7篇Angew,冯新亮、鲁统部、江海龙、张凡、刘震等成果速递丨顶刊日报20190612
纳米人 纳米人 2019-06-12
1. Nature Nanotech.:基于应变的室温非挥发性MoTe2铁电相变晶体管

目前,几乎所有晶体管的主要操作机制依赖于半导体沟道中的电场效应,以将其导电性从导通“导通”状态调节到非导通“截止”状态。随着晶体管继续缩小以提高计算性能,纳米级场效应操作的物理限制开始引起不可避免的漏电,这对计算性能是不利的。

 

美国罗彻斯特大学Stephen M. Wu采用了一种全新的操作机制。通过薄膜和铁电体的纳米级应变工程,过渡金属二硫化物MoTe2可以在场效应晶体管几何结构中,通过1T'-MoTe2(半金属)相与半导体MoTe2之间的电场诱导应变可逆地切换。这种用于晶体管切换的替代机制避开了传统场效应晶体管中的所有静态和动态功耗问题。研究人员在室温下实现了沟道电导率的大的非易失性变化(Gon/Goff≈107对比对照组中的Gon/Goff≈0.04)。铁电器件有可能在atoujoule/bit级别达到亚纳秒级非易失性应变切换,可应用于超快低功耗非易失性逻辑和存储器。


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Hou, W., Azizimanesh, A. et al. Strain-basedroom-temperature non-volatile MoTe2 ferroelectric phase changetransistor. Nature Nanotechnology, 2019.

DOI: 10.1038/s41565-019-0466-2

https://www.nature.com/articles/s41565-019-0466-2

 
2. Joule:无锗外延生长GaAs,制备14.44%效率的太阳能电池

III-V材料的太阳能电池具有出色的效率和功率密度。然而,III-V电池的使用受到高生产成本的阻碍,这部分源于用于III-V材料生长的昂贵基底。韩国科学技术院Jihun Oh美国国家可再生能源实验室David L. Young提出了一种无锗(GON)技术,即超薄外延式单晶Ge膜,即在氢气退火过程中采用阵列多孔Ge的形态演化。与以前的多孔Ge研究相比,该工艺明显地改善了Ge的重整表面,因此可以实现GaAs的低缺陷密度异质外延。基于GON的GaAs太阳能电池获得了14.44%效率,其开路电压几乎与在体相Ge上生长的对照电池相同。

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Sanghyun Park, John Simon, Kevin L. Schulte,Aaron J. Ptak, Jung-Sub Wi, David L. Young, Jihun Oh. Germanium-on-Nothing forEpitaxial Liftoff of GaAs Solar Cells. Joule, 2019.

DOI: 10.1016/j.joule.2019.05.013

https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30256-9?_returnURL=https%3A%2F%2Flinkinghub.elsevier.com%2Fretrieve%2Fpii%2FS2542435119302569%3Fshowall%3Dtrue

 

3. Angew:共轭乙炔聚合物分子工程合成高活性无助催化剂光电解水材料

共轭聚合物具有可调的带隙/能带位置和在分子水平上可调的活性中心,是一种具有吸引力的用于水分解的光电极材料。然而,对它们的探索远远落后于无化合物。近日,德累斯顿工业大学冯新亮、Jian Zhang等多团队合作,报道了一种分子工程策略,用于从苯到噻吩基共轭乙炔聚合物芳香族单元的裁剪。研究发现,极性噻吩基单体偶联乙炔聚合物能在很大程度上延长光的吸收,促进电荷的分离和输运。同时,C-C三键被激活成为催化水还原的高活性位点。使用表面Glaser缩聚,合成的聚(2,5-乙炔基噻吩基 [3,2-b]噻吩)/商业泡沫Cu材料析氢光电流密度高达370µA cm-2(0.3 V)。


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Hanjun Sun, Ibrahim Halil Öner, Tao Wang, TaoZhang, Jian Zhang*, Xinliang Feng *, et al. Molecular Engineering ofConjugated Acetylenic Polymers for Efficient Cocatalyst-free Photoelectrochemical Water Reduction. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201904978

