全文概要

北京大学郭少军教授团队报道了一种基于动态二硫键的仿生界面策略，用于显著提升低浓度CO₂的光催化还原性能。该研究通过在共价有机框架（COF）中引入动态二硫键（TFBP-APDS COF），实现了对分子催化剂[Co(bpy)₃]²⁺的高效、选择性锚定，并增强了界面电子耦合与电荷转移效率。该材料在可见光下表现出优异的CO₂还原活性与长期稳定性。

本文要点

1. 材料设计：以含二硫键的APDS与TFBP构建TFBP-APDS COF，其比表面积达862.1 m²/g，具备良好的结晶性与均匀的元素分布。

2. 催化性能：TFBP-APDS在可见光下CO生成速率达10.6 mmol·g⁻¹·h⁻¹，选择性为94.5%，分别是无二硫键类似物TFBP-BD的2.4倍和1.2倍。

3. 界面机制：动态二硫键增强了对[Co(bpy)₃]²⁺的吸附（吸附能-0.90 eV），促进Co–S电子耦合，实现高效、定向的电子转移。

4. 实际应用：在模拟烟气（15% CO₂）条件下，TFBP-APDS在流动型微反应器中连续运行300小时无活性衰减，CO产率保持5.1 mmol·g⁻¹·h⁻¹，展现出优异的工业应用潜力。

文献详情

Ruijin Zeng, Chenglong Sun, Zheng Lin, et al. Biomimetic Interface with Dynamic Disulfide Bonds Boosts Durable Photoconversion of Diluted CO₂, J. Am. Chem. Soc. (2025) DOI: 10.1021/jacs.5c10865

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https://doi.org/10.1021/jacs.5c10865