全文概要
厦门大学秦瑞轩和郑南峰研究团队 系统研究了不同金属氧化物负载的钯纳米颗粒在十二氢-N-乙基咔唑（12H-NEC）脱氢反应中的电子效应。研究发现，Pd NPs的催化性能受其与载体之间的电荷转移调控，该转移由Pd费米能级与载体价带顶之间的能隙决定。这种电子金属-载体相互作用导致H₂生成速率与Pd电子态之间呈现“火山型”关系。研究进一步揭示，脱氢过程的不同阶段需要Pd具备不同的电子态。基于此，团队设计了一种高性能的Pd/Ce-TiO₂催化剂，通过串联机制促进逐步脱氢，其产氢效率优于已报道的催化剂。
本文要点
电子效应主导活性： 通过制备尺寸均一的Pd NPs，排除尺寸与形貌干扰，明确电子态是影响脱氢速率的关键因素。
火山型关系确立： 催化活性随Pd电子密度增加先升后降，最优电子态对应最高反应速率。
阶段依赖性： 12H-NEC与中间体4H-NEC的最优脱氢条件不同，需不同电子态的Pd位点协同作用。
催化剂设计突破： 构建CeO₂与TiO₂复合载体，实现不同电子态Pd NPs的协同，显著提升整体催化性能与稳定性。
文献详情
Fan Luo, Zhiyao Liang, Wentong Jing, et al. Tailored Electronic Metal–Support Interaction Boosts Hydrogen Release from Organic Carriers, J. Am. Chem. Soc. (2025) DOI: 10.1021/jacs.5c12538
全文链接
https://doi.org/10.1021/jacs.5c12538
