawa, Masahiro Ehara & Hiroshi M. Yamamoto*. Light-driven molecular switch for reconfigurable spin filters. Nature Communications, 2019.

DOI:10.1038/s41467-019-10423-6

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10423-6


7. Nature Commun.:基于全聚合物颗粒浆液电解质的液流电池

氧化还原液流电池(RFB)有望用于大规模储能,但必须解决一些长期存在的问题,如安全问题、成本和循环稳定性。鉴于大量氧化还原活性物质不溶于水并且有机溶剂的使用可能导致低离子迁移率和低倍率能力,设计满足上述所有要求的理想氧化还原活性物质具有挑战性。

 

为了缓解这些问题,南京大学Zhong Jin课题组提出了一种基于水分散的全聚合物颗粒浆液电解质的RFB的设计,其具有多电子氧化还原能力和快速电荷转移。全聚合物颗粒浆液RFB(APPSB)利用均匀分散的微尺寸聚合物颗粒作为氧化还原活性物质,突破活性材料的溶解度极限并且还促进不溶性氧化还原活性材料在RFB中的应用。此外,与可溶性有机聚合物相比,由于溶剂分子和悬浮颗粒之间的相对较弱的相互作用,电解质的粘度大大降低。该电解质在RFB中的应用使得可以通过尺寸排阻机制,用更便宜的商业透析膜替换昂贵的离子交换膜。颗粒浆料电解质和透析膜的组合促进H+的快速穿梭并使活性物质穿过隔膜的交叉最小化,有助于改善电化学动力学和循环稳定性。


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Wen Yan, Caixing Wang, Jiaqi Tian, Guoyin Zhu,Lianbo Ma, Yanrong Wang, Renpeng Chen1 Yi Hu, Lei Wang, Tao Chen, Jing Ma,Zhong Jin. All-polymer particulate slurry batteries. Nature Communications,2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10607-0

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10607-0


8. Nature Commun.:有机太阳能电池中电荷产生的能量驱动力的解剖

消除有机太阳能电池中过剩的能量驱动力可以导致更小的能量损失和更高的器件性能;因此,理解界面能量学与光电转换效率之间的关系至关重要。近日,国家纳米科学中心ErjunZhou联合日本理研紧急物质科学中心Keisuke Tajima 系统地研究了四种供体聚合物和四种受体在平面异质结中的16种组合。电荷产生效率及其电场依赖性与单重激发态和界面电荷转移态之间的能量差相关。阈值能量差为0.2至0.3 eV,低于该阈值能量效率开始下降并且电荷产生变为电场依赖性。相反,电荷产生效率与电荷转移和电荷分离状态之间的能量差异不相关,表明电荷转移状态下电荷对的结合不是电荷产生的决定因素。


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Nakano, K. Zhou, E. Tajima, K. et al. Anatomy of the energeticdriving force for charge generation in organic solar cells. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10434-3

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10434-3


9. Angew:π-电子辅助策略构造过渡金属单原子双功能电催化剂高效全解水

析氢反应(HER)和析氧反应(OER)在水分解反应中都是至关重要的。发展具有高效、稳定、廉价,同时具有HER和OER活性的双功能催化剂是一项具有挑战性的工作。近日,卧龙岗大学Shu-Lei Chou、Jia-ZhaoWang等多团队合作,报道了一种普适的π-电子辅助策略用于在多相载体上锚定不同单原子位点(M1)催化剂,包括铱(Ir1)、铂(Pt1)、钌(Ru1)、钯(Pd1)、铁(Fe1)和镍(Ni1)。

 

M1原子可以同时锚定在杂化载体的两个不同区域,这两个区域可分别作为HER和OER的活性位点。其中,Ir1催化剂具有最佳的水分解性能,在1.0 M KOH溶液中,循环时间可超过5小时,且外加电压1.603 V即可实现10 mA cm‐2的电流密度。DFT计算表明,Ir1@Co (Ir)位点可高效OER,而Ir1@NC3位点具有高HER性能,表明这种双功能催化剂在实现全解水方面的优良性能。


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Wei-Hong Lai, Li-Fu Zhang, Shu-Lei Chou*,Jia-Zhao Wang*, et al. General π‐electron‐assisted strategy for constructing transition metal single‐atom electrocatalysts with bi‐functionalactive sites toward highly efficient water splitting. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201904614

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201904614

 
10. Angew:结构明确、具有协同电子特性的单Ag位点掺杂的Ag10Ti28‐氧团簇

负载型单原子催化剂作为一种具有广阔应用前景的材料,在能源催化领域得到了广泛的应用。然而,研究金属-载体相互作用在分子水平上的作用仍然面临着巨大的挑战,主要原因是缺乏精确的原子结构。近日,中科院福建物构所张健、张磊、庄巍等合作,用分子类似物钛氧团簇(TOC)取代常用的TiO2载体,制备了一种新型的单Ag掺杂的Ti‐O材料。获得的Ag10Ti28簇包含4个暴露的和6个嵌入的Ag位点,是迄今为止报道的最大的贵金属掺杂Ti‐O簇。DFT计算表明,Ag10Ti28内核具有不同于金属Ag基材料的特性。该单一Ag位点掺杂的Ti‐O材料具有高的d带中心(εd)和温和的CO结合能,表明它可能具有不同于常见Ag基催化剂的催化性能,如CO2还原。


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Shuai Chen, Zhe-Ning Chen, Wei Zhuang*, LeiZhang*, Jian Zhang*, et al. Single Ag Sites Doped Ag10Ti28‐Oxo Cluster with Atomic Structure and Synergistic Electronic Properties. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201904680

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201904680

 
11. ACS Energy Lett.:解决CsPbX3钙钛矿纳米晶的缺陷,稳定性和光致发光问题

缺陷一直是控制其光学和电子特性的半导体晶体的组成部分。 尽管CsPbX3(X = Cl,Br,I及其混合物)纳米晶体(NCs)在各种应用得到广发研究,但这些物质的性质,稳定性和实用性仍然受到缺点很大程度的控制。目前已经开发了多种卤化物特异性方法来调节缺陷的活性,以增强这些NC的光致发光和稳定性。近日,海得拉巴大学Anunay Samanta研究团队追踪了CsPbX3 NCs光致发光特性和稳定性的不同类型缺陷的起源和表现,深入研究了各种钝化策略的基本原理,以深入了解该问题并推荐最有效的策略。


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Seth,S.  Samanta, A. Tackling the Defects, Stability and Photoluminescence of CsPbX3 Perovskite Nanocrystals. ACS Energy Letters, 2019.

DOI: 10.1021/acsenergylett.9b00849

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsenergylett.9b00849


12. ACS Nano:微米级二维甲基铵卤化铅钙钛矿

具有2D堆叠结构的混合卤化铅钙钛矿最近已成为用于光电应用的有前景的材料。近日,汉堡大学Christian Klinke研究团队报道了一种制备混合卤化铅钙钛矿(I,Br和Cl)的二维纳米片的方法,其可调横向尺寸范围为0.05至8μm,长烷基胺可分开n个堆叠单层组成的结构,可从体相可调谐到n = 1。层状量子限制(n≤4)纳米片由具有不同n值得相组成。研究发现堆叠之间的配体长度的调节使单个薄片内的能量分布从低n到高n值(能量漏斗),可产生高达49%的光致发光量子产率。这些大型可调谐2D纳米片可作为未来高效光电器件的便利平台。


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Klein, E. Klinke, C. et al. Micron-SizeTwo-Dimensional Methylammonium Lead Halide Perovskites. ACS Nano, 2019.

DOI: 10.1021/acsnano.9b01907

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsnano.9b01907

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