全文概要
美国宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco与南开大学Yifan Meng、张新星团队 报道了一种在大气水微滴表面发生的二氧化氮（NO₂）同步还原与氧化反应，分别生成亚硝酸（HONO）和硝酸（HNO₃）。该过程由微滴界面存在的强电场（约10⁹ V/m）驱动，促使OH⁻解离为电子和羟基自由基（·OH），进而分别引发NO₂的还原与氧化。研究通过质谱、同位素标记及化学电离等方法，确认了HONO和HNO₃的生成，并验证了该反应在环境空气中微量NO₂（~20 ppb）条件下仍可有效进行。
本文要点
反应机制：NO₂在微滴界面经历单电子还原生成NO₂⁻，随后质子化形成HONO；同时，·OH直接氧化NO₂生成HNO₃。氧气不参与反应。
实验验证：利用高分辨质谱直接检测到NO₂⁻、NO₃⁻及其与HONO形成的二聚体离子；同位素标记（D₂O）实验进一步证实反应路径；化学电离法捕获到中性HONO与HNO₃分子。
界面特性：HONO在界面处保持中性分子形态，热力学稳定；NO₂⁻在界面富集，易于质子化生成HONO。
大气意义：该途径为大气中HONO和HNO₃的“未知来源”提供了新解释，尤其在云、雾、海浪等广泛存在的水微滴环境中具有潜在重要贡献。
文献详情
Huan
Chen, Xu Yuan, Jianze Zhang, et al. Simultaneous Reduction and
Oxidation of NO₂ on Water Microdroplets Provides Previously Unknown
Pathways to the Formation of HONO and HNO₃, J. Am. Chem. Soc. (2025) DOI: 10.1021/jacs.5c12051
全文链接
https://doi.org/10.1021/jacs.5c12051
