全文概要

德国马普学会Fritz-Haber研究所的Beatriz Roldan Cuenya与Shamil Shaikhutdinov团队研究了一种通过低温氢等离子体预处理来提升Pt单原子催化剂在丙烷脱氢反应中性能的策略。该研究以机械球磨法制备的高比表面积α-Al₂O₃为载体，负载0.2 wt%的Pt单原子前驱体。研究发现，在传统煅烧/还原步骤之前进行H₂等离子体预处理，可显著提高丙烷转化率，且不损失丙烯选择性，同时催化剂表现出更低的失活速率，具备更好的长期稳定性。

本文要点

1. 催化性能提升： H₂等离子体预处理使丙烷转化率显著提高，且丙烯选择性保持不变；Ar等离子体处理则无明显效果。Pt-HP催化剂在反应中表现出更低的失活速率，说明其稳定性更优。

2. 结构演变机制： 通过TEM、XAS、XPS、DRIFTS等多种表征手段发现，H₂等离子体处理可部分还原Pt²⁺物种，促进Pt团簇化；显著减少前驱体中残留的Cl含量；并在Al₂O₃表面引入更多缺陷位点，增强金属-载体相互作用。

3. 界面调控作用： H₂等离子体通过形成低配位Al³⁺位点和表面羟基，增强了Pt与载体间的界面结合，促使形成更小、更稳定的Pt纳米颗粒，具有更强的界面相互作用和更优的催化活性。

4. 应用前景： 该研究展示了等离子体预处理作为一种低温、可控的表面修饰手段，可用于调控单原子前驱体的成核与生长过程，为设计高性能、高稳定性的金属催化剂提供了新思路。

文献详情

Jingyi Yang, Eduardo Ortega, Joonbaek Jang, et al. Plasma Pretreatment of Pt Single-Atom Precursors Supported on Mechanically Activated Al₂O₃: Enhanced Performance in Propane Dehydrogenation, J. Am. Chem. Soc. (2025) DOI: 10.1021/jacs.5c12230

全文链接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c12230