全文概要

德国拜罗伊特大学Shoubhik Das 等合作团队开发了一种原子级分散的镍基光催化剂（Ni₀.₁₆@f₂-gC₃N₄），可在无牺牲剂条件下，直接利用海水或纯水实现高效、稳定的光催化产氢。该催化剂在模拟光照下产氢速率高达270 μmol/g/h，在自然阳光下仍保持17 μmol/g/h的活性，并可在真实海水中稳定运行超过720小时。其优异性能源于功能化石墨相氮化碳（f₂-gC₃N₄）载体与原子分散Ni–Nₓ位点的协同作用，有效促进电荷分离并实现H₂O₂中间体的快速生成与分解。

本文要点

1. 催化性能： 在390 nm光照下，纯水中产氢速率达270 μmol/g/h；自然阳光下产氢量达119 μmol/g；海水中产氢速率仍保持144 μmol/g/h，展现优异的环境适应性。

2. 结构与稳定性： 通过HAADF-STEM、XAS等表征证实Ni以原子级分散形式存在；催化剂在连续运行720小时（含140小时光照）后仍保持高活性，循环使用15次性能无明显下降。

3. 机制研究： 结合EPR、电化学测试与DFT计算，揭示其通过两步法水分解路径：先发生两电子水氧化生成H₂O₂中间体，随后H₂O₂分解为O₂与H₂，Ni位点有效促进H₂O₂的分解。

4. 应用潜力： 该催化剂结构简单、无需牺牲剂、可直接利用海水，具备良好的实际应用前景，为绿色氢能的大规模太阳能驱动制备提供了新策略。

文献详情

Satyadeep Waiba, Manami Banerjee, Shoubhik Das*, et al. Seawater to Sustainable Fuel: Sunlight-Driven Green Hydrogen Generation with an Atomically Dispersed Photocatalyst, J. Am. Chem. Soc. (2025)

DOI: 10.1021/jacs.5c11004

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c11004