华东理工-香港科大合作Angew:缺陷型CuInP₂S₆纳米片实现宽电流密度下高效CO₂至甲酸盐转化
云深 云深 2025-10-22

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全文概要

华东理工大学张玉与香港科技大学的Xitang Qian、Minhua Shao研究团队报道了一种锂插层CuInP₂S₆纳米片(Li-CIPS)的快速制备方法,并首次将其作为高效、稳定的电催化剂用于CO₂还原反应(CO₂RR)。该材料通过一步化学气相传输法合成,经水浸泡即可快速剥离为超薄纳米片(约4 nm),并同步产生丰富的硫空位(Vs)。实验与理论研究表明,这些硫空位有效增强了CO₂的吸附与活化,促进关键中间体*OCHO的形成,同时抑制析氢反应(HER)。Li-CIPS在100–800 mA cm⁻²的宽电流密度范围内,甲酸盐法拉第效率(FE)持续超过90%,并在200 mA cm⁻²下稳定运行100小时以上。

本文要点

  1. 材料制备与结构特点:通过Li₂S替代S实现锂插层,促进层间膨胀与水诱导快速剥离;XPS、EPR等表征证实Vs的存在,且Cu、In位点电子密度增强。

  2. 电催化性能:Li-CIPS具有更高的电化学活性面积(Cdl = 119.4 μF cm⁻²),在宽电流密度区间(100–800 mA cm⁻²)实现FEformate > 90%,最高达94.73%;稳定性测试100小时无明显衰减。

  3. 机理研究:原位拉曼显示Li-CIPS表面OCHO信号更强,表明Vs促进甲酸盐路径;DFT计算表明Vs降低OCHO生成能垒(从1.48 eV降至1.20 eV),提升反应动力学。

  4. 应用潜力:该研究为AMP₂X₆族二维电催化剂的设计提供了新思路,适用于波动电流条件下的实际CO₂电解系统。

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文献详情

Ya Liu⁺, Meng Zhang⁺, Xitang Qian, et al. Rapid Fabrication of Defective CuInP₂S₆ Nanosheets for Efficient CO₂‐to‐Formate Conversion over Wide Current Densities, Angew. Chem. Int. Ed. (2025)
DOI: 10.1002/anie.202516041

全文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202516041


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