全文概要
南京工业大学徐乐、华东师范大学吴鹏、南京大学黎建与昆明理工大学王飞等研究团队报道了一种通过Cs₂CO₃辅助沉积法，在Ti-MWW沸石中成功封装并稳定亚纳米金簇（约0.77 nm）的策略，用于高效催化H₂与O₂直接气相环氧化丙烯制环氧丙烷（PO）。该催化剂利用MWW拓扑结构中的超笼（0.7×0.7×1.8 nm）实现金簇与骨架钛位点的空间邻近，并通过Cs⁺中和沸石酸性、增强疏水性，显著提升PO选择性与稳定性。优化后的0.35Au/Ti-MWW(31)-Cs₂CO₃催化剂在453 K下PO生成速率达182 gₚₒ·h⁻¹·kgcat⁻¹，连续运行200 h后仍保持90%活性，展现出优异的抗烧结与抗积碳性能。
本文要点
结构调控：Cs₂CO₃作为沉淀剂促使金前体选择性进入沸石孔道，形成孔道内限域的亚纳米金簇，XPS未检测到表面金信号。
协同催化：金簇催化H₂与O₂原位生成H₂O₂，邻近钛位点实现丙烯高选择性环氧化，H₂效率达24.7%。
稳定性突出：Cs⁺修饰创造疏水微环境，促进PO脱附，抑制副反应与积碳（200 h后积碳仅3.68 wt%）。
普适性验证：该策略在MWW结构中效果最佳，对比TS-1、Ti-Beta等载体，展现出更高的金负载量与催化性能。
文献详情
Fanrong Xu, Hailang Liu, Zhenghan Zhang, et al. Cs-Enhanced Vapor-Phase Propylene Epoxidation over Ti-MWW Zeolite with Stabilized Subnanometer Au Clusters, ACS Catal. (2025) DOI: 10.1021/acscatal.5c05939
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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.5c05939
