全文概要

浙江大学孙琦、孟祥举和浙江理工大学Zhifeng Dai合作团队 开发了一种具有不对称浸润性的共价有机框架（COF）膜，用于构建气-液-固三相界面，实现氧气和水的局部富集，从而显著提升光催化合成过氧化氢（H₂O₂）的效率。该膜通过液-液界面聚合制备，具有可调控的厚度（140–650 nm）和明显的浸润性差异：有机侧疏水，利于O₂传输；水侧亲水，促进水接触。该结构不仅增强了光吸收与激子分离，还优化了能带结构，促进了水氧化反应（WOR）与氧还原反应（ORR）的协同进行。

本文要点

1. 性能优势： COF-M180膜在空气中H₂O₂产率高达26.78 mmol g⁻¹ h⁻¹，为粉末催化剂的148.9倍；在纯O₂氛围下可达52.5 mmol g⁻¹ h⁻¹，处于同类光催化剂领先水平。

2. 三相界面机制： 膜结构位于气-液界面，直接利用大气O₂，显著提升传质效率；EPR与RRDE实验证实•O₂⁻为主要活性中间体，遵循两电子ORR路径。

3. 光电特性增强： 膜结构具有更低的激子结合能（75.5 meV）和更高的电荷分离效率，EIS与光电流测试进一步验证其优异的载流子迁移能力。

4. 实际应用潜力： 膜材料可集成于管式或平板式反应器中，实现连续流动催化与污染物降解（如罗丹明B、四环素），在自然水体中仍保持高活性。

文献详情

Chi Qiao, Weipeng Xian, Zhuozhi Lai, et al. Covalent Organic Framework Membranes with Asymmetric Wettability for Efficient Photocatalytic H₂O₂ Synthesis, Angew. Chem. Int. Ed. (2025)

DOI: 10.1002/anie.202519513

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202519513