全文概要
荷兰乌得勒支大学Bert M. Weckhuysen团队 开发了一种将二氧化碳（CO₂）高效转化为芳烃（以苯为主）的两步催化策略。该过程首先在Ni/TiO₂催化剂上将CO₂加氢甲烷化为CH₄，随后通过Mo/ZSM-5催化剂进行甲烷脱氢芳构化（MDA）反应生成苯。研究通过热力学计算与实验相结合，确定了最优反应条件：CO₂:H₂ = 1:4、第一阶段CH₄产率≥95%、完全去除水汽、第二阶段MDA反应温度为750–800 °C。在此条件下，未反应的CO₂和H₂可显著抑制Mo/ZSM-5催化剂表面积碳，使苯的稳定生成时间延长至72小时以上，整体CO₂至苯的产率达5%。
本文要点
双阶段设计优势：将CO₂甲烷化与MDA反应分离，提高了过程调控灵活性；残余CO₂与H₂有效延缓催化剂失活。
热力学边界明确：CH₄产率低于93%或CO₂:H₂偏离1:4将完全抑制苯的生成；水汽必须彻底去除。
抗积碳机制：通过原位紫外-可见光谱证实，CO₂与H₂共进料可显著减缓多环芳烃碳物种的沉积。
实际应用挑战：H₂供应的波动对苯产率极为敏感，需配备H₂缓冲系统；初步估算显示该工艺具备工业化潜力，可处理百万吨级CO₂排放。
文献详情
Josepha J. G. Kromwijk, Angela E. M. Melcherts, Bert M. Weckhuysen et al. Two‐Stage Catalytic Conversion of Carbon Dioxide Into Aromatics Via Methane, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202517563 DOI: 10.1002/anie.202517563
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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202517563
