全文概要

北京大学的马丁与Xiao Ren研究团队 报道了一种通过调控CO与OH中间体覆盖度以实现高效、抗中毒甲醇氧化反应（MOR）的Pt基电催化剂。该研究将Pt负载于La掺杂的α-MoC载体（Pt/La-MoC），利用α-MoC优异的水解离能力提供丰富OH物种，并通过La掺杂精确调控表面OH覆盖度，从而实现CO（吸附于Pt）与OH（吸附于MoC）之间的动态平衡。该催化剂在碱性条件下表现出卓越的甲醇氧化质量活性（8.58 A mgPt⁻¹，为商业Pt/C的3.6倍）、优异的稳定性（0.1 M KOH中120 h后活性保持92%）以及低CO氧化起始电位（~0.2 V vs RHE）。原位光谱与电化学阻抗研究证实，CO与OH的协同循环促进了快速CO去除与Pt活性位点的持续再生。

本文要点

1. 双微环境调控：La掺杂几何屏蔽部分MoC活性位点，降低OH覆盖度，避免过度氧化；Pt负载促进甲醇脱氢生成CO，实现CO/OH最优比例。

2. 优异催化性能：优化后的15Pt/0.01La-MoC催化剂在多种碱浓度下均表现出高活性与长期稳定性，且表观活化能低于对比催化剂。

3. 抗CO中毒机制：CO剥离与原位拉曼显示，La掺杂促进低温CO氧化，减少毒性中间体积累；OH由MoC高效供给，实现低电位下去除吸附CO。

4. 实际应用潜力：该策略为设计高CO耐受性的直接甲醇燃料电池阳极催化剂提供了新思路，适用于可再生能源转换系统。

文献详情

Weiqin Wei, Xingjie Peng, Qingqing Zhou, et al. Balanced CO/OH Intermediates for Efficient and CO-Resilient Electrocatalytic Methanol Oxidation via Pt Supported on La-Doped α-MoC, J. Am. Chem. Soc. (2025)

DOI: 10.1021/jacs.5c11866

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https://doi.org/10.1021/jacs.5c11866