吴仁兵AEM:原子分散的Co-Pyridinic N-C催化剂用于促进氧还原反应
Nanoyu Nanoyu 2020-10-24


过渡金属-氮-碳(TM-N-C)催化剂具有高密度的活性中心和优化的电子结构,在电化学氧还原反应(ORR)中具有广阔的应用前景。

近日,复旦大学吴仁兵教授,西北工业大学傅茂森副教授报道了一种新的溶菌酶修饰的沸石咪唑骨架,其中孤立的Co原子锚定在以吡啶氮掺杂为主的碳上(Co-pyridinic N-C)。

文章要点

1使用溶菌酶(Lys)辅助的富含官能团的ZIF-8作为分子爪与金属前驱体Co-离子进行强化学键合(Co-ZIF-8@Lys),而不是物理吸附在ZIF-8的空腔中。通过Co2+和Zn2+结点(Co/Zn=1:9)与2-甲基咪唑和0.25 mg mL-1 Lys在水溶液中配位,合成了10%-Co-ZIF-8@Lys前驱体。在氮气气氛下,1100 ℃退火处理后,ZIF-8@Lys转变为吡啶氮掺杂的碳结构。同时,有机配体的碳化还原了ZIF-8分子筛中的Co2+,形成了以吡啶氮掺杂为主的碳上孤立的单个钴原子。

 

2原子分散的Co实现了最大程度的活性中心暴露,而吡啶氮的引入可以大大减少Co中心周围的电子局域化,改善与含氧物种的相互作用,从而降低中间体的能垒,促进有利的四电子ORR途径。

 

3由于单原子Co和配位吡啶N的协同作用,Co-Pyridinic N-C催化剂在碱性和更具挑战性的酸性介质中都表现出优异的ORR活性和显著的稳定性,是已报道的活性最高的Co-N-C催化剂之一。

 

研究工作为合理设计TM-N-C催化剂,提高其在ORR中的催化性能开辟了一条新途径。

 

Yuan Ha, et al, Atomically Dispersed Co-Pyridinic N-C for Superior Oxygen Reduction Reaction, Adv. Energy Mater. 2020

DOI: 10.1002/aenm.202002592

https://doi.org/10.1002/aenm.202002592


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