全文概要

陕西师范大学翟全国、袁文玉与李永鹏研究团队提出了一种“局域-全局协同孔空间分割”策略，用于精准调控金属有机框架的孔结构与活性位点分布。该策略通过引入孔分割配体与框架互穿，实现了对单一母体sit网络的结构多样化改造，成功构建了44种具有六种孔分割模式的psit-MOFs。其中，双分割MOF（SNNU-196-Ni）具备超微孔（5.7 Å）、高比表面积（829.9 m² g⁻¹）及均匀分布的Lewis酸/碱位点，其CO₂吸附容量较母体框架提升206%，并在可见光驱动下实现了丙炔胺与CO₂的环化羧化反应，光催化转化效率接近100%。

本文要点

1. 结构调控：通过配体插入与框架互穿，实现了从单一sit拓扑到多种psit结构的可控转变，显著提升了孔空间利用率和活性位点密度。

2. CO₂吸附性能：所有分割MOFs的CO₂吸附能力均显著提升，其中SNNU-196-Ni在常温常压下吸附量提升206%，且具备优异的循环稳定性。

3. 光催化转化：SNNU-196-Ni在可见光下催化丙炔胺与CO₂环化反应转化率接近100%，且在模拟烟道气与潮湿环境中仍保持高效。

4. 协同机制：局域分割引入Lewis碱位点，全局互穿增强孔限域效应与Lewis酸位点密度，二者协同强化了CO₂的吸附与活化。

5. 稳定性与适用性：双分割MOFs在宽pH范围、多种溶剂及长期空气中表现出优异的结构稳定性，具备实际应用潜力。

文献详情

Shu-Cong Fan, Yong-Peng Li, Jia-Wen Wang, et al. Local–Global Synergistic Pore Space Partition in Metal–Organic Frameworks for Boosting CO₂ Capture and Conversion, J. Am. Chem. Soc. (2025) DOI: 10.1021/jacs.5c11494

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c11494