全文概要
中国科学院大连化学物理研究所的章福翔与Jun Long团队 开发了一类基于导电金属有机框架（cMOF）的双原子催化剂（DACs），用于高效电催化硝酸盐还原合成氨（NO₃RR）。该催化剂以Cu和Ni为双原子节点（CuₓNiᵧ-DBCO），具备明确的结构、优异的导电性（2.1×10² S m⁻¹）和水相稳定性。通过系统调控Cu/Ni比例，揭示了Cu与Ni位点在硝酸还原过程中的接力催化机制：Cu位点优先将NO₃⁻还原为NO₂⁻，Ni位点则高效将NO₂⁻进一步还原为NH₃。最优催化剂Cu₉₈.₅Ni₁.₅-DBCO在工业级电流密度（752 mA cm⁻²）下，实现了接近100%的氨选择性、98.5%的法拉第效率和200.7 mg h⁻¹ mgcat⁻¹的高产率。此外，以其为阴极组装的Zn–NO₃⁻电池，输出功率密度达35.6 mW cm⁻²，展现了其在能源转换与存储中的应用潜力。
本文要点
结构明确与稳定性：Cu/Ni原子以CuO₄/NiO₄节点均匀分散于cMOF骨架中，无金属团聚；材料在水中保持结构完整超过3个月，具备工业电催化所需的高导电性与稳定性。
接力催化机制：Cu位点负责NO₃⁻→NO₂⁻（R₁），Ni位点促进NO₂⁻→NH₃（R₂），双原子协同打破单原子催化中的标度关系限制，显著提升NH₃选择性与产率。
性能卓越：在1.0 M KOH + 0.1 M KNO₃体系中，Cu₉₈.₅Ni₁.₅-DBCO实现752 mA cm⁻²高电流密度下的高效氨合成，性能优于多数已报道MOF及Cu基催化剂。
实际应用：构建的Zn–NO₃⁻电池兼具能量输出与氨合成功能，开路电压1.60 V，功率密度领先，为电催化合成氨与可再生能源存储提供了新策略。
文献详情
Qinglin Li, Chunmei Jia, Qianxiao Wang, et al. Rational Design of Conductive MOF-Based Diatomic Electrocatalysts for Selective Ammonia Synthesis, J. Am. Chem. Soc. (2025) DOI: 10.1021/jacs.5c11655
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https://doi.org/10.1021/jacs.5c11655
