全文概要

厦门大学黄小青、中国科学院苏州纳米所徐勇等研究团队报道了一种通过氟化修饰的MFI沸石包覆PtSn纳米团簇（PtSn@SS）的新型丙烷脱氢（PDH）催化剂。该催化剂在纯丙烷气氛中可实现接近热力学平衡的丙烷转化率和94%的丙烯选择性，并展现出卓越的抗烧结和抗积碳性能，在工业条件下稳定运行超过5000小时。研究显示，氟化处理在沸石中形成“孔洞”并精准锚定PtSn纳米团簇，显著增强了催化剂的稳定性和再生能力。积碳后的催化剂可通过相同温度下的氢气处理实现再生，避免了传统再生方法中复杂、有毒且具腐蚀性的氯氧化过程。

本文要点

1. 结构特征：氟化诱导形成孔洞并实现PtSn纳米团簇的精确定位；Pt与F形成强配位，Sn进入沸石骨架，增强了金属-载体相互作用。

2. 催化性能：在600°C下，PtSn@SS对稀释丙烷的转化率高达82.5%，丙烯选择性达99.2%；在纯丙烷中仍保持62.7%的转化率和94%的选择性，性能远超工业PtSn/Al₂O₃催化剂。

3. 抗烧结与再生性：PtSn@SS在高温下几乎不发生烧结，积碳以“软炭”形式存在，可通过H₂处理转移至下游石英砂，实现温和再生，循环20次仍保持活性。

4. 机制研究：DFT计算表明，Pt–F配位提高了丙烯脱附能力，抑制了过度脱氢和积碳前驱体的形成；H₂处理可逆转丙烯过度脱氢过程，实现积碳的可控转移。

5. 工业潜力：该催化剂兼具高活性、高稳定性与绿色再生特性，为工业PDH过程提供了可行的解决方案。

文献详情

Yuting He, Shiyun Xiong, Zhongliang Huang, et al. Ultradurable Regenerative Propane Dehydrogenation Catalyst by Fluorination-Induced Confining and Positioning, J. Am. Chem. Soc. (2025)
DOI: 10.1021/jacs.5c11524

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c11524