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201904978

 
4. Angew:酞菁基层状二维共轭MOFs高效ORR

层状二维(2D)共轭金属有机框架(MOFs)是一种新型的氧还原反应(ORR)电催化剂,其具有可控的结构、优异的导电性和清晰的分子活性位点。近日,德累斯顿工业大学冯新亮,Renhao Dong等多团队合作,利用溶剂热法合成了一种具有层状结构的铜酞菁基二维共轭MOF,其中方形平面钴‐反(二羟基)配合物(Co‐O4)为连接点(PcCu‐O8‐Co)。

 

与碳纳米管混合的PcCu‐O8‐Co 2D MOF在碱性介质中表现出良好的电催化ORR活性(E1/2=0.83V vs. RHE, n=3.93,jL=5.3 mA cm-2),这是已报道的本征MOF电催化剂中的最高值。在原位拉曼光谱电化学、理论模型和对比催化实验的支持下,作者确定了Co节点为ORR活性位点。此外,当用作锌‐空气电池的阴极电催化剂时,PcCu‐O8‐Co的最大功率密度为94 mW cm‐2,优于Pt/C催化剂 (78.3 mW cm‐2)。


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Haixia Zhong, Renhao Dong*, Xinliang Feng *,et al. Phthalocyanine‐based Layered Two‐Dimensional Conjugated Metal‐OrganicFramework as Highly Efficient Electrocatalyst for Oxygen Reduction Reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201907002

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201907002

 

5. Angew:等离激元诱导的热电子注入提高MOFs电催化析氢性能

电催化解水制氢技术在现代能源装置中具有广阔的应用前景。近日,中国药科大学Chen Wang中科大江海龙等多团队合作,发现局部表面等离激元(LSPR)激发Au纳米棒(NRs)可大大提高CoFe-MOF 纳米片 (CoFe-MOFNs)电催化析氢活性,Au/CoFe-MOFNs复合材料在光照下具有比黑暗中高出4倍的电流密度(-0.236V vs. RHE)。机理研究表明,析氢性能提高在很大程度上可归因于AuNRs向CoFe-MOFNs注入了热电子,提高了CoFe-MOFNs的费米能级从而利于H2O的还原,并降低了CoFe-MOFNs的活化能。

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Shan-Shan Wang, Long Jiao, Chen Wang*,Hai-Long Jiang *, et al. Boosting Electrocatalytic Hydrogen Evolution over Metal-Organic Frameworks by Plasmon-Induced Hot Electron Injection. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201906134

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201906134

 
6. Angew:高活性、高CO、O2耐受性的分子Co基HER催化剂

开发催化率高、对CO、O2等多种抑制剂耐受性强的析氢反应(HER)分子催化剂尤为重要。近日,天津理工大学钟地长、鲁统部九州大学Ken Sakai等多团队合作,报道了一种Co催化剂,它具有五齿状大环配体(1‐Co),在pH=7.0磷酸盐缓冲溶液中具有高的催化速率(TOF=2210 s‐1),其中磷酸二氢阴离子(H2PO4)的质子转移在催化增强中起着关键作用。实验表明,该催化剂是一种对抑制剂具有高耐受性的电催化剂,在CO或空气气氛下,其活性保持率均超过90%。进一步研究表明,Co金属配体造成空间位阻,阻碍其建立理想的三角双锥,使得CO结合物种的动力学不稳定是该催化剂对CO具有高耐受性的原因。


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Jia-Wei Wang, Di-Chang Zhong,* Tong-Bu Lu,*Ken Sakai *, et al. A Molecular Cobalt Hydrogen Evolution Catalyst Showing High Activity and Outstanding Tolerance to CO and O2. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201904578

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201904578

 
7. Angew:Tm3+敏化的NIR-II区荧光纳米晶体用于体内信息存储和解码

近红外II区(NIR-II)的活体荧光成像具有较深的组织穿透性和较高的空间分辨率等优点。复旦大学张凡教授团队提出了一种新型的Tm3+敏化的镧纳米晶体,其激发(1208 nm)和发射(1525 nm)均位于NIR-II窗口,可以用于体内光学信息的存储和解码。并且,利用其具有的可调谐的荧光寿命还可提高它的光学多路复用编码能力。实验通过将NIR-II荧光寿命多路复用编码的二维QR码微器件植入小鼠体内,证明了可以通过时间门控荧光成像技术对其成功解码。


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Hongxin Zhang, Fan Zhang, et al. Tm3+ Sensitized1208 nm Excitation and 1525 nm Emission NIR-II Fluorescent Nanocrystals for Invivo Information Storage and Decoding. Angewandte Chemie International Edition,2019.

DOI: 10.1002/anie.201903536

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201903536

 
8. Angew:利用HER2聚糖印迹纳米粒子阻断HER2信号通路以抑制HER2+乳腺癌

阻断HER2信号通路是临床治疗HER2阳性乳腺癌的一种有效策略。目前,这一策略主要依赖于单克隆抗体和酪氨酸激酶抑制剂,它们可通过结合HER2的一个域或者子域来靶向HER2。

 

南京大学刘震教授团队提出了一种新的利用纳米分子印迹聚合物(nanoMIP)的策略。实验以HER2的所有N-聚糖为模板,采用最先进的印迹方法制备nanoMIP纳米粒子。该聚糖印迹纳米粒子几乎可以结合所有的HER2聚糖,并可以抑制HER2与其家族成员的二聚过程从而阻断下游信号通路,抑制HER2+乳腺癌的生长。体外实验表明,nanoMIP可以特异性地靶向HER2+细胞,使得细胞增殖能力降低30%。体内实验表明,利用nanoMIP进行治疗的平均肿瘤体积为未治疗组的一半左右。综上所述,这一研究不仅为治疗HER2+乳腺癌提供了新的策略,也为利用纳米粒子治疗癌症提供了新的方法。

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YueruDong, Zhen Liu. Inhibition of HER2-Positive Breast Cancer Growth by Blockingthe HER2 Signaling Pathway with HER2 Glycan-Imprinted Nanoparticles. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI:10.1002/anie.201904860

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201904860

 
9. Angew:可扩展的无保护合成ovatodiolide及其对抗肝癌干细胞的生物学评估

南开大学丁亚辉、王良陈悦教授团队首次开发了一种简洁可可扩展的6步合成ovatodiolide的路线。实验利用这一合成路线能够测定这类天然产物迄今未知的立体化学结构。研究通过对4种天然ovatodiolides和3种类似物的细胞进行生物学检测分析,结果表明合成的天然产物isoovatodiolide能显著降低肝癌干细胞的数量,并降低HepG2细胞的成瘤能力。


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Junhong Xiang, Yahui Ding, Liang Wang, YueChen, et al. Ovatodiolides: Scalable Protection-free Syntheses, Configuration Determination and Biological Evaluation against Hepatic Cancer StemCells. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201904096

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201904096

 
10. AFM:柔性抗菌材料用于自洁防污和智能释药

捷克布拉格化学技术大学Oleksiy Lyutakov团队提出了一种基于可拉伸的掺杂聚吡咯的硅聚合物的,具有智能抗菌双重作用的可切换材料。该材料具有超疏水性和自洁性,高的亲气性和电触发释放药物的性能。实验将材料浸入水中后其表面会形成一个气隙,可以防止形成生物絮凝和微生物附着以及药物的突然爆裂性释放。外接电场则可以将材料的表面性质从超疏水状态转变为高度亲水性状态,从而使材料表面湿润并释放负载的药物。而关闭电场并使得试样干燥后,材料表面会恢复其固有的超疏水状态和原有的自洁特性,使材料表面可以被简单地清洗来去除细菌。


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Lukáš Deˇkanovský, Oleksiy Lyutakov, et al.Dual-Action Flexible Antimicrobial Material: Switchable Self-Cleaning,Antifouling, and Smart Drug Release. Advanced Functional Materials, 2019.

DOI:10.1002/adfm.201901880

https://doi.org/10.1002/adfm.201901880

